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Self-assembled molecular architectures of $\beta$ -peptide foldamers with anisotropic surface characteristics = 비등방성 표면 물성을 갖는 베타-펩타이드 폴대머 자기조립체에 관한 연구
서명 / 저자 Self-assembled molecular architectures of $\beta$ -peptide foldamers with anisotropic surface characteristics = 비등방성 표면 물성을 갖는 베타-펩타이드 폴대머 자기조립체에 관한 연구 / Sung Hyun Yoo.
저자명 Yoo, Sung Hyun ; 유성현
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2017].
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초록정보

The design and synthesis of artificial materials, mimicking sophisticated and complex natural system, have been fundamental challenges in synthetic and biological field. Foldamers are considered promising artificial molecular frameworks that mimic the secondary structures of biological components. In light of the marvelous functional complexity and morphologies from tertiary and quaternary protein structures, foldamer-based higher-order architectures would also exhibit numerous functions and structural diversity. Importantly, structural differences between foldamers and biopolymers suggest that foldamer-based higher-order architectures carry topologies and functions unprecedented in nature. Foldamer-based higher-order architectures with various morphologies and scales have been reported in recent decades. Three-dimensional (3D) molecular architectures from self-assembly of peptide foldamers, termed foldectures, are one of the distinctive biomimetic materials. Their unique morphologies and well-defined interior and exterior structures imply that foldectures could be promising functional materials rivaling 3D biological architecture such as viral capsids. If one can display functional groups with spatial periodicity on the certain surface of the well-defined framework, this “surface-functionalized foldecture” would be a core material that further expands to advanced materials. Herein foldectures with anisotropic surface characteristics that can potentially serve as a well-defined catalytic template were reported. Rhombic rod shaped foldectures with six facets were obtained by the aqueous self-assembly of helical $\beta$ -peptide foldamers with a C-terminal carboxylic acid. An analysis of the molecular packing by X-ray diffraction revealed that carboxylic acid groups were exposed exclusively on the two (001) rhombic facets due to antiparallel packing of the helical peptides. A surface energy calculation by molecular dynamics simulation was performed to provide a plausible explanation for the development of anisotropy during foldecture formation. The expected facet-selective surface properties of the foldecture were experimentally confirmed by selective deposition of metal nanoparticles on the (001) facets, leading to a new class of sequentially constructed, heterogeneous “foldecture core” materials.

정교하고 복잡한 자연계의 시스템을 모방하는 인공 물질을 설계, 구현하는 것은 합성 화학 및 생물학 분야에서 근본적, 도전적 과제이다. 폴대머는 생체 구성요소의 2차 구조를 모방해낼 수 있는 전도유망한 자연모사 인공 물질 중 하나이다. 단백질의 3차, 4차 구조가 갖는 경이로운 형태와 기능적 복잡성으로 비추어볼 때, 폴대머 기반 고차원 구조체는 수많은 기능과 구조적 다양성을 가질 것이다. 특히, 폴대머는 생체 고분자에서는 찾아볼 수 없는 구조를 가질수 있으므로, 폴대머 기반 고차원 구조체 또한 전례없는 기능과 형태를 보일 것으로 기대된다. 최근, 다양한 크기와 모양의 폴대머 고차원 구조체가 발표된 바 있다. 그 중에서도, 펩타이드 폴대머의 자기조립을 통해 합성된 3차원 분자구조체인 폴덱쳐는 독특한 형태와 명확한 내·외부 구조를 갖으며, 바이러스 캡시드와 같은 자연유래 3차원 분자구조체에 비견될 수 있다. 명확한 구조체의 특정 표면에 공간적 주기성을 갖도록 기능기를 배치할 수 있다면, 다양한 기능성 물질로 확장될 수 있는 핵심 물질로서의 “표면 기능화된 폴덱쳐”를 구현할 수 있다. 본 학위 논문에서는 비등방적 표면 물성을 갖는 폴덱쳐에 대해 연구하였다. 카르복시기를 갖는 나선형 베타-펩타이드 폴대머의 수용액상 자기조립을 통해 마름모 기둥 형태의 폴덱쳐를 합성하였다. X-선 회절패턴 분석을 통해, 펩타이드의 역평행 쌓임 양상을 확인하였고, 이로 인해 카르복시기가 폴덱쳐의 마름모 면에만 노출됨을 확인하였다. 분자동역학 시뮬레이션에 기반한 표면 에너지 계산으로 폴덱쳐의 비등방적 성장을 설명해내었다. 금속 나노입자가 마름모면에만 선택적으로 접착됨을 통해 폴덱쳐의 비등방성 표면 물성을 실험적으로 증명하였을 뿐만 아니라, 폴덱쳐가 혼성 구조체의 중심 물질로 응용될 수 있음을 보였다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DCH 17003
형태사항 vii, 47 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 유성현
지도교수의 영문표기 : Hee-Seung Lee
지도교수의 한글표기 : 이희승
Including Appendix
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 화학과,
서지주기 References : p. 42-43
주제 $\beta$ -Peptide
Foldamer
Self-assembly
Anisotropy
Supramolecular architecture
베타-펩타이드
폴대머
자기조립
비등방성
초분자 구조체
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