This work introduced a perovskite catalyst of $Fe_2O_3-NiO/La_{0.8}Sr_{0.2}FeO_3$ as an oxygen carrier and investigated its long-term activity and stability in a novel methane Chemical Looping Reforming-Decomposition (CLRD) process. Carbon dioxide ($CO_2$) was injected for the oxidation of the reduced catalyst and its carbon deposit, resulting in the accelerated production of syngas. The catalyst showed over 97% of $CH_4$ conversion over 60 minutes and the reduced catalyst was partially re-oxidized by both $O_2$ and $CO_2$ with the conversion of $CO_2$ into CO maintaining about 93% over 80 minutes. The separate phases of $Fe_2$O_3/NiO$ were gradually merged to the single crystal phase of $NiFe_2O_4$ during the calcination of the two metal oxides and the continuous redox reaction cycle. The increased crystallinity can lead to the improvement of both activity and stability due to the enhanced oxygen-carrying capacity. The structure of the catalyst was well preserved and its activity has been stable in the long-term CLRD cycle with the combination of $CO_2$ utilization.
이 연구는 메탄의 매체변환식 개질-분해공정에서 산화금속 $Fe_2O_3-NiO/La_{0.8}Sr_{0.2}FeO_3$를 산소의 운반체로 활용해 지속적인 반응의 성능과 안정성을 확인하였다. 환원된 산화금속의 재산화와 입자 표면의 산소 제거를 위해 이산화탄소를 활용하였으며 높은 전환율을 통해 일산화탄소의 수율을 얻어냈다. 산화금속은 1시간 넘게 97% 이상의 메탄 전환율을 보여주었으며 환원된 금속이 이산화탄소로 부분산화되는 과정에서 80분동안 93% 이상의 이산화탄소 전환율을 유지했다. 산화철과 산화니켈로 분리되어있던 상은 고온의 제작과정과 지속적인 산화환원을 거치며 점차 산화니켈페라이트라는 하나의 상으로 융합되었다. 이로 인해 결정화도 상승은 산소의 운반력 증가로 이어져 반응의 성능과 안정성이 향상되었다. 산화금속의 구조는 10싸이클 동안 안정적으로 유지되었으며 이를 통해 장시간의 이산화탄소를 활용한 메탄의 매체변환식 개질-분해공정에 활용할 수 있다.
