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Selective activation of methane using single-atom catalyst of supported precious metals for direct conversion = 메탄 직접 전환을 위한 귀금속 단원자 촉매의 선택적 메탄 활성화
서명 / 저자 Selective activation of methane using single-atom catalyst of supported precious metals for direct conversion = 메탄 직접 전환을 위한 귀금속 단원자 촉매의 선택적 메탄 활성화 / Yongwoo Kwon
저자명 Kwon,Yongwoo ; 권용우
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2018].
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8032384

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DCBE 18009

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초록정보

Direct methane conversion into value-added products becomes more important. Due to inertness of methane, cleaving the first C-H bond has been very difficult requiring high reaction temperature on the heterogeneous catalysts. Once the first C-H bond becomes activated, the remaining C-H bonds are successively dissociated on the metal surface, hindering the direct methane conversion into chemicals. Here, a single-atom catalyst of precious metals dispersed on $ZrO_2$ surface has been synthesized and used for selective activation of methane. The single-atomic nature was confirmed by extended X-ray fine structure analysis, electron microscopy images, and diffuse reflectance infrared Fourier transform spectroscopy. A model of the single-atom $Rh/ZrO_2$ catalyst was constructed by density functional theory calculations, and it was shown that $CH_3$ intermediates can be energetically stabilized on the single-atom catalyst. The direct conversion of methane into methanol was performed using $H_2O_2$ as an oxidant in the aqueous solution. Whereas Rh nanoparticles produced $CO_2$ only, the single-atom Rh catalyst produced methanol. Direct conversion of methane into ethane was performed in gas-phase reaction.

풍부한 메탄을 고부가가치 제품으로 직접 전환하고자 하는 수요가 증대되고 있다. 메탄은 불활성적 특성을 가지는 기체로, 불균일계 촉매를 이용하여 첫 C-H 결합을 끊기 위해 높은 반응 온도를 필요로 한다. 대부분의 금속 표면 위에서 첫 번째 C-H 결합이 활성화되면 나머지 C-H 결합이 연속적으로 해리되어 선택적인 화학 물질로 전환하기가 어렵다. 이 연구에서는 산화 지르코늄 표면에 분산된 귀금속의 단일 원자 촉매를 합성하여 메탄의 선택적 활성화에 사용하였다. 단일 원자 특성은 X선 미세 구조 분석, 전자 현미경 이미지 및 분광법으로 확인하였다. 밀도 함수 이론 계산을 이용하여 단일 원자 촉매의 모델 구조를 구축하였으며, 단일 원자 촉매가 $CH_3$ 중간체를 에너지적으로 안정화 할 수 있음을 확인하였다. 이를 이용하여 수용액상에서 과산화수소를 산화제로 이용하여 메탄을 메탄올로 전환하였다. 나노 입자는 이산화탄소만을 생산하는 반면, 단일 원자 촉매는 메탄올을 높은 선택도로 생성하였다. 또한 기상 흐름식 반응계 상에서 산소를 산화제로 이용하여 메탄을 에탄으로 직접 전환하였으며, 나노 입자는 생성하지 않는 에탄을 단원자 촉매가 생성함을 확인하였다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DCBE 18009
형태사항 vii, 67 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 권용우
지도교수의 영문표기 : Hyunjoo Lee
지도교수의 한글표기 : 이현주
수록잡지명 : "Selective Activation of Methane on Single-Atom Catalyst of Rhodium Dispersed on Zirconia for Direct Conversion". Journal of the American Chemical Society, v. 139, pp.17694-17699(2017)
Including appendix.
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 생명화학공학과,
서지주기 References : p. 56-63
주제 C1 gas
methane
methanol
ethane
single-atom catalyst
selective oxidation reaction
C1 가스
메탄
메탄올
에탄
단원자촉매
선택적산화반응
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