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Observation of oxygen substitution in polycrystalline $Cu_2ZnSnSe_4$ thin films by high resolution electron microscopy and geometric phase analysis = 다결정체 $Cu_2ZnSnSe_4$ 박막에서 고분해능 전자현미경과 기하학 상분석을 이용한 산소치환 관찰
서명 / 저자 Observation of oxygen substitution in polycrystalline $Cu_2ZnSnSe_4$ thin films by high resolution electron microscopy and geometric phase analysis = 다결정체 $Cu_2ZnSnSe_4$ 박막에서 고분해능 전자현미경과 기하학 상분석을 이용한 산소치환 관찰 / Jin Hyun Kim.
저자명 Kim, Jin Hyun ; 김진현
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2016].
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Kesterite-type $Cu_2ZnSn(S,Se)_4$ has been extensively studied over the past several years, with research-ers searching for promising candidates for indium- and gallium-free inexpensive absorbers in high-efficiency thin-film solar cells. Many notable experimental and theoretical studies have dealt with the effects of intrinsic point defects, Cu/Zn/Sn nonstoichiometry, and cation impurities on cell performance. However, there have been few systematic investigations elucidating the distribution of oxygen at an atomic scale and the correla-tion between oxygen substitution and charge transport despite unavoidable incorporation of oxygen from the ambient atmosphere during thin film fabrication. Using energy-dispersive X-ray spectroscopy, high-resolution transmission electron microscopy, and geometric phase analysis, we directly demonstrate the presence of nanoscale layers in which oxygen is substantially substituted for Se, near grain boundaries in polycrystalline $Cu_2ZnSnSe_4$ films. Density-functional theory calculations also show that oxygen substitution remarkably lowers the valence band maximum and subsequently widens the overall band gap. Consequently, anion modification by oxygen can make a major contribution to the formation of a robust barrier blocking the holes from bulk grains into grain boundaries, thereby efficiently attaining electron-hole separation. Our find-ings provide crucial insights into achieving better energy conversion efficiency in kesterite-based thin-film solar cells through optimum control of oxidation during the fabrication process.

독성과 희소 물질이라는 문제를 가지는 $Cu(In,Ga)Se_2$ 태양전지를 대체하기 위하여 케스털라이트 $Cu_2ZnSnSe_4$ 박막태양전지에 대한 관심은 증가 되었다. $Cu_2ZnSnSe_4$는 풍부하고 독성이 없는 물질로 구성되어 있으며 1.5eV밴드 갭 에너지, 큰 값의 소수 캐리어의 확산 길이 등 다양한 장점을 가지고 있습니다. 요즘 케스털라이트류 태양전지의 변환 효율은 10%를 넘어섰지만 아직 $Cu(In,Ga)Se_2$ 태양전지 효율 20%까지는 달성하지 못하였다. 이전에 많은 연구에서 변환효율을 높이기 위하여 진성 점 결함과 구리/아연/주석의 비화학양론과 음이온 불순물의 효과에 대해 이야기 하였다. 그러나 결정립계의 산소치환 효과와 산소층과 전하들의 이동 관계에 대해 언급하는 연구와 논문들은 부족하다. 이 논문에서는 샘플의 결정구조를 시각화 해주는 고배율의 투과전자현미경과 주사 투과전자현미경과 스트레인을 지도화 해주는 기하학적 상 분석을 이용하여 다결정 $Cu_2ZnSnSe_4$ 박막태양전지에서의 결정립계에 셀레니움 대신에 산소가 치환되어 산소층이 형성 된 것을 직접 확인하였다. 또한 밀도 함수 이론 계산을 통하여 에너지 장벽이 생성 되는 것을 보여준다. 왜냐하면 산소치환으로 인하여 전자 밴드 구조에 밴드 갭이 넓어지기 때문이다. 에너지 장벽은 홀의 이동을 막아 결정립계에서의 전자 홀의 재결합을 막아 효율을 향상 시켜준다. 결론적으로 실험결과와 계산은 $Cu_2ZnSnSe_4$ 박막태양전지 제작 과정에서 발생되는 산소층의 두께를 조절함으로써 $Cu_2ZnSnSe_4$ 박막태양전지의 변환 효율을 상당히 증가 시킬 수 있다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {MEEW 16012
형태사항 vi, 42 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 김진현
지도교수의 영문표기 : Sung-Yoon Chung
지도교수의 한글표기 : 정성윤
학위논문 학위논문(석사) - 한국과학기술원 : EEWS대학원,
서지주기 References : p. 36-40
주제 $Cu_2ZnSnSe_4$
Oxygen substitutions
HRTEM
GPA
STEM
산소치환
고배율 투과전자현미경
기하학적 상 분석
주사투과전자현미경
밀도범함수계산
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