Development of advanced energy storage system beyond lithium ion batteries (LiBs) is essential for future battery applications from mobile electronic devices to electric vehicles and grid energy storage. For those applications, the battery systems with high energy density, long stable cycle life, safety, low-cost and environmental benignity should be developed. One of the promising candidate for next generation battery is lithium-sulfur battery (Li-S) which uses sulfur as a cathode material. Li-S has higher theoretical charge (1.167Ah/g) and gravimetric energy density (2.51Wh/g) compared to conventional LiBs with lithium transition oxide cathode and graphite anode. However the utilization of the Li-S is hindered by the low conductivity of S and Li2S, shuttling effect caused by the intermittent lithium polysulfide which greatly reduces its cyclability. In addition to the modification of active material with conductive carbons, development of proper binder for Li-S can be a solution to overcome the related problems of Li-S. In this thesis, aqueous glyoxalated polyacrylamide (GxPAAm) was used for binder in Li-S cell without any treatments on sulfur active materials. GxPAAm can be cross-linked under acidic condition to make rigid structure and has functional groups which can strongly bind active materials as well. Moreover GxPAAm is a wet-strengthening agent used in paper chemistry which can be applied to wet electrode which is soaked in organic electrolyte. Using cross-linked glyoxalated polyacrylamide (c-GxPAAm) as a binder, the Li-S cell showed superior cyclability compared to bare polyacrylamide as well as other conventional binders like PVdF and PEO. Compared to other aqueous binders often used in Si anode such as sodium carboxymethyl cellulose and sodium alginate, c-GxPAAm showed much better performance especially at high-rate cycle condition. Therefore, this thesis suggests c-GxPAAm as a promising aqueous binder material for next-generation Li-S battery.
최근 화석연료의 고갈과 환경오염에 의한 이산화탄소 배출량 규제 등이 에너지 분야에서의 이슈로 거론되면서 이를 해결하기 위한 친환경 신재생 에너지원에 관한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 태양 에너지, 풍력 에너지와 같은 대부분의 신재생 에너지원으로부터 나오는 에너지를 효율적으로 저장하고 사용하기 위해 높은 에너지 밀도를 갖는 에너지 저장장치의 필요성이 이전보다 더욱 대두되었다. 리튬이온전지는 다른 전지에 비해 높은 에너지 밀도와 경량성 등 좋은 특성을 가지나 전지의 이용 시장이 소형 휴대기기로부터 전기 자동차와 같은 중대형 전지시장으로 옮겨가면서 고용량 전극재의 개발이 필요하며 이에 따라 고용량 양극재를 이용한 리튬-황 전지에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다.
리튬-황 전지는 황의 낮은 전도도와 중간 단계 활물질의 높은 용해성으로 인한 폴리서파이드 셔틀 등의 문제가 있어 이를 해결하기 위한 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 활물질의 개질 없이 Li2S, Li-S· 와 강한 바인딩 에너지를 갖는 작용기를 도입한 고분자 바인더를 이용하여 리튬-황 전지의 전기화학 특성 향상을 도모하고자 하였다. 특히 물에 녹는 고분자 바인더는 용매 회수 공정이 불필요하여 셀 조립 공정에서의 비용을 낮춤과 동시에 환경 문제도 해결할 수 있다. 이를 위한 바인더로 종이 및 펄프 공정에서 쓰이는 습윤 지력증강제를 사용하여 전해질에 젖은 상태에서의 전극의 기계적 특성을 유지할 수 있는 글리옥살레이트 폴리아크릴아마이드 고분자를 이용하였다.
폴리아크릴아마이드 고분자는 글리옥살에 의한 화학적 작용기 변화를 통해 산 환경에서 가교반응이 가능하여 수계 바인더로 적용이 가능하였다. 이 고분자는 접착력과 기계적 특성이 뛰어나 다른 고분자 바인더에 비해 우수한 사이클 특성을 나타내었고, 특히 이 효과는 빠른 충,방전 실험 하에서 도드라짐을 알 수 있었다. 많은 연구에서 이용되는 황-탄소 복합체나 전해질 첨가제 등을 이용하지 않고 본 실험을 진행하여 바인더만의 특성을 규명하였고, 추후에 리튬-황 전지에서 사용되는 다른 방법들을 함께 사용하면 더 향상된 용량과 사이클 특성을 갖는 전지를 구동할 수 있을 것이라 생각된다.
