Carbon dioxide ( $CO_2$ ) conversion technologies have come into the limelight lately as one of the solutions to global warming and climate change by reducing atmospheric $CO_2$ emissions. It aims to utilize $CO_2$ as feedstock to produce valuable chemicals via chemical reactions and generate economic benefits by selling the products. Although many ideas of $CO_2$ conversion technologies have been suggested, it is not clear which are promising for $CO_2$ reduction. To identify promising ones, it is important to verify feasibilities of $CO_2$ conversion technologies by proper evaluation, especially at the process level. Nevertheless, the evaluation is challenging due to the absence of key criteria and relevant feasibility conditions. Also, the absence of analysis tools designed for sustainable $CO_2$ conversion process design is another challenge.
To tackle these challenges, the evaluation of $CO_2$ conversion processes intended to be designed for $CO_2$ reduction is mainly focused in this dissertation. The evaluation methods and the computer-aided analysis tool ($CATAC^3$) are developed to support the design of sustainable $CO_2$ conversion processes. Also, as case studies, two exemplary $CO_2$ conversion processes are evaluated. Combined reforming of methane and $CO_2$ hydrogenation technologies for methanol production are considered as $CO_2$ conversion technologies. Also, it is assumed to capture $CO_2$ at a hydrogen plant. Two methanol plants employing each conversion route are designed and simulated to obtain raw data for their evaluations. Following the evaluation methods formalized in this study, their feasibilities are verified in terms of net $CO_2$ emission and profitability. In addition, their implementation strategies for achieving $CO_2$ reduction are suggested. On the other hand, a new $CO_2$ conversion process utilizing a $CO_2$ -containing off-gas stream is designed and evaluated. Lastly, some perspectives of application of the developed evaluation methods and the analysis tools are discussed.
이산화탄소 전환 기술은 대기 중으로 배출되는 이산화탄소의 양을 줄여서 지구 온난화와 기후 변화를 늦추기 위해 제시되어 온 다양한 해법 중 하나다. 이 기술은 이산화탄소 배출원으로부터 포집한 이산화탄소를 원료로 사용하여 다양한 화학반응을 통해 유용한 산물을 생산하고 이를 판매하여 경제적 이득을 얻는 것을 목표로 한다. 현재까지 다양한 이산화탄소 전환 기술이 제시되었지만 몇몇 소수의 사례를 제외하면 어느 기술이 효과적으로 이산화탄소 배출량 저감에 이바지할 수 있는지는 아직 제대로 알려지지 않았다. 이에, 유망한 이산화탄소 전환 기술을 사전에 파악하고 연구개발 역량을 집중시키기 위해서 각 기술의 유효성을 평가하는 것이 매우 중요하다. 이를 위해서는 공정 수준의 정보를 기반으로 한 자세한 분석 및 평가가 요구된다. 하지만 현재 이산화탄소 배출량 저감을 목적으로 하는 일명 지속 가능한 이산화탄소 전환 공정 평가에 대한 기준이 제대로 마련되어 있지 않다. 이는 사람마다 이산화탄소 전환 공정의 분석 및 평가 방법이 달라지는 결과를 가져온다. 한편, 기존의 화학 공정 설계 시 단순히 해당 공정의 경제성 위주로 공정 평가를 수행해 왔으나, 이산화탄소 배출량 저감이라는 이산화탄소 전환 기술의 활용 목적을 고려했을 때 경제성뿐만 아니라 순 이산화탄소 배출량과 같은 다른 지표들도 함께 활용하여 평가해야 한다. 그러나 현재 공정의 경제성과 이산화탄소 배출량 분석을 통합하여 효과적으로 수행할 수 있는 공정 분석 도구가 없다. 이에, 지속 가능한 이산화탄소 전환 공정 설계를 위해서는 비효율적임에도 불구하고 복수의 공정 분석 도구를 사용해야 한다.
본 박사학위 연구에서는 이 문제를 해결하기 위해서 지속 가능한 이산화탄소 전환 공정의 평가 방법을 제시하였다. 이산화탄소 저감 가능성, 이산화탄소 저감 잠재성, 그리고 경제성을 포함하는 세 가지 핵심 평가 기준과 그에 따른 핵심 평가 지표를 제시하였다. 또한, 각 평가 지표 계산을 위해서 엑셀 비쥬얼베이직 프로그래밍 언어를 활용한 이산화탄소 전환 공정 평가에 특화된 컴퓨터 기반 분석 도구를 개발하였다. 특히, 사용자가 더욱 수월하게 주어진 공정을 평가할 수 있도록 사용자 친화적인 인터페이스와 다양한 정보를 저장하고 이용할 수 있는 데이터베이스를 개발 및 적용하였다.
제시한 평가 방법과 개발된 분석 도구를 활용하여 메탄올 생산을 위한 두 가지 이산화탄소 전환 공정을 평가하는 사례 연구를 수행했다. 이산화탄소 전환 기술로서는 비교적 잘 알려진 이산화탄소 전환 기술인 메탄 복합 개질 기술과 이산화탄소 수소화 반응 기반의 메탄올 직접 합성 기술을 대상으로 삼았다. 이산화탄소 원료는 스팀 메탄 개질 기술 기반의 수소 생산 공정에서 포집한다고 가정하였다. 공정 평가에 필요한 정보 확보를 위해서 상용 공정 모사기를 이용하여 대상 공정을 설계하고 모사였다. 공정 모사 결과를 이용하여 순 이산화탄소 배출량 및 수익성 지표를 계산하였으며 이를 두 공정의 평가에 활용했다. 또한, 평가 결과를 바탕으로 이산화탄소 저감을 달성하기 위한 각 공정의 적용 전략을 제시하였다. 이에 더하여, 이산화탄소 포집 없이 부생 가스의 형태로 이산화탄소 원료를 이산화탄소 전환 공정에 공급하는 방법을 적용한 새로운 메탄올 생산 공정을 설계하고 평가하는 사례 연구도 수행하였다. 마지막으로 제시한 이산화탄소 전환 공정 평가 방법 및 분석 도구의 향후 활용 방안에 대해 논하였다.
