In this work, we present the results concerning the use of chemical vapor deposition (CVD) grown single layer graphene (SLG) as cathode by using various Cs2CO3 doping methods in inverted organic light-emitting diode (I-OLED). Although graphene has been considered as a promising candidate for electrode of OLED due to its superior conductivity, transparency, and flexibility, CVD grown graphene is easily p-doped by the absorbance of dipole molecules such as H2O. So n-doping technology has been desired to utilize graphene as OLED cathode which needs low work function. Here, we present the n-type doping of graphene using Cs2CO3 wet doing or evaporation doping to decrease the work function of graphene. Work-function decreasing of graphene was confirmed via UV photoelectron spectroscopy (UPS) analysis and the cesium peak is appeared in X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The position and FWHM of 2D peak and G peak from Raman spectra change with the decrease of the intensity ratio of the 2D peak against the G peak. UV-Visible data shows that luminous transmittance of graphene does not almost change after Cs2CO3 doping. And transfer curves of graphene field-effect transistors (FET) were measured before and after the Cs2CO3 doping, and measured curves show that the dirac voltage was significantly shifted to the negative direction as doping time increased, which is attributed to the n-type doping effect of Cs2CO3. Finally, the fabricated I-OLED based on Cs2CO3-doped graphene cathode shows much better performance in external quantum efficiency (EQE), current efficiency (CE) and power efficiency (PE) than that with pristine graphene cathode due to the improved electron injection efficiency by low work function of graphene. Experimental results show that graphene can be used as an effective low work function flexible-transparent cathode for OLED by using Cs2CO3 doping effect of decreasing the work function
본 연구에서, 우리는 역발광 구조의 유기발광다이오드에서 다양한 Cs2CO3 도핑 방법을 이용한 CVD 성장된 단층 그래핀의 캐소드 적용에 대한 연구결과를 제시한다. 그래핀은 우수한 전도성, 투명성 및 유연성으로 인해 OLED 전극의 유망한 대체제로 고려되어 왔지만, CVD 성장된 그래핀은 H2O와 같은 극성분자의 흡착에 의해 쉽게 P-도핑이 된다. 그래서 낮은 일함수를 필요로하는 OLED 캐소도에 그래핀을 적용하기 위해서는 n-도핑 기술이 필요로 되고 있다. 여기서 우리는 그래핀의 일함수를 감소시키기 위해 증착과 습식방식의 Cs2CO3 도핑을 통한 그래핀의 n-도핑에 대해 보여준다. 그래핀 일함수의 감소는 UPS분석을 통해 확인되었고 XPS 분석에서 Cs 피크가 나타났음을 확인했다. 라만분광분석에서 2D피크와 G피크의 위치와 FWHM이 변하였고, 2D피크에 대한 G피크의 비율은 도핑후 감소하였다. UV-Visible 결과는 도핑후 그래핀의 투과도가 크게 변하지 않음을 보여준다. 그리고 그래핀 소자의 특성 곡선은 도핑 전 후 측정되었고, 측정된 특성 곡선은 도핑 시간이 증가할 수록, 디락 전압이 음의 방향으로 급격히 이동했고, 이는 Cs2CO3의 n-도핑 효과에 기인한다. 마지막으로 Cs2CO3 도핑된 그래핀 캐소드 기반의 역발광 구조의 OLED를 제작한 결과, 도핑 전 그래핀 캐소드의 결과에 비해 훨씬 더 향상된 외부양자 효율, 전류효율, 전력효율을 얻을 수 있었다. 실험결과는 일함수를 감소시키는 Cs2CO3 도핑효과를 이용해 그래핀이 OLED를 위한 낮은 일함수를 가진 플렉서블 투명 캐소드가 될 수 있음을 보여준다.