Although rechargeable lithium-oxygen ($Li-O_2$) batteries have attracted much attention due to their outstanding gravimetric energy densities, the practical applications of this promising energy system have been impeded by a number of technical issues such as low efficiency, poor cycle life, and instability of cell components. In particular, the parasitic reactions involving the degradation of air-cathode materials or electrolyte are strongly associated with the performances of $Li-O_2$ batteries. Furthermore, the destabilization of the Li metal interface by crossover water and oxygen from the air-cathode side can also cause as fatal degradation for the cycle life as the irreversibility of the air-cathode. Thus, robust materials which can endure radical attack and chemical degradation as well as protective layer for Li metal should be introduced for stable $Li-O_2$ batteries. To resolve these issues, in spite of our previous research related to electrolyte, here, it reports that 1) well-dispersed $Pt_3Co$ catalysts can reduce charging overpotential significantly, 2) racial scavengers can suppress the radical attack toward cell components such as electrolyte and air-cathode, resulting in increased cycling performance, 3) cheap poreless polyurethane separator can effectively suppress oxygen crossover while allowing Li ions to diffuse through selectively leading to enhanced lifespan of Li metal anode, and 4) carbon-free mesoporous TiN cathode combined with redox mediator and polyurethane separator can show stable cycling performance by alleviating carbon-induced decomposition and Li metal destabilization during cell operations. This dissertation provides a message that the problem should be viewed in a systematic manner to resolve the issues from all of the cell components, and an integrated approach should be introduced to improve the cycle lives of $Li-O_2$ batteries.
리튬 공기전지는 높은 에너지 밀도로 인해서 큰 주목을 받아왔지만, 이러한 에너지 시스템의 실질적인 응용은 낮은 효율과 수명특성, 전지 구성요소의 불안정성 문제 때문에 지연되어 왔다. 특히나, 공기극과 전해질 분해를 포함한 부반응이 리튬 공기전지의 수명을 저하시키는 주된 원인이었다. 게다가, 공기극으로부터 넘어온 산소와 부반응으로 생성된 수분에 의한 리튬 계면의 불안정성 또한 공기극의 비가역성과 마찬가지로 전지 수명에 큰 영향을 미친다. 따라서, 안정적으로 구동할 수 있는 리튬 공기전지를 위해서는, 라디칼 공격과 화학적 열화로부터 견딜 수 있는 강인한 재료뿐만 아니라 리튬 음극을 보호할 수 있는 보호막이 필요한 실정이다. 이러한 문제점들을 해결하기 위해서 전해질과 관련된 이전 연구 외에도, 본 학위논문에서는 1) 잘 분산된 $Pt_3Co$ 촉매를 이용하여 충전 과전압을 줄이는 방법, 2) 라디칼 공격을 억제시킬 수 있는 라디칼 스케빈져를 도입하여 전해질/공기극 등 전지 구성성분의 열화를 막음으로써 전지 수명특성을 향상시키는 방법, 3) 산소와 물의 투과는 막지만 리튬 이온은 선택적으로 투과시킬 수 있는 무기공 폴리우레탄 분리막을 도입하여 리튬 음극의 수명특성을 향상시키는 방법, 4) 비카본계 다공성 질화 티타늄 공기극과 산화환원 중계물질, 무기공 분리막 사용을 포함한 통합적 접근법을 이용하여 카본과 음극에서 기인하는 부반응을 제거함으로써 리튬-공기전지 수명특성을 향상시키는 방법을 다루고자 한다. 이러한 결과는 모든 전지 구성요소로부터의 문제점을 해결하기 위해서는 시스템적인 관점에서 접근해야 하며, 통합적 접근법을 통해 리튬-공기전지의 수명특성을 향상시킬 수 있다는 방향을 제시해 준다.
