Hollow fiber enzyme reactor has evolved as a spin-off of the rapidly developing membrane technologies. Hollow fiber module is now favorably considered as enzyme reactor, artificial kidney, ultrafiltration device, reverse osmosis device, and gas separator due to its high area-to-volume ratio compared with other membrane modules such as flat plate or spiral modules. However, when an enzyme is immobilized in a sponge annulus, an ultrafiltration causes washout of the enzyme from the sponge annulus to result in a nonuniform distribution along the fiber. Thus utilization of the retained enzyme is not inadequate. however, this problem can be solved by recirculating the enzyme solution in the shell side, and also mass transfer resistance can be reduced by introducing the ultrafiltration.
The first half of this thesis was devoted to the modeling of the continuous system with recirculated enzyme solution. The numerical results were in good agreements with those of experiment. When Thiele modulus of the porous sponge region is less than 1, reaction occurs also in the shell side. For a slow kinetics one might assume that the flowing substrate solution has radially uniform concentration profile. With this assumption the equations were solved analytically in the case of 1st and zero order reaction. Exact numerical solutions of shell side concentration and of the outlet concentration at low P$\acute{e}$clet number were in good agreement with the approximate analytical solutions. And the two solutions of outlet concentration at high P$\acute{e}$clet number were agreed, when the Thiele modulus was small.
In the second half of this thesis, hollow fiber enzyme reactor was operated with and without ultrafiltration by recirculating the enzyme solution in the shell side in a batch mode. This was accomplished by the substrate solution through the hollow lumen in a pulsatile flow and uniform flow. In the operation without ultrafiltration, as the flow rate of substrate solution increased, the activity increased and reached a maximum value at 500 ml/min. Hollow fiber enzyme reactor with flow swing was modeled considering the shell side and the lumen as two CSTR's. Mathematical results could explain experimental ones well. The period of pulsatile flow did not affect the activity, but as its amplitude increased, the activity increased to the maximum value. As the enzyme loading became smaller, the activity reached the maximum more quickly, which means kinetic controlled regime reached more easily. In comparison with the case without flow swing, the maximum activity increase was 113% in the range of this experiment.
막 기술개발의 일환으로 연구된 실관(Hollow Fiber)은 단위 부피당 큰 표면적을 가지므로, 인공신장, 한외여과, 역삼투, 가스분리 등에 이용되었다. 1971년 Rony가 효소반응기로 사용할 수 있음을 제안한 이후, 실관효소반응기에 대한 많은 연구가 이루어져 왔다. 효소를 실관의 다공성 지지 부분에 고정화 시켰을 경우, 실관내부와 Shell측 사이에서 발생하는 한외여과로 인해 효소가 밖으로 유출되므로 효소의 활성을 오래 유지하는데 문제점이 있었으나, Shell측에 효소용액을 순환시킴으로써 이런 문제점을 해결할 수 있고, 한외여과를 도입하여 물질전달 저항을 줄일수도 있다는 장점이 있다.
본 논문의 전반부에서는 효소용액이 Shell측을 순환하고, 기질용액이 실관내부를 연속적으로 흘러가는 경우에 대해서 이론적 모델식을 세워 엄밀수치해(exact numerical solution)를 구하고, 실험으로 확인했다. 여기서 다공성 지지부의 Thiele Modulus가 1보다 작은 경우에만, Shell측에서도 반응이 진행된다는 것을 알 수 있다. 또한 느린반응의 경우에 실관내의 반경방향의 농도분포가 균일하다는 가정하에 1차반응과 0차반응의 경우에 대해 근사해석해(Approximate Analytical Solution)를 구하고, 엄밀수치해와 비교하였다. Shell측 농도와, P$\acute{e}$clet Number가 클때의 출구기질농도는 다공성 지지부의 Thiele Modulus가 작을때 근사하였다.
본 논문의 후반부에서는, Shell측에는 효소용액을 순환시키고, 실관내부로는 기질용액을 일정한 속도로 흘려보내거나 맥동류로 흘려보내며 순환시켜, 실관내부와 Shell측간에 한외여과가 없는 경우와 맥동류로 인한 한외여과가 있는 경우에 실험하였다. 한외여과가 없는 경우에는 기질용액의 유속이 증가할수록 활성이 증가하여, 500ml/min일때 최대값에 이르렀다. 한외여과가 있는 경우에는 실관효소반응기를 Shell측과 실관내부의 2개의 CSTR로 모형화하여 수학적 결과와 실험결과를 비교하며 검토하였다. 여기서 맥동류의 주기는 활성에 영향을 미치지 못했으나 맥동류의 진폭이 증가함에 따라 활성은 증가하여 최대치에 이르는데 효소부하가 작을수록 빨리 최대치에 도달하였고 이는 빨리 kinetic limitation 에 도달함을 의미한다. 한외여과가 없을 때에 비하여, 실험한 범위에서 최대 2.13배로의 활성증가를 보였다.
