Piezoelectric materials, which allow interconversion between electrical and mechanical energy, are widely used for various electronic devices. Lead-containing piezoelectric materials still dominate the commercial market owing to their excellent piezoelectric performance. However, the toxicity of lead with respect to the environment and human health has led to a demand for alternative eco-friendly materials. Therefore, several lead-free systems have been studied in depth as potential lead-free piezoelectric candidate materials, in particular, the $(Na_{1/2}Bi_{1/2})TiO_3-BaTiO_3-(K_{1/2}Na_{1/2})NbO_3$ (NBT-BT-KNN) system has excellent inverse piezoelectric properties. Piezoelectric properties are sensitively affected by their crystallographic orientation and therefore these parameters can be maximized by producing of single crystals with a particular orientation. Conventionally, single crystals have been fabricated from a liquid or a vapor. However, these melting methods would be inappropriate for fabricating lead-free single crystals because it is difficult to guarantee chemical homogeneity of single crystals produced in this manner. In addition, most of the lead-free piezoelectric materials contain volatile elements such as K, Bi, Na, etc. and have a complex chemical composition, and thus the fabrication of single crystals is more difficult. These problems can be overcome by the solid-state single crystal growth (SSCG) method developed by our group. Because single crystals grow via solid-state conversion of polycrystals into single crystals at low temperature, the chemical homogeneity and volatile elements at the A-site of the perovskite can be maintained effectively. The solid-state conversion of single crystals from polycrystals is based on a microstructural evolution principle, and therefore it is necessary to understand the principle first. In this thesis, we produced lead-free NBT-BT-KNN single crystals based on the principle of microstructural evolution. The produced single crystals exhibited excellent piezoelectric properties.
압전 효과란 전기적 에너지와 기계적 에너지가 상호 교환되는 물리적 현상으로서 오늘날 다양한 전자기기의 소자로서 널리 응용되고 있다. 대부분의 압전 재료는 납을 포함한 연계 재료가 주를 이루고 있는데 이는 환경 및 인체에 매우 유해하다고 알려져 있으므로 연계 재료를 대체할만한 비연계 압전 재료의 연구가 활발히 이루어지고 있다. 그 중 NBT-BT-KNN계는 매우 뛰어난 역압전특성을 보이는 비연계 압전 재료로서 보고되었다. 액상을 이용한 전통적인 단결정 제조법은 여러 장점에도 불구하고 대부분의 비연계 압전재료에서 균일한 화학조성을 갖는 단결정을 얻는데 어려움을 겪어왔다. 반면, 본 연구실에서 연구되고 발전되어 온 고상법을 통한 단결정 제조법은 낮은 온도에서 열처리 과정이 이루어 지므로 균일한 화학조성을 갖는 단결정 제조가 가능하여 특히 조성에 따라 민감한 영향을 받는 압전 특성을 극대화하는데 적합한 방법이다. 고상단결정성장법은 다결정체에서의 입자성장거동을 기반으로 응용된 방법으로서 미세구조 발현에 대한 기본적인 이해가 선행되어야 한다. 본 논문에서는 미세구조 발현원리와 그를 응용한 비연계 압전 재료의 고상단결정 성장법에 관해 다뤘다. 제조된 단결정은 매우 우수한 압전 특성을 보였다.
