Recently, majority of transport methods use fossil fuel as their energy source. However, exces-sive use of fossil fuel causes severe environmental problems, so finding and using of alternative energy source becomes important. Among several alternative energy sources, hydrogen is one of the strongest candidates due to its high energy content and clean burning. However, safe and efficient way to hydrogen storage and transport is still challenging. As an efficient approach chemical hydrogen storage using ammonia borane is intensively investigated due to its various advantages.
In this thesis, hydrogen generation from hydrolysis of ammonia borane was investigated using octahedral Au@Pt nanoparticles (NPs) as catalysts. The octahedral Au@M (M = Pt, Au, Pd) nanoparticles (NPs)were synthesized via a polyol method. Pt NPs were successfully fabricated on the octahedral Au NPs with different atomic ratios of Pt to Au and at different temperatures. The presence of poly(diallyldimethylammonium chloride) as a capping agent is crucial for the successful formation of Pt NPs on the Au nanooctahedra. However, other octahedral Au core - metal shell NPs was not successively synthe-sized. The synthesized octahedral Au@Pt NPs showed a moderate performance toward hydrolysis of $NH_3BH_3$. The highest catalytic activity of the Au@Pt NPs for hydrolysis was observed with activation energy of 44.28 kJ/mol when the Pt coverage on the Au NPs was optimized at the Pt/Au ratio of 1 and the Pt syn-thetic temperature of $160^\circ C$.
본 학위 논문은 팔면체 금-백금 촉매를 이용한 암모니아 보레인의 가수분해 반응과 그로 인한 수소 발생 반응에 관한 연구이다. 현재, 대부분의 운송수단은 화석연료를 에너지원으로 한다. 하지만 화석연료의 과도한 사용으로 인해 여러가지 환경문제들이 발생하고 있으며, 이를 해결하기 위해 운송용 에너지원으로서 여러 대체방법들이 연구되고 있다. 그 중 수소를 에너지원으로 사용하고자 많은 방면의 연구가 진행되고 있는데, 그 중에서도 안전하고 효율적인 수소 저장과 운반에 대한 연구가 수소에너지의 실용화를 위하여 시급한 실정이다. 따라서, 본 연구에서는 다양한 종류의 팔면체 모양을 가진 금-금속 나노입자를 합성하고, 합성된 나노입자를 촉매로 사용하여 새로운 수소 저장 운반체로서 주목받고있는 암모니아 보레인의 효율적인 분해를 위해 최적화 하는 실험을 수행하고자 하였다.
본 연구에서 팔면체 금-금속 나노입자는 폴리올방법을 이용하여 합성하였다. 실험은 사용되는 금과 전구체의 양과 생성 온도를 변수로 하여 진행되었다. 그 결과, 백금 나노입자는 팔면체 금 나노입자 표면에 생성되었지만, 팔라듐과 은을 사용하였을 경우에는 입자들이 금 나노입자 표면에 성장되지 않는 것을 확인하였다. poly(diallyldimethylammonium chloride) 계면활성제가 백금 나노입자가 금 나노입자 표면에 생성되는데 매우 중요한 역할을 하는 것을 확인하였고, 만약 이를 반복적인 세척으로 제거하였을 시 백금 입자는 금 입자 표면에 생성되지 않는 것을 확인하였다. 합성된 팔면체 금-백금 나노입자는 암모니아 보레인의 분해 반응과 그로 인한 수소 발생의 촉매로서 보통의 효율을 보였다. 최적화 실험 결과, 팔면체 금-백금 나노입자는 160도에서 1:1의 전구체 비율로 성장되었을 때 가장 높은 효율을 보였으며, 44.28 kJ/mol의활성화 에너지를 보였다.
