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Development and investigation of cathode for low temperature fuel cell using graphene-based oxygen reduction reaction catalysts = 그래핀 기반 산소환원 촉매를 이용한 저온형 연료전지 전극의 개발 및 연구
서명 / 저자 Development and investigation of cathode for low temperature fuel cell using graphene-based oxygen reduction reaction catalysts = 그래핀 기반 산소환원 촉매를 이용한 저온형 연료전지 전극의 개발 및 연구 / JongCheol Park.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2016].
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The focus in recent years has been on developing high performance non-precious metal catalysts (NPMCs) to reduce the catalyst costs of fuel cells. However, little attention has been paid to improve the utilization of NPMCs. Thus, first half of this dissertation focuses on the optimization of electrode component, particularly the Nafion content. With the newly developed graphene-based oxygen reduction reaction catalyst, the catalyst inks were prepared at various Nafion content. And electrodes were fabricated by spraying suitable amounts of catalysts on the gas diffusion media. Twenty different single cells were assembled and measured for polarization, resistance and electrochemical impedance. Electrodes of 66.7 and 50.0 % Nafion content showed the highest performance for hydrogen/oxygen and hydrogen/air operation, respectively. These results were explained using the electrochemical impedance spectra, where the highest performance electrode resulted with the lowest charge transfer resistance. Moreover, negligible change in performance was observed during the 1,100 h of stability test. The optimization compositions of NPMC-based catalyst layer were very different compared to that of Pt-based catalyst layer, indicating the importance of optimization studies for the practical use of NPMCs. In the second half of this dissertation, direct methanol fuel cells were used for optimization and characterization. The fabricated electrode with 66.7 wt. % Nafion content and $5.2 mg cm^{-2}$ catalyst loading demonstrated the highest performance in oxygen and air operation. The influence of methanol concentration and characteristics of open circuit voltage were investigated systematically. The methanol tolerance and open circuit voltage were superior to the commercial Pt-based catalyst which indicates that the graphene-based catalyst could be applied as a potential catalyst for direct methanol fuel cells.

신규 개발한 그래핀 기반 산소환원 촉매와 단위셀을 이용하여 고분자 전해질 연료전지의 전극을 최적화하고, 특성을 평가 하였다. 이를 위해20개의 다양한 조성을 갖는 막-전극 접합체를 제조하여 수소/산소 분위기에서 성능을 측정하였다. 최고의 성능은 촉매량에 관계없이 나피온 함량이66.7 %일 때 관찰되었으며, 임피던스는 가장 작게 측정되었다. 산화제가 공기인 경우 50.0 %의 나피온 함량에서 최고의 성능이 관찰되었다. 또한, 비백금계 촉매의 가장 큰 단점인 빠른 비활성화 현상이 1,100시간 운전하는 동안 관찰되지 않았다. 본 학위논문의 후반부에서는 그래핀계 촉매를 직접 메탄올 연료전지에 적용하였다. 최대출력은 나피온 함량 66.7 %에서 가장 높았고, 50.0, 75.0 % 순으로 높게 관찰되었다. 특히, 그래핀계 촉매는 개방회로 전압이 높고, 고농도의 메탄올에서 백금 촉매보다 우수한 성능을 보였다. 이는 기존에 보고되지 않은 결과로 향후 값비싼 백금 촉매를 대체할 가능성이 매우 큼을 의미한다. 또한, 메탄올 농도와 부하 변화가 개방회로 전압에 미치는 영향과 전기화학적 특성을 체계적으로 연구하였다. 본 연구를 통해 그래핀계 촉매는 백금계 촉매와 매우 다른 최적의 전극 조성을 가지며, 산소환원 반응에 선택 성이 매우 우수함을 알 수 있었다.

서지기타정보

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청구기호 {DCBE 16030
형태사항 viii, 116 p. : 삽화 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 박종철
지도교수의 영문표기 : Seong Ihl Woo
지도교수의 한글표기 : 우성일
수록잡지명 : "Optimization of catalyst layer composition for PEMFC using graphene-based oxygen reduction reaction catalysts". Journal of Power Sources, v. 286, pp. 166-174(2015)
수록잡지명 : "Long Range Electron Transfer over Graphene-based Catalyst for High Performing Oxygen Reduction Reactions: Importance of Size, N-doping, and Metallic Impurities". Journal of the American Chemical Society, v. 136, pp. 9070-9077(2014)
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 생명화학공학과,
서지주기 References : p. 101-114
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