The proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) is a promising source of alternative energy due to its high efficiency and low emissions. However, the low productivity of the bipolar plates and complex balance of plants (BOPs) of the PEMFC system remain obstacles for mass production. Moreover, PEMFCs have some limitations for portable applications because of the weight of the stack and BOPs.
In this study, a light weight PEMFC system was developed using carbon composite bipolar plates and an air-breathing design to solve the weight and productivity problems. A carbon/phenol composite bipolar plate for PEMFC was developed using a continuous hot rolling process to increase the curing rate, which would increase the productivity of PEMFC stacks. An air-breathing PEMFC stack with light weight carbon composite bipolar plate was designed, and its prototype was manufactured without the extra humidification device and cooling systems to reduce the weight and complexity of the system.
The composite bipolar plates for PEMFC were developed using carbon fabric and resole-type phenolic resin with an acid catalyst of p-toluene to increase the curing rate. An optimum content of the catalyst was investigated considering the electrical conductivity without much deterioration of the mechanical properties. The continuous hot rolling process for mass production of the carbon/phenol composite bipolar plates was optimized through cure monitoring by the dielectrometry.
The optimum operating conditions of the air-breathing PEMFC system were designed by considering the heat generation and water management. To reduce the weight of the PEMFC stack, carbon composite bipolar plates and sandwich end plates were employed. However, the open-cathode design for air-breathing PEMFC caused hydrogen leakage and compressive failure of the bipolar plates. To solve the sealability problem, the anode/GDL/MEA assembly unit was developed using silicone adhesive bonding between the anode bipolar plate and the membrane. The sealability and reliability of the anode/GDL/MEA assembly were investigated. To prevent compressive failure of the open-cathode composite bipolar plates, the stacking sequence and the thickness were optimized by finite element analysis and experimentation.
Finally, a prototype of the 400 W light weight air-breathing PEMFC was manufactured using carbon composite, and its performance was tested and verified under real operating conditions without humidity and temperature control.
양성자 교환막 연료전지 (Proton exchange membrane fuel cell, PEMFC)는 높은 에너지 밀도 (Energy density)와 친환경적 특성으로 차기 휴대용 대체에너지원으로 각광받고 있다. 그러나 핵심 부품인 분리판 (Bipolar plate)의 낮은 생산성과 구동을 위한 보조설비 (Balance of plant, BOP)는 연료전지의 양산성에 걸림돌이 되고 있다. 특히 연료전시 스택 (stack)과 보조설비의 무게로 인해 휴대용 동력원으로써 한계를 가지고 있었다. 본 연구에는 압연공정 (Hot rolling process)를 통한 연속공정으로 생산 가능한 탄소/페놀 복합재료 분리판을 개발하여 연료전지의 양산성을 향상시키고, 복합재료를 활용한 공기 호흡형 연료전지 (Air breathing PEMFC)를 개발하여 그 무게와 에너지밀도, 전력밀도 (Power density)를 크게 향상시켰다
본 연구는 양성자 교환막 연료전지용 분리판의 생산성을 높이기 위한 장섬유 탄소/페놀 복합재료 분리판을 연속 공정으로 생산하는 연구를 진행하였다. 기존에 복합재료 분리판의 수지로 사용되던 에폭시 (Epoxy) 수지는 최소 30분 이상의 긴 경화 시간으로 양산화의 가장 큰 걸림돌이었다. 본 논문에서는 이를 대체하여 페놀 (Phenol) 수지에 산 촉매(Acid catalyst)를 혼합하여 경화 시간을 5분으로 단축시킨 기지 (Matrix)를 사용하여 복합재료 분리판을 개발하였다. 또한 기존에 압축성형 (Compression molding)이 이용되던 생산공정을 열간 압연 공정을 통해 연속공정으로 분리판을 생산함으로써 그 생산성을 크게 향상시켰다. 페놀 수지의 경화에 따른 가기 소산 계수 (Dissipation factor)를 측정하여 점도 및 경화도를 분석하여 열간 압연 공정의 최적화하였다. 본 연구에서 개발된 탄소/페놀 복합재료 분리판의 성능은 면저항 (Areal specific resistance), 인장강도 (tensile strength), 표면에너지 (Surface free energy), 가스 기밀성 (Gas tightness) 측정을 통해서 검증되었다.
일반적으로 연료전지를 구동하기 위해서는 연료전지 스택의 온도와 공급되는 수소와 산소 (또는 공기)의 습도 및 온도가 정밀하게 조절되어야 하며 이를 위한 많은 보조설비로 인해 연료전지의 휴대화가 어려웠다. 본 연구에서는 공기 호흡형 연료전지 구조를 도입하여 구동을 위한 보조설비를 최소화하고 복합재료 부품을 개발, 적용함으로써 연료전지 스택의 무게를 최소화하였다.
특별한 온도 및 습도 조절 장치 없이 건조 상태의 수소와 대기중의 공기를 공급으로 구동 가능한 연료전지가 설계되었다. 이를 위해서 개방형 공기극 분리판 (Open cathode bipolar plate)이 설게되었다. 일반적으로 연료로 사용하는 수소 및 산소의 밀폐를 위하여 기존 분리판은 단위셀 내의 분리판 사이에 고무 개스킷 (Gasket)을 사용함으로써 그 밀폐성을 확보한다. 그러나 개방형 공기극 분리판 형상은 개스킷에 적절한 압력을 가할 수 있는 평탄부 (Plat area)를 가지는 것이 불가능하며, 결과적으로 수소의 누설이 발생한다. 본 연구에서는 이를 해결하기 위하여 수소극 분리판 (Anode bipolar plate)과 막전극 (membrane)를 실리콘 접착제 (Silicone adhesive)를 통해 접착한 anode/GDL/MEA 조합제를 개발하였다. 유한요소해석 (Finite element analysis)와 실험을 통해서 anode/GDL/MEA 조합제의 안정성 및 신뢰도가 검증되었다.
또한, 기존의 분리판 형상과 달리, 열린 형상으로 낮은 압축 강도를 가지는 개방형 공기극 분리판의 압축 강도를 높이기 위하여 요한요소해석과 실험을 통해서 그 두께와 복합재료 적층각 (Stacking sequence)가 최적화되었다. 이를 통해서 1.0 MPa 이하의 압축강도를 가지던 개방형 공기극 분리판의 압축 강도를 1.65 MPa까지 증가시켰다.
최종적으로, 본 연구에서는 개발된 복합재료 부품 및 설계를 도입하여 400 W 급 공기 호흡형 연료전지의 시제품을 개발하였다. 스택 개발에 앞서 단위 셀 (Unit cell) 실험을 통해 개발된 부품들의 성능 평가가 이루어졌다. 실험결과 개발된 공기호흡형 연료전지 구조는 0.6 v의 전압에서 $300 mA/cm^2$ 이상의 전류 밀도를 보여주었으며 이는 세계 최고수준의 성능이다. 총 24 셀의 단위셀이 적층되어 시제품이 제작되었으며 스택에 공기를 공급하기 위하여 2 W의 공기공급 팬 (Air blowing fan)이 사용되었다. 최종적으로 개발된 400 W 급 공기 호흡형 연료전지 시제품의 무게는 1360 g 이었으며 최대 420 W으로 310 W/kg 의 전력밀도를 달성하였다. 본 시제품은 400 W로 구동 시, 분당 5.1 l/min의 수소를 소비하며 이는 1.1 kg 탄소압축탱크를 수소 공급에 이용하여 110 분 이상의 구동이 가능함을 의미한다. 이때 에너지밀도는 300 Wh/k으로 일반적인 리듐이온전지 (Li-ion battery)의 2배 이상의 성능을 보여준다.
결과적으로 본 연구를 통해, 기존의 연료전지 상용화 및 휴대화의 가장 큰 걸림돌이었던 분리판의 양산화 및 스택과 보조설비의 무게 문제를 복합재료 부품 및 공기 호흡형 연료전지 스택 구조를 설계, 개발 및 도입함으로써 해결하였으며 이를 통해 경량 복합재료 연료전지 시스템 시제품이 성공적으로 개발 및 제작되었다.
