A diffusion model was developed to explain the leaching phenomena of Cs-137 from cement matrix considering various factors which affect the leachability. A finite-slab approximation method also was developed to predict long-term leachability.
Experimental study for the leaching behavior of Cs-137 was carried out with simulated evaporator bottom product of PWR plant. As expected, the cumulative leaching fraction of Cs-137 varied with the square root of time. The method of leach test proposed by the International Atomic Energy Agency (IAEA) was followed, and part of the American Nuclear Society (ANS) method was also adopted.
The effect of various factors, including sampling method, curing temperature, curing time, leachant temperature, vermiculite addition, volume-to-surface (V/S) ratio and leachant unoccupation time, have been considered.
Diffusion model in semi-infinite slab gives very good agreement with the data obtained from 4-weeks cured specimens. The effective diffusion coefficient of a specimen which was cured at temperature 24℃ for 4 weeks was found to be $1.47×10^{-11} ㎠/sec$. With the derived effective diffusion coefficient, comparisons were made for the leachability of Cs-137 from a 55 Gal drum by using the finite-slab approximation method and the solution based on the cylindrical shape.
These comparisons show that the leachability of the waste container can be predicted quite accurately by the finite-slab approximation method. In the case of Cs-137, the predicted amounts by the finite-slab approximation method are qual to or slightly greater than those by the solution of actual geometry.
The estimated fraction of Cs-137 which remains in the environment, is found to be less than 0.25 percent of initial amount after 100 years. After about 25 years from the start of leaching, the fractional amount in the environment reach to maximum value which corresponds to 0.66 percent of initial amount.
용출에 영향을 미치는 여러 인자를 고려하여, 시멘트 고화체에 대한 확산 모델을 세웠다. 고화체 내부에 존재하는 핵종의 량 및 용출율에 대한 일반적 확산 방정식을 유도하였다. 이들 량들은 공히 안정된 동위 원소의 특성에 의존하는 식으로 표현된다.
방사성 핵종 동태의 장기 예측을 위해 유한 격판 근사 (Finite-Slab Approximation) 방법을 개발하였다. 이것은 어떤 유한한 매질에서 핵종이 용출되는 것은 이 매질 내에서 각 방향으로 핵종이 독립되게 행동한다고 가정한다. 따라서, 용출 특성의 여러 량들은 각 방향의 용출에 대한 합으로 표현되게 된다. 이 방법은 어떤 매질에 대해 해석적 해 (Analytical Solution) 을 얻지 못하는 경우, 혹은 해가 많은 수리적 합 (Summation) 의 형태로 표현되어서, 결과 획득에 많은 시간과 난이성이 존재하는 경우 특히 유용하다.
IAEA 와 ANS 방법의 일부에 따라 모사된 증발기 저부 폐액의 시멘트 고화체에 대한 용출 실험을 수행하였다. 실험 결과들은 준 무한 격판 (SemiInfinite Slab) 에 대한 식을 잘 따르며, 4주간 경화된 시료의 경우 표면적 확산 계수 (Effective Diffusion Coefficient) 가 $1.47×10^{-11} ㎠/sec$ 가 됨을 확인했다. 이 계수에 의해 유한 격판 근사 방법과 실지 원통형에서의 확산식을 이용하여 55 Gal 드럼에서 Cs-137 의 용출 성향을 비교.예측하였다. 이 결과, 유한 격판 근사 방법이 준 무한 격판 근사 (Semi-Infinite Slab Approximation) 방법에 비해 매우 사실적이며, 실제의 확산식에 의한 결과와 비교할 때 거의 같거나, 미소하게 큰 값을 가지므로 사실적.보수적 특성을 지님을 확인했다. 또한, 계산 결과로부터, Cs-137 은 용출 개시 후 약 25년이 되면 환경에 고화체내에 존재했던 초기량의 0.66% 인 최대치로 존재하게 되며 100년 후에는 약 0.25% 가 잔류한다.
