Low-level radioactive liquid wastes (LLW) are generated by the operation and maintenance activities at light water reactor (LWR). These are disposed in final disposal site after several treatment process. If underground water soaks into disposal site, the disposed drums will be corroded and the solid matrix will be contacted with water. Consequently, leaching will be initiated and radionuclides move along with the water to the environment. Therefore, the study of leaching is very important for the safety analysis of LLW disposal.
In this thesis, various factors affecting the leachability of Cs-137 in cement matrix, which has been used as a major binding agent in Korea, are investigated. Specifically, the purpose of this work is to search system factors and solid factors which can reduce the leach rate.
System factors include such as pressure curing, vibration curing, curing under 100% humid condition, curing with or without lid, pressure leaching and the dependency of exposed surface area. According to the experimental results, pressure curing has shown a good effect on the reduction of the leach rate. In order to analyze the experimental results, pore analysis of the cement matrices and the intrinsic diffusion coefficient measurement is carried out.
Solid factors are the effect of the cement type and clay (natural zeolite catalyst) addition, ion-exchange resin (IRN-77) addition, waste solution pH, and $CO_2$ and air injection. Pottery clay and various kaoline type of clay and slag and ordinary Portland cement type I and II are used. Pottery clay has turned out to have the best capability to reduce the leach rate of Cs-137. IRN-77 has shown good retarding property on the hydration of cement pastes and the matrix of waste solution of pH 12 has shown the least leach rate. It was proved that carbon dioxide has immobilizing capability of Cs-137 in cement matrix. To analyze the experimental results, characteristics of zeolite catalysts, relationship between chemical composition of clays and immobilizing ability, reaction of boric acid and sodium hydroxide, and various compositions depending on the cement type are examined.
Cement matrices usually may not contact directly with underground water in real repository, since the surroundings of disposed drums is filled with backfill material. Thus, the effect of backfill material to the leachability is also investigated. The well-known diffusion theory was utilized to predict long term leach rate and cumulative fraction leached of Cs-137 or non-radioactive species.
저준위 방사능 액체 폐기물(LLW)은 경수로 발전소의 운전과 보수과정에서 발생되는데 이것들은 여러 단계의 처리 계통을 거쳐 최종 처분장에 처분된다. 이때 만약 처분장에 지하수가 스며들게 되면 드럼이 부식하게 되어 고화체와 물이 접촉하게 된다. 이로 인해 용출이 시작되고 용출된 핵종은 지하수를 따라 이동하다가 결국 환경을 오염시키게 된다. 그러므로 용출 현상의 연구는 LLW 처분의 안정성 분석에 있어서 중요하다.
본 논문에서는 한국에서 고화물질로 널리 이용되고 있는 시멘트 고화체에서 세슘-137의 용출능에 영향을 미치는 여러 인자들에 대해 조사하였다. 특히, 이 논문의 목적을 용출율을 감소 시킬 수 있는 고화체 인자와 시스템 인자를 찾는데 두었다.
시스템 인자로서는 압력하 양생, 두껑을 덮고 양생 했을때와 100% 습윤 조건하에서양생했을때의 차이 압력하 용출, 그리고 용출액과의 접촉 면적에 따른 영향을 고려하였다. 실험 결과에 의하면 압력하 양생이 용출율 감소에 효과가 있는 것으로 나타났다. 실험결과들을 분석하기위해 시멘트 고화체의 기공분석과 고유확산계수의 측정이 수행되었다.
위에서 언급한 고화체 인자들은 시멘트 종류에 의한 영향, 천연 제올라이트 촉매인 여러 점토 첨가의 영향, 이온 교환수지(IRN-77)의 첨가에 의한 영향, 폐액의 PH에 따른 영향, 그리고 이산화탄소와 공기 주입의 영향이다. 실험에 사용된 점토는 도토와 여러 종류의 고령토이고 시멘트는 슬랙, 1종 및 2종 보통 포오틀랜드 시멘트가 사용되었다. 점토가 세슘-137의 용출율을 감소시키는데 가장 우수한 성질을 나타냈으며 IRN-77은 시멘트 경화를 억제시키는 효과를 지니고 있음이 판명됐다. 또한 폐액의 PH는 12가 가장 좋으며 이산화탄소는 시멘트 고화체내에서 세슘-137을 고정시키는 능력이 있는 것으로 나타났다. 위의 결과들을 분석하기 위해서 제올라이트 촉매의 특성, 점토의 화학 성분과 세슘137의 고정화 능력과의 관계, 붕산과 수산화 나트륨과의 반응, 시멘트 종류에따른 조성들이 조사되었다.
시멘트 고체화는 드럼 주위를 되메움재(backfill material)로 채우기 때문에 물과 직접 접촉하는 경우가 드물게 발생한다. 그래서 되메움재가 용출능에 미치는 영향을 고려하였다. 개발된 확산 모델을 이용하여 세슘-137 또는 비방사능 물질에 대한 장기 용출율과 용출적을 예측하였다.
