Against the deficiency of petroleum resources, efficient generation and management of alternative energy resources is one of the most urgent topics that human has to resolve right now. Photocatalytic energy generation has attracted a huge attention as an ideal reaction due to the use of renewable solar energy. Water splitting using $TiO_2$ electrodes was devised by Honda and Fujishima in the early 1970s. However, photocatalysts, developed thus far, commonly use ultraviolet light owing to their large band gap energies, which lose the visible and near-IR regions that majorly dominate the solar spectrum. In addition, there are still few papers are reported using well defined nanostructures for photocatalytic reactions.
In part 2, we synthesized metal-CdS hybrid hollow nanocubes with well-defined structures and focused on the photocatalytic effect of co-catalysts with various metal species (Pt, Pd and Au). The reaction tendencies along the co-catalyst species were investigated in detail by photocatalytic H2 generation and photoelectrochemical analysis. In the stability test, Pt/CdS double shell hollow nanocatalysts exhibited excellent durability maintained up to 10-cycles. To enhance the catalytic reactivity and stability in general, this result is one of the best approach to consider the optimal structure or composition of photocatalysts.
In part 3 and 4, we synthesized ZnO-$Cu_2 O$ hybrid nanoparticles with well-defined morphologies for the photocatalytic $CO_2$ reduction. Photochemical $CO_2$ reduction reactions were conducted using the ZnO-$Cu_2 O$ catalysts both in an aqueous phase and in a gas phase condition. The catalysts showed high reactivity and remarkable selectivity compared to the photocatalysts reported thus far. The detailed mechanism was also carefully investigated. It will be invaluable to design and synthesize well-defined nanostructures for other materials useful for photochemical reactions. It will also help to understand the mechanisms and key factors to achieve maximum catalytic performances. Furthermore, this result will help to approach practical processes of $CO_2$ management in industrial scales.
석유자원의 고갈에 맞서, 대체에너지의 생성과 관리는 인간이 해결해야 할 중요한 과제 중 하나이다. 그 중 광촉매를 활용한 에너지의 생성은 재생가능한 태양에너지를 이용한다는 점에서 큰 이목을 받고있다. 1970년도 초반에 Honda와 Fujishima는 이산화티타늄($TiO_2$) 전극을 이용한 광촉매적 물분해 반응을 고안하였다. 하지만, 지금까지 개발된 광촉매들은 주로 전도띠와 원자가띠의 차이가 크기 때문에 태양빛의 대부분을 차지하고있는 가시광선과 적외선 영역을 활용하지 못하고 자외선 영역만을 활용한다. 또한 광촉매를 이용한 반응들에 대해서 구조가 잘 정립된 촉매가 사용된 경우는 잘 보고되어 있지 않다.
제 2장에서, 우리는 광촉매로서 금속-황화카드뮴(Metal-CdS)계의 속이 빈 혼성 나노정육면체구조체를 합성하였고, 그것을 이용하여 다양한 금속종류(Pt, Pd, Au)에 따른 조촉매의 영향이 광촉매적 특성에 어떻게 미치는지에 대해 연구하였다. 합성된 나노구조체를 이용하여 광전기화학적 분석과 광촉매적 수소생성반응을 보냈고 반응경향성을 측정하였다. 또한 안정성 시험에서, 합성한 백금-황화카드뮴(Pt/CdS) 촉매가10번 주기의 반응 동안 반응성을 유지하는 훌륭한 안정성을 보여주었다. 촉매의 반응성과 안정성을 향상시키기 위해 본 연구는 광촉매의 구성과 구조를 고려하는데 있어서 좋은 접근이 될 것이다.
제 3장과 제 4장에서는 산화아연-산화구리(I)의 구조적으로 잘 정형화된 혼성 나노구조체를 합성하였고, 그것을 이산화탄소의 광환원반응에 응용하였다. 광화학적 이산화탄소의 환원반응은 수용액상과 기체상 조건에서 각각 진행되었다. 합성된 촉매는 이산화탄소의 환원반응에서 높은 반응성과 선택성을 보였고 그 반응과 관련하여 세부적인 반응기작을 면밀히 조사하였다. 이와 같이 잘 정형화된 혼성 나노구조체를 설계하고 합성하는 연구는 광화학적 반응에 이용될 다른 물질들에 대해 매우 유용할 것이다. 또한 이 연구는 촉매의 성능을 최대한으로 끌어올리는데 필요한 중요한 요소와 반응기작을 이해하는데 도움을 줄 것이다. 더 나아가, 이 결과들은 이산화탄소의 운영에 관한 산업적인 응용을 앞당기는 데 도움을 줄 것이다.
