Two dimensional (2D) layered materials, such as graphene and trasition metal dichalcogenides, have sparked considerable interest to the scientific community owing to their intriguing physical properties. On the other hand, the implications for novel type of device concept using 2D materials are just beginning to be explored. In this thesis, we study various electronic and transport phenomena in 2D materials, based on the first-principles and tight-binding calculations.
In Chapter 1, we investigate the effects of hydrogen adsorption on the atomic, electronic, and transport properties of graphene systems. The effect of H adsorption on the electronic properties and energetics strongly depend on their relative adsorption sites. Interestingly, we find that hydrogenation can induce warping or rippling at the graphene edge. When H adsorbates are randomly distributed in graphene or graphene nanoribbons (GNRs), the low energy states near the neutrality point are localized, and the degree of localization extends to high energy states with increasing of the hydrogen density. The conductances in hydrogenated GNRs are suppressed due to the localized states, exhibiting the exponentially decaying behavior with the sample size. For practical applications, we also discuss about the transport gaps in hydrogenated graphene.
In Chapter 2, we investigate the dimensional crossover behavior between graphene and GNRs in the localized transport regime. First, we show that the scaling function of disordered graphene or GNRs with hydrogen defects is well described by the single parameter scaling hypothesis of localization. We then investigate their conductance fluctuation behavior. We study the effect of dimensionality, from 2D graphene to Q1D GNRs, on their conductance distribution behavior. We show that the shape of the distribution function of the logarithmic conductance evolves from positively skewed to the log-normal distribution as the dimensional crossover occurs from 2D to Q1D.
In Chapter 3, we investigate the effects of spin-orbit interactions (SOI) on the universal conductance fluctuation (UCF) in 2D systems. We use graphene as an example to demonstrate that the intrinsic SOI in 2D systems leads to a peculiar conductance fluctuation behavior. Even in the presence of strong intrinsic SOI, we show that spin-flip scattering is forbidden in 2D systems, thereby enhancing the amplitude of the UCF by a factor of square root of 2.
In Chapter 4, we study the bandgap nature of layered TMDs, based on the experimental observations by our coworkers. First, the effect of oxidation on the atomic and electronic properties of MoS2 was studied. Next, we investigate the structural and electronic properties of MoTe2 in distorted octahedral phase (1T’). In contrast to the 1T phase, which is metallic, we show that 1T’-MoTe2 exhibits a small bandgap opening that originates from the strong spin-orbit coupling. We clarify that a structural distortion from 1T to 1T’ is driven by electron-phonon interactions.
본 학위논문에서는 이차원 물질의 전자구조 및 전자 수송 현상에 대한 이론 연구를 수행했다.
먼저 수소가 한개 혹은 두개가 그래핀에 흡착되었을 때 기본적인 전자, 원자 구조 특성, 안정성 등을 연구하였다. 수소가 두개 이상 붙을 경우에는 수소원자들의 상대적 위치에 따라서 물리적 특성이 매우 다르게 나타난다. 여러 개의 수소가 같은 부분격자에 흡착된 경우에는 서로간의 상호작용이 거의 없기 때문에 띠구조에서 두개의 수소상태가 Dirac점에 겹쳐져 나타나지만, 서로 다른 부분격자에 흡착되면 상호작용이 크게 생기면서 수소띠가 Dirac 점 근방으로 분산이된다. 또한, 흥미로운점은 그래핀의 모서리 부분에 수소가 붙게 되면 기존에 볼 수 없었던 특이한 물결모양의 구조가 생길 수 있다.
수소가 무작위하게 그래핀 혹은 그래핀 나노리본에 붙는 경우에는 국소화 현상이 일어나게 된다. 우리는 파동함수를 분석하여 국소화 특성을 분석하였다. Dirac점 근방이 가장 국소화가 심하며 높은 에너지 상태로 갈수록 그 정도가 약해진다. 또한 수소의 농도가 증가할수록 국소화가 심해진다. 그리고 수소화된 그래핀 나노리본에서 리본의 크기 및 수소의 농도가 트랜스포트 갭의 크기에 미치는 영향에 대해 연구하였다. 흥미롭게도 어느정도 수소 농도이상에서는 그래핀 나노리본의 모서리의 방향에 관계 없이 트랜스포트 갭 및 수송 특성이 비슷해 지는 것을 볼 수 있었다.
다음으로 그래핀에서 국소화현상이 일어났을때의 전기전도율 분포 특성에 대해 연구하였다. 수소화된 이차원 그래핀 혹은 일차원 그래핀 나노리본은 기존에 알려진 단일변수이론으로 설명이 가능하다. 이를 통해 그래핀 뿐만 아니라 일반적인 이차원과 일차원 계에서 국소화 특성이 어떻게 다른지 밝혀냈다. 또한 이차원 그래핀에서 일차원 그래핀 나노리본으로 계가 바뀔 때 전자 수송 특성이 어떻게 변하는지에 연구하였다.
다음으로 이차원 물질에서 강한 스핀-궤도 효과가 보편 전도율 요동 현상에 어떤 영향을 끼치는지 연구하였다. 이차원 물질에 거울 대칭성이 존재한다면 스핀-뒤바뀜 산란이 없어지며 일반적인 경우보다 전도율 요동이 증가함을 알아냈으며, 이 현상을 실험으로 측정 할 수 있는 방법도 제안하였다.
마지막으로 공동연구팀의 실험 결과를 바탕으로 전이금속 칼코젠 화합물의 밴드갭 특성에 대해 연구하였다. 2H-MoS2를 산화시키면 밴드갭이 증가할수 있음을 계산으로 통해 밝혔다. 또한 여러 MoTe2 다형체에서 나타나는 전자구조와 원자구조의 특성에 대해 연구하였다. 특히, 1T'-MoTe2에서 강한 스핀-궤도 현상때문에 밴드갭이 열릴 수 있음을 알아내었다.
