Historically, Pt/LTA (\textit{e.g.}, Pt/NaA) has often been used as a model catalyst for studying the catalytic functions of hydrogen spillover (H spillover). Notably, none of the works reported appreciable catalytic activities for Pt/LTA alone, while markedly enhanced activities were reported after physical dilution with some acidic oxides. It was often speculated without experimental evidence that activated hydrogen generated from Pt/LTA can migrate to the diluents surface (‘inter-particular’ H spillover) where organic reactants can react with spilt-over hydrogen. In this work, we carefully studied benzene hydrogenation activities of Pt/NaA and its decationized form (Pt/HA), before and after the physical dilution with various metal oxides possessing different Lewis and Brønsted acidity. The originally negligible activity of Pt/NaA increased significantly after mixing with various acidic oxides. The physical dilutions, however, resulted in a significant alteration of Pt/NaA structure due to solid-state $H^{+}$ -exchange, which made the catalytic interpretation vague. In contrast, Pt/HA structure did not change after the dilutions, and thus could be used as an ideal catalytic model system for studying inter-particular H spillover. The catalytic results showed that Al-rich metal oxides with abundant Lewis acid sites are effective for enhancing the catalytic activity.
LTA 구조의 제올라이트를 기반으로 한 촉매를 이용하여 부도체 위에서의 수소 스필오버 현상을 살펴보고자 한 연구는 과거부터 많이 시도되어 왔지만, 본 현상의 존재 유무는 많은 논란에 있다. 특히, 산점이 있는 금속 산화물을 physical diluent 로 하여 Pt/LTA 와 함께 반응에 사용하는 경우 매우 상반된 결과들이 보고된바 있다. 또한, 촉매 내부에서의 수소 스필오버 현상과 Pt/LTA 에서 diluent 로의 수소 스필오버 현상의 규명이 명확하게 되지 않아 수소 스필오버의 존재 및 매커니즘에 관한 해석의 어려움이 존재해왔다. 본 연구에서는 Pt/NaA 와 탈양이온 형태의 Pt/HA 를 모델 촉매로 이용하여 산점이 있는 다양한 금속산화물과 함께할 경우 수소 스필오버에 미치는 효과를 연구해 보았다. 그 결과, 반응성이 거의 없는 Pt/NaA 는 금속산화물과 섞인 이후 반응성의 증가를 나타내었다. 하지만 섞이는 과정에서 고체상의 양이온 교환 능력으로 인해 Pt/NaA 의 성질 변화가 일어나 수소 스필오버의 이해에 어려움이 있었다. 반면, Pt/HA 의 경우 다양한 diluent들과 섞어도 이의 특성이 변하지 않기 때문에 수소 스필오버 현상을 이해하는데 좋은 모델 촉매로 사용될 수 있었으며, 루이스 산점의 분포가 많은 금속산화물들이 수소 스필오버 및 촉매 반응성의 증가에 도움을 줄 수 있음을 확인하였다.
