Uncontrolled Li deposition of Li metal electrode have hampered the evolution of Li metal electrode-based next generation lithium batteries. In this work, we report a guided Li deposition with cubic micro-patterns carved on Li metal electrode surface. The micro-patterned Li (MP-Li) electrodes with two different dimensions (6 and $40\mu m$) are fabricated by a stamping method. Li deposition is preferentially initiated on the top edge for the smaller cavity and the bottom side for the larger cavity. The guided Li depositions lead to significantly enhanced cycling stability due to the more uniform utilization of the Li metal electrodes. The guiding effect is more pronounced for the larger pattern, because the large Li deformation during the pattern formation leads to a large contrast in the SEI resistance between top surface and cavity surface. The Li/LFP cell with the MP-Li electrode shows the longer cycling stability and lower over-potential compared with un-patterned control, demonstrating that the guided Li deposition induced by surface pattern can provide an effective academic strategy for high performance Li metal batteries.
최근 리튬이차전지 시장의 성장에 따라, 기존의 리튬 이온전지는 에너지 밀도 측면에서 성능의 한계가 존재하므로 높은 에너지 밀도를 갖는 차세대 리튬이차전지의 개발이 필요하다. 리튬 금속은 낮은 밀도와 낮은 전기화학 포텐셜을 가지므로, 리튬 금속 음극을 사용한 전지의 높은 이론 용량을 구현할 수 있다. 하지만 반복되는 충방전 사이클에서 리튬 덴드라이트의 생성과 낮은 쿨롱 효율이 리튬 금속 음극의 상용화를 막는 큰 문제점이다. 본 연구에서는 고분자 몰드를 이용한 스탬핑 방법으로 리튬 금속 전극 표면에 2가지 다른 크기의 마이크로 패턴을 도입하여 리튬 도금 형상을 제어하였다. 리튬 도금 형상 제어 효과는 더 큰 사이즈의 패턴 전극에서 보다 확연히 나타났는데, 이는 패턴 전극 제조 과정에서 발생한 패턴 구멍 위 아래 표면의 더 큰 계면 저항 차이에 기인한다. 리튬 금속 전극 표면 마이크로 패터닝을 통해 보다 균일한 전극의 활용이 가능해졌고, 리튬 금속 전지 구동 시 낮은 과전압과 향상된 사이클 수명을 보였다.