The basic date used in analyzing the fluidization characteristics such as mean particle size, size distribution, repose angle, internal friction angle, sphericity, true density, enveloped particle density, bulk density, tap density and fluidized bed density of $UO_2$ powders have been determined. The particle characteristics (the pore structure and the apparent particle density) within $UO_2$ particles were examined quantitatively by using mercury porosimetry and observed by SEM according to the following equation:
$D_c/L_{min}= \sqrt{2}\alpha/\sqrt{\alpha^2+1}$
In order to measure interparticle forces, break-off and glass plate tests were performed and the obtained values are $3.64\times 10^{-8}$, $1.75\times 10^{-9}$ and $5.99\times 10^{-9}$ N for AUC, $UO_3$ and $UO_2$, respectively.
In the bubble-free expansion region, the bed structure has been investigated in a two-dimensional bed (200 mm-width ×10mm-depth×500 mm-height) through a stereo-microscope(Nicon, SMZ2T). In the freely bubbling state, the fluidization characteristics such as bed expansion, dense and bubble phases and the characteristic velocities have been measured in a 0.07m I.D ×2.5 m high Plexiglas column. The microcavity size distribution of $UO_2$ powder follows the logarithmic-normal distribution and cavity fraction can be represented by the following equation:
$a_{ca}=4.825\times 10^{-10}U_0/U_{mf}+0.325$, $(1 \le U_0/U_{mf} ≤ 4)$
The variation of bed height of fine powders can be well explained by the microcavity structure. It is confirmed that the bed expansion in the non-bubbling region is well represented by the Richardson and Zaki's equation. The fluidization characteristic velocities [minimum fluidizing velocity ($U_{mf}$), minimum bubbling velocity ($U_{mb}$) and free bubbling velocity ($U_{fb}$)] of AUC, $UO_3$ and $UO_2$ powders have been determined. The voidage and velocity in the dense phase have been determined by the proposed 'optimum dual drainage' (ODD) bed collapsing method in this study. Bubble fraction, bubble rising velocity and bubble equivalent diameter were also determined. From the bubble shapes, the dense phase viscosities for AUC, $UO_3$ and $UO_2$ powders were found to be 0.426, 0.483, and 0.958kg/m s, respectively. The powders (AUC, $UO_3$ and $UO_2$) exhibit good flowability in spite of very small size with high particle density which may imply that the contribution of interparticle force is well balanced with the gravity and drag forces in a fluidized bed.
A new bed collapsing technique, 'optimum dual drainage method', is proposed to determine the dense phase properties in gas-fluidized beds of fine powders. The effects of gas flow resistance of distributor and the windbox volume on the bed collapsing of $UO_2$ powders, ammonium uranyl carbonate (AUC) and alumina powders have been determined in a 0.07 m I.D × 2.5 m high Plexiglas column. The measured voidage and gas velocity in the dense phase increase with increasing the windbox volume, gas flow resistance of distributor and gas velocity in the single drainage method. Whereas, the dense phase properties are found to be independent of distributor resistance and the windbox volume in the optimum dual drainage method. It has been found that the period of bed expansion after bubble escape stage in the bed collapsing curve was varied with the type of powders and the bed expansion was most pronounced in the bed of $UO_2$ powders in the single drainage method. Momentum transfers from the windbox to the bed have been correlated with the pertinent experimental variables($U_o, V_w, K_d$).
Detection in defluidization phenomena has been carried out in a fluidized bed (0.14m I.D. × 2 m high) of $UO_2$ particles by analyzing pressure fluctuation signals. It has been found that $UO_2$ particles by analyzing pressure fluctuation signals. It has been found that $UO_2$ powder surprisingly has good fluidizability even at the defluidization index ($U_n/U_o$) of 0.8. In order to detect defluidization, differential pressure fluctuation was measured. The pressure fluctuation signal and its power spectral density function did not vary significantly until $U_n/U_o$ value reaches 0.8, but $U_n/U_o＞0.8$, those parameters change abruptly.
Thermal decomposition kinetics of AUC has been investigated in a thermogravity analyzer (Dupont, 990) and a SEM (Jeol, 840A) through the isothermal analysis. Two dimensional nucleation and growth model can be well applied to the reaction of AUC thermal decomposition. The activation energy of the AUC powder ($\overline{d}_p=42㎛$) is found to be 16.4 kcal/mole. The activation energy decreases and the reaction rate increases with increasing particle size and precipitation time.
핵연료용 $UO_2$ 분말 생산을 위한 AUC 공정에서 유동층 반응기 공정은 AUC 분말의 배소, 환원, 안정화 반응이 일어나는 중요한 공정이다. 이유동층 반응기의 설계 및 수력학적 자료를 얻기위해 다음과 같은 연구를 수행 하였다.
유동층 반응기의 유동특성을 분석하는데 이용되는 기초 자료 즉 평균입도, 입도분포, 안식각, 내부 마찰각, 구형도, 진밀도, 겉보기밀도, 벌크 밀도, ？ 밀도, 유동층 밀도 등을 측정 하였다. 특히, $UO_2$ 입자의 내부 특성 (기공구조, 겉보기 밀도) 이 수은 침투법과 주사 전자 현미경 관찰에 의해 분석 되었으며 다음과 같은 관계식을 제시 하였다.
$D_c/L_{min}=\sqrt{2}\alpha/\sqrt{\alpha^2+1}$
또한, 본 실험에서 사용된 다공성 미세 입자인 $UO_3$ 와 $UO_2$입자의 겉보기 밀도는 각각 2200 Kg/㎥, 4660 Kg/㎥ 이었다. 한편, 입자간 인력을 측정 하기 위해 break-off 실험과 유리 표면 부착 실험을 수행하여서, AUC, $UO_3$, $UO_2$ 의 입자간 인력이 각각 $3.64\times 10^{-8}$, $1.75\times 10^{-9}$, $5.99\times 10^{-9}N$ 이었음을 측정 하였다.
비기포 발생 영역에서의 층 구조를 넓이 200 mm, 폭 10 mm, 높이 500 mm 인 이차원 반응기에서 입체 현미경을 통해 관찰 촬영 하였다. 자유 기포 발생 영역에서는 층 팽창, 농후상, 기포상, 유동 특성 속도 등과 같은 유동 특성이 내경 0.07 m, 높이 2.5 m 의 원통형 유동층에서 측정 되었다. $UO_2$ 분말의 미세 공동 (microcavity) 크기 분포는 대수 정규분포를 따르고 있으며 미세 공동 분율은 다음 식으로 표현 될 수 있었다.
$a_{ca}=4.825\times 10^{-10} U_o/U_{mf}+0.325(1 \leq U_o/U_{mf}\leq4)$
미세 분말의 층 높이 변화는 미세 공동 구조로 잘 설명 될 수 있었으며 비 기포 발생 영역의 층 팽창에는 Richardson 과 Zaki 식이 잘 적용 되었다. 최소 유동화 속도, 최소 기포 발생 속도, 최소 자유 유동화 속도 등 유동 특성 속도들이 AUC, $UO_3$, $UO_2$ 분말에 대하여 각각 측정 되었는데 AUC 의 경우 각각 1.5, 7.5, 23 mm/s 이었고 $UO_3$ 는 1.2, 5, 27 mm/s 이였으며 $UO_2$ 는 1.0, 4.0, 17 mm/s 으로 확인 되었다.
농후상 공극율, 농후상 가스속도, 기포 분율, 기포 상승 속도, 구상당 기포경이 ODD (Optimum Dual Drainage) 층 붕괴법에 의해 구해졌다. 기포 모양으로 부터 AUC, $UO_3$, $UO_2$ 분말 유동층의 농후상 점도가 각각 0.426, 0.483, 0.958 Kg/㎥ 로 결정 되었는데 이 값들은 다른 분말의 값들과 비교할 때 상당히 낮은 값을 나타내고 있었다. AUC, $UO_3$, $UO_2$ 분말은 입도 크기가 미세하고 밀도 크기가 큼에도 불구하고 상당히 좋은 유동 특성을 보인다.
미세 분말 기 - 고 유동층의 농후상 특성 측정을 위한 새로운 층붕괴 방법인 최적 이중 배기법이 제안 되었다. 가스 분배판의 저항, windbox 부피가 $UO_2$, AUC, alumina 분말 유동층의 층붕괴에 미치는 영향을 직경 0.07 m 높이 2.5 m 의 아크릴 유동층에서 결정 하였다. 단일 배기법에서는 측정된 농후상의 공극율, 농후상 기체 속도는 windbox 부피 ($V_w$), 가스 분산판 저항 ($K_d$), 유동 속도($U_o$) 에 따라서 증가하였다. 반면에 최적 이중 배기법에서는 농후상 성질이 가스 분산판 저항, windbox 부피에 독립적임이 밝혀졌다. 단일 배기법에 의한 층붕괴 곡선에서 기포배출 단계후 층 팽창 구간이 사용 분말에 따라 변하였는데 층 팽창 현상은 $UO_2$ 분말의 경우 가장 뚜렸하였다. Windbox 로부터 입자층으로의 운동량 전달이 특정 실험 변수 $U_o$, $V_w$, $K_d$ 의 상관식으로 주어졌다.
압력 변동 신호 분석을 통한 비 유동화의 측정이 내경 0.14 m, 높이 2 m 의 $UO_2$ 분말 유동층에서 행하여 졌다. 기체분산판 위 nozzle 을 통한 유체의 흐름과 기체 분산판을 통한 유체의 흐름의 비를 비 유동성 지수 (defluidization Index) 로 정의하여 이를 0 에서 부터 1 까지 변화시켜 비 유동성 상태를 모사 하였다. 비 유동성 지수 0.8 에서 조차 $UO_2$ 분말은 좋은 유동성을 유지하고 있었다. 측정된 압력차 변동 신호와 스펙트럼의 밀도 함수는 비 유동성 지수 0.8 까지 크게 변하지 않았지만 0.8 부터는 크게 변하였다. 압력 차 변동 신호의 자승 근 평균치 (RMS)와 지배 주파수 (domain frequency) 에서의 증폭 값 역시 0.8 까지 서서히 감소하다가 0.8 부터는 크게 감소 하였다.
AUC 열분해 반응 속도에 대한 연구가 질소 분위기하에서 열분석기와 전자 현미경을 가지고 등온 조건하에서 수행 되었다. AUC 열분해 반응은 이차원 핵생성 성장 모델이 잘 적용 되었으며 평균 42 ㎛ 크기의 AUC 열분해 반응의 활성화 에너지는 16.4 Kcal/mol 이었다. 입자 크기가 증가 할수록 반응 속도는 증가 하였고 활성화 에너지는 감소 하였다.
