Two-dimensional (2D) materials are very attractive in practical electrochemical devices due to their low cost, large scale production, ultrahigh surface area, and tunable electrical properties. Optimized performances of various 2D materials have shown performances comparable to the best performing materials such as noble metals. Despite their outstanding estimated properties, the performance of 2D materials is much lower than that of conventional materials used in electrochemical applications. Previous researches have shown that the orientation of individual 2D sheets plays an important role in determining the overall electrochemical activity. Therefore, it is highly desirable to fabricate structures to enhance and optimize the properties of 2D materials for future practical applications. In this thesis, the influence of the interface on the structure and orientation of various 2D materials is investigated, and controlled for enhanced performance in electrochemical applications. First, the domain orientation of multilayer graphene grown by chemical vapor deposition (CVD) on Ni was investigated by liquid crystal observation method. By observing domain structures at various growth conditions, we were able to figure out the critical factors of the Ni substrate that determines the graphene domain structure. Second, a novel buckled $MoS_2$ structure was demonstrated for the first time. Buckled $MoS_2$ was fabricated over a large area by simply introducing a single layer of graphene below the Mo film prior to $MoS_2$ film growth via CVD. In a more in-depth investigation, $MoS_2$ buckling was tuned by manipulating the interfacial adhesion energy of the underlying graphene substrate where computational calculations were performed to support the experimental results. This study is anticipated to provide an insight for the precise control of various 2D structures for optimal performance in electrochemical applications.
이차원 물질들의 전기화학적 응용은 기존 물질들에 비해 경제적, 환경적 장점을 가지고 있으며 대량생산의 가능성, 높은 표면적, 그리고 특성조절이 용이하다는 장점을 가지고 있기 때문에 활용도가 매우 높다. 또한, 최적화된 이차원 물질들의 전기화학적 특성은 현존하는 가장 뛰어난 물질에 비교될 정도로 상당히 우수한 특성을 나타낸다. 하지만 이차원 물질들의 이러한 장점들에도 불구하고 실제로 구현된 전기화학적 성능은 아직 많이 부족한 현실이며, 이를 해결하기 위해 이차원 물질들의 구조를 최적화 하는데 많은 연구들이 진행되었고, 이중에서 특히 이차원 물질들의 판상구조에 따라 성능이 크게 향상되는 것이 밝혀졌다. 따라서 이차원 물질들의 실제 전기화학적 응용을 위해서는 배향구조를 조절하는 것이 매우 중요하다고 할 수 있으며, 최적의 구조를 구현하기 위해 이차원 물질들의 계면구조 분석 및 제어가 반드시 필요하다고 할 수 있다. 본 연구에서는 다양한 계면구조에 따른 이차원 물질들의 배향구조를 구현하고 분석하였으며, 구조제어에 의한 전기화학적 특성의 변화를 관찰하였다. 첫 번째 연구에서는 니켈 위에 화학기상증착법(CVD) 으로 성장한 다층 그래핀의 도메인 배향구조를 분석하였다. 기존의 도메인 구조 분석방법을 통해서는 다층 그래핀의 개별 구조를 밝혀내는 것이 상당히 어렵기 때문에 대면적의 도메인 구조를 용이하게 관찰할 수 있는 액정 관찰법을 사용하였다. 다양한 조건의 니켈 금속 표면에 따른 그래핀 도메인 구조를 분석한 결과, 니켈 금속의 표면 거칠기가 매우 중요한 변수임을 밝혀내었다. 또한, 본 연구에서는 대면적의 주름진 이황화몰리브덴 구조를 새롭게 구현하였다. 기존의 수직배열 이황화몰리브덴은 몰리브덴 전구체를 고온에서 열처리를 하여 합성되는데, 몰리브덴 전구체를 증착하기 이전, 표면에 그래핀 계면을 형성하면 주름진 구조를 용이하게 형성할 수 있다는 것을 밝혀내었다. 주름진 박막에서는 두 가지 형태의 이황화몰리브덴 배열이 관찰되었으며, 그래핀 계면과 가까운 쪽의 층들은 기판 대비 수평으로 배열되어있었고, 바깥 표면과 가까운 쪽의 층들은 기판 대비 수직으로 배열되어 있음을 알 수 있었다. 또한, 여러 종류의 그래핀 계면을 사용하여 다양한 주름진 구조를 구현하고, 시뮬레이션을 이용하여 분석한 결과, 그래핀 기판의 접착력이 주름진 박막을 형성하는데 가장 큰 역할을 한다는 것을 밝혀내었다. 주름진 이황화몰리브덴 구조는 편평한 표면을 가지는 구조에 비해 전기화학적 촉매활성이 우수한 것으로 나타났으며, 이는 수소발생반응(HER)을 통해 증명이 되었다. 본 연구는 향후 다양한 이차원 물질들의 배향구조를 제어하고 소자로서의 응용으로 적용하는데 있어서 중요한 역할을 할 것이라 기대된다.
