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Separation of $H_2/CO_2$ gas mixtures by pressure swing adsorption process = PSA 공정을 이용한 $H_2/CO_2$ 혼합가스의 분리
서명 / 저자 Separation of $H_2/CO_2$ gas mixtures by pressure swing adsorption process = PSA 공정을 이용한 $H_2/CO_2$ 혼합가스의 분리 / Seong-Yong Gong.
저자명 Gong, Seong-Yong ; 공성용
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 1991].
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초록정보

Hydrogen and carbon dioxide, which are main components of gas in hydrogen production processes, were separated by pressure swing adsorption (PAS) process and the effects of operating variables on product purity and recovery were investigated. For this purpose, experiments to decide adsorption equilibria isotherms and transport parameters were carried out previously. Adsorption equilibria isotherms of hydrogen, carbon dioxide and its mixtures on activated carbon were determined, where pressure was 1-30 atm for the single component system and 1-20 atm for the binary component system. For the single component system, Freundlich isotherm, Langmuir isotherm, and Langmuir-Freundlich isotherm predicted experimental data fairly well. For the binary system, IAS model was best fitted to experimental data at low pressure while LRC was agreed with experimental results at high pressure. Because of nonlinear type isotherm, mass transfer coefficient and axial dispersion coefficient were estimated by numerical analysis under various flow rates and pressures. The mass transfer coefficient was only affected by pressure such as: $K=4.3\P-{0.9}$ But axial dispersion coefficient was affected by both pressure and flow rate. Peclet number was expressed as Reynolds and Schmidt number as following: $\frac{1}{Pe}=\frac{0.25}{Re.Sc} +0.08$ Separation of hydrogen and carbon dioxide mixture (50/50 vol.%) was carried out by using the PSA cycle to produce high purity hydrogen. The effects of P/F ratio, flow rate, pressure of absorption step, the end pressure of cocurrent blowdown step, and the change of time length of pressure changing steps on the product purity and recovery were investigated. When the P/F ratio was increased, product purity was also increased. Moreover, higher feed flow rate in adsorption step needed higher P/F ratio. But breakthrough occurred regardless of P/F ratio when feed flow rate was very high, and product purity became down to low level. Therefore, optimal P/F ratio was different for different feed flow rates. When pressure of adsorption step was increased, lower P/F ratio was needed to produce the same purity hydrogen because higher pressure made bed capacity be larger. The cocurrent blowdown step increased hydrogen product recovery, but breakthrough occurred upon excessive cocurrent blowdown. Mathematical expressions were derived to examine the time length effect of pressure changing steps on product concentration. According to theoretical results, the time length of pressure changing steps had an large influence on product concentration when mass transfer coefficient was small. But in this system this effect did not appear because of relatively high mass transfer coefficient. Linear driving force model containing energy balane predicted experimental results well.

수소 생산 공정의 주된 성분인 수소와 이산화탄소 혼합가스를 Pressure Swing Adsorption(PSA) 공정을 이용하여 분리하고, 고순도의 수소를 제품으로 생산하기 위한 주요 조업 조건들의 영향을 조사하였다. 이를 위해 수소와 이산화탄소의 흡착 실험과, 이동 매개 변수를 구하기 위한 고정층 실험을 수행하였다. 이때 흡착제로는 활성탄을 사용하였다. 순수한 수소와 이산화탄소 및 수소와 이산화탄소의 혼합물에 대하여 각각 흡착 실험을 하였는데, 압력은 순수한 가스의 경우에는 30 기압, 혼합가스일 때는 20 기압까지로 하여 세 온도(28$^\circ$C, 50$^\circ$C, 75$^\circ$C)에서 실험을 하였다. 실험 데이타를 여러가지 흡착 모델과 비교하여 각 모델에 포함된 매개 변수를 구하여 온도의 함수로 나타내었다. 순수 가스의 경우, Freundlich 등온식이 실험결과와 가장 잘 일치하였고 Langmuir 등온식과 Langmuir-Freundlich 등온식도 실험결과를 잘 예측하였다. 혼합가스의 경우 저압에서는 이상 용액 이론이, 고압에서는 Loading Ratio Correlation(LRC) 이 비교적 오차가 작았다. 공정을 모델링하는데 필요한 축방향 분산 계수와 물질 전달 계수는 고정층 실험에서 구한 chromatogram을 이용, 수치 해석적 방법으로 구하였다. 축방향 분산 계수는 압력과 유속의 영향을 모두 받았는데, 이를 무차원 변수들의 상관 관계식으로 표시하였다. $1/Pe=0.25/Re\cdot Sc + 0.08$ 그러나 물질 전달 계수는 압력에 의해서만 영향을 받았으며, 그 관계식은 다음과 같다. $k = 4.3\P^{-0.9}$ 또한 계산 결과와 실험 결과가 잘 일치하였으므로 흡착제 세공 내에서의 물질 전달 현상을 단순화 시킨 Linear Driving Force 모델이 본 시스템에 합당함을 확인하였다. 수소와 이산화탄소의 혼합가스를 PSA 공정을 이용하여 분리하고, 주요 조업 변수들이 제품으로 생산된 수소의 순도와 회수율에 미치는 영향을 조사 하였다. 최적의 P/F 비는 feed의 유량에 따라 달랐으며, feed의 유량이 커질수록 높은 P/F 비가 필요하였다. 그러나 유량이 낮더라도 탈착단계에서 최소한의 purge는 이루어져야 고순도의 수소를 제품으로 얻을수가 있었다. 본 실험에서는 한 싸이클당 feed의 처리량이 16 LSTP일때는 0.04, 18 LSTP 일때는 0.12가 최적의 P/F 비로 나타났으며, 그 이상의 유량에서는 파과현상이 일어나서 제품의 순도가 급격히 감소하였다. Cocurrent blowdown step은 수소의 회수율을 증가시키기 위해 필요하지만, 제품의 순도를 동시에 고려하여 end pressure를 결정하여야 했으며, 흡착 단계의 압력은 흡착탑의 feed 처리능력과 직접적인 관련이 있어, 이 단계의 압력이 높으면 낮은 P/F 비에서도 같은 양의 feed를 처리하여 같은 순도를 가진 수소를 생산할수 있었다. 압력변화단계(pressure changing step)의 시간 길이가 제품의 순도에 어떻게 영향을 미치는가를 설명할 수 있는 수식을 유도하였다. 이 식의 유용성은 물질전달계수를 압력변화단계의 시간 길이와 함께 하나의 항으로 묶음으로써, 압력변화단계의 시간 길이가 가스상의 농도에 미치는 영향을 이론적으로 설명할 수 있을 뿐만 아니라 시스템의 조업 조건 결정에도 응용될 수 있다는데 있다. 물질전달계수가 작을때 압력변화단계에서의 시간의 변화가 제품의 순도에 영향을 미치게 되며, 이러한 영향이 나타나는 물질전달계수의 범위가 존재함을 알수 있었다. 그러나 본실험에서는 이산화탄소의 물질 전달계수가 매우 크기때문에 이러한 영향이 나타나지 않았다. 에너지 수지식을 포함한 Linear Driving Force 모델을 orthogonal collocation method를 사용하여 싸이클의 모든 단계를 모사하였으며, 실험결과와 잘 일치하였다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DCE 9101
형태사항 xii, 167 p. : 삽도 ; 26 cm
언어 영어
일반주기 Includes appendix
저자명의 한글표기 : 공성용
지도교수의 영문표기 : Won-Kook Lee
지도교수의 한글표기 : 이원국
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 화학공학과,
서지주기 Reference : p. 147-152
주제 Gases --Absorption and adsorption
Adsorption
분리 --과학기술용어시소러스
흡착 --과학기술용어시소러스
PSA --과학기술용어시소러스
Membrane separation
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