Experiments with use of $UO_2$ crucibles containing molten Zircaloy are conducted in the range of reaction temperature from 2223 to 2373K and mole ratios of the $UO_2$/Zircaloy from 7 to 18.2 to estimate the amount of $UO_2$ pellet dissolution in molten Zircaloy cladding during severe fuel damage accidents for three different reactor type fuels.
The uranium concentration in the Zircaloy melt rapidly increased during the initial few minutes of reaction time and approached a saturated value, depending on reaction temperature and the $UO_2$/Zircaloy mole ratio. Kinetics of uranium content increase in the melt was analyzed based on a natural convection mass transfer model that takes into account the change of contact surface area/melt volume ratio with reaction time.
The uranium solubility in the Zircaloy melt increased with increasing reaction temperature and decreasing the mole ratio of the $UO_2$/Zircaloy. These are attributed to progressive contraction of the two-phase [$(U,Zr)O_{2-x}$ + Liquid] region in the U-Zr-O ternary phase diagram and to decreasing oxygen solubility in the melt. An empirical correlation of uranium solubility in the Zircaloy melt was obtained as a function of the $UO_2$/Zircaloy mole ratio and reaction temperature. Uranium solubility in the Zircaloy melt determined experimentally also agreed with those predicted from the U-Zr-O ternary phase diagram at 2273K without use of an adjustable parameter. This empirical correlation could account well for the discrepancy of uranium solubility in the Zircaloy melt previously reported by other investigators.
The amounts of uranium solubility decrease in initial oxygen-saturated Zircaloy melt for the mole ratios of the $UO_2$/Zircaloy of typical reactor type fuel geometries appeared to be indirectly estimated by experiments with use of appropriate larger mole ratio of the $UO_2$/oxygen-free Zircaloy. The fractional volumes of the $UO_2$ pellet dissolved in the initial oxygen-free and oxygen-saturated Zircaloy melt for the $UO_2$/Zircaloy mole ratio of typical reactor fuel geometries were also obtained as a function of cladding temperature. The dissolved volume of the $UO_2$ pellet in the oxygen-saturated Zircaloy melt greatly decreased in comparison with those in oxygen-free Zircaloy melt, with increasing Zircaloy temperature. The fractional volume of the $UO_2$ pellet dissolved in the Zircaloy melt depended on the $UO_2$/Zircaloy mole ratio of the given fuel geometry as well as on Zircaloy temperature and initial oxygen concentration in the Zircaloy melt.
3개의 다른 노형(PWR, BWR 및 CANDU-PHWR) 핵연료봉에 대해 중대 노심 손상사고시 지르칼로이 피복관 용융에 의한 $UO_2$ 펠렛의 융해량을 평가하기 위하여, 지르칼로이-4 용융에 의한 $UO_2$도가니의 융해실험을 2223~2373 K의 실험은도 및 7~18.2의 $UO_2$/지르칼로이 mole 비 구간에서 행하였다.
지르칼로이 용융의 우라늄 농도는 초기 수 분간의 반응시간 동안에 빨리 증가하여, 반응온도 및 $UO_2$/지르칼로이 mole 비에 의존하는 포화 값에 도달하였다. 반응시간에 따른 지르칼로이 용융의 우라늄 농도증가는 반응시간에 따른 지르칼로이와 $UO_2$의 접촉면적/용융 지르칼로이 부피 비의 변화를 고려한 자연대류 물질전달 모델로 해석하였다.
지르칼로이 용융의 우라늄 고용도는 반응온도가 증가할수록 또 $UO_2$/지르칼로이 mole 비가 감소할수록 증가하였다. 이것은 반응온도가 증가할수록 U-Zr-O 삼원계 상태도에서 [$(U,Zr)O_{2-x}$+액체상] 영역의 점진적인 축소에 기인하며, $UO_2$/지르칼로이 mole 비의 감소에 따른 지르칼로이 용융의 포화 산소농도 감소에 기인한 것이다. 지르칼로이 용융의 우라늄 고용도를 예측할 수 있는 경험식을 $UO_2$/지르칼로이 mole 비 및 반응온도의 함수로 구하였다. 실험으로 구한 지르칼로이 용융의 우라늄고용도는 2273K U-Zr-O 상태도로 부터 구한 값과 적절한 매개 변수의 수정없이 잘 일치하였다. 이 경험식은 다른 연구자들에 의해 이미 보고된 지르칼로이 용융의 우라늄 고용도의 불일치를 잘 설명할 수 있었다.
상용 핵 연료봉의 $UO_2$/지르칼로이 mole 비를 갖고 초기에 산소로 포화된 지르칼로이 용융의 우라늄 고용도의 감소량은 적절히 큰 $UO_2$/무산소 지르칼로이 mole 비를 이용한 실험으로부터 간접적으로 평가할 수 있었다. 상용 핵연료봉의 $UO_2$/지르칼로이 mole 비를 갖고 초기 무산소 그리고 산소로 포화된 지르칼로이 용융에 의해 융해되는 $UO_2$ 펠렛의 부피 분율을 지르칼로이 용융의 온도함수로 구하였다. 지르칼로이 용융 온도가 증가할수록, 산소로 포화된 지르칼로이 용융에 의해 융해되는 $UO_2$ 펠렛의 부피는 무산소 지르칼로이 용융에 의해 융해되는 $UO_2$ 펠렛의 부피에 비하여 매우 감소하였다. 지르칼로이 용융에 의해 융해되는 $UO_2$ 펠렛의 부피 분율은 지르칼로이 온도 및 지르칼로이 용융의 초기산소농도 뿐만 아니라 핵연료봉의 $UO_2$/지르칼로이 mole 비에 의존하였다.
