In the last fifty years, optical micro-cavities have been hugely developed and applied for a variety of applications such as LEDs, lasers, nonlinear optics. Since these applications are strongly affected by the confinement of light in a small modal volume of the cavities, miniaturization of the cavity size is a topic of great interest. Although traditionally dielectric lenses and cavities are leading parts for light confinement and following high local field enhancement, the fundamental laws of diffraction limit their capability of the light confinement to the modal volume larger than about (λ/2n)^3. In contrast, metallic nano structures are free of this limitation, owing to the unique properties of surface plasmon polaritons (SPPs). Thus, when it comes to manipulating light beyond the diffraction limit, the metallic nano structures, so called plasmonic nanostructures, are vitally required.
As the light confinement gets improved by the metallic nature, the field intensity in a sub-wavelength modal volume gets accordingly enhanced. This aspect of the metallic nano structures is fairly useful in nonlinear optics such as harmonic generations, optical switching and surface enhanced Raman spectroscopy, all of which are important in nanophotonics. In spite of these advantages, plasmonics have difficulties to be overcome. Because of the small foot prints, light coupling from external light source is quite hard. Even if we efficiently couple light in small plasmonic cavity, the extremely focused light may generate joule heat from metallic absorption and give unwanted damage on samples. Many researchers have tried to overcome these difficulties by using array structures with wide illumination. However, efficiencies of the nonlinear interactions are inversely proportional to the illumination area and this point has not been explored in detail so far.
This dissertation tries to show two alternative approaches to overcome above difficulties and surpass characteristics of existing metallic nano structures. First approach is to investigate optimal illumination area to maximize the light coupling. After making a gold nano slit array structure which is named plasmonic nano-comb (PNC) structure, we look into a second harmonic generation (SHG) as a function of the illumination area. At certain periodicity of the array around a target wavelength, the SPPs can be excited by the periodic structure at a resonant wavelength. At this resonance, we discover that the SHG signal is not only largely enhanced in comparison to non-resonant cases, but also nearly independent of illumination area up to certain size. This independency comes out owing to an increase of the coupling and the coupling is saturated when the illumination area is so large that its Fourier transformation becomes narrow enough to overlap with that of the resonant mode. In addition, as we give small modification to the optimized PNC structures, we can apply huge electric fields across the nano-slit and control the SHG signals by using third order nonlinearity. The applicability of the external DC bias to the PNC structures is another advantage of metallic nature.
Second approach is more focused on the light confinement ability. On the gold film, we make sub-5nm gap diabolo-shaped aperture. By three-dimensionally designed cavity, the light can be concentrated in modal volume of 10^-6 (λ/2n)^3 showing extremely enhanced SHG signals. In this structure, the gold film based cavity can dissipate heat much faster than isolated metallic particles on insulator. Moreover fabrication process becomes much faster and easier, because of less fabrication area. Although usual focused ion beam milling with Ga ion is limited to 10-nm resolution due to Gaussian tale of the ion beam, here, we demonstrate a proximal technique and successfully achieve the minimum sub-5-nm gap size cavity by using the tale of ion beam. The strongly confined modal profile is also confirmed to be less than 20 nm × 20 nm by using cathodoluminescence technique. Through above approaches, we believe that the proposed cavity structures can overcome the coupling issue and the thermal damage issue of existing metallic nano structures. Furthermore we are sure that they are useful in various applications, such as optical trapping of nano size particles, Purcell enhancement of emitter, single molecule spectroscopy and even quantum optics.
반도체 나노 기술의 발달로 빛을 파장 크기의 작은 공간 내에 높은 밀도로 가둘 수 있는 극미세 공진기들이 개발되었고, 이를 이용하여 효율적인 비선형 광학 현상, 광집적회로 소자, 단일광자원 등의 다양한 연구에 적용되어 왔다. 하지만 이러한 반도체 및 유전체 물질로 이루어진 공진기들은 회절 한계에 부딪혀 파장 이하의 크기에서는 빛을 제어할 수 없다는 제한이 있다. 최근에는 금속 표면에서 존재하는 표면 플라즈몬을 이용해 회절 한계를 극복하고자 하는 연구가 활발히 진행되었고, 유전체 공진기보다 훨씬 작은 공간에 더욱 높은 밀도로 빛을 가둘 수 있는 다양한 금속 공진기가 개발되었다. 하지만 금속 고유의 흡수 성질 때문에, 높은 밀도의 빛에 의한 열이 발생하고 구조가 손상되는 문제가 나타났다. 특히 빛의 세기가 세질수록 효율이 높아지는 비선형 광학 실험에서 이러한 문제가 더욱 두드러진다. 수많은 나노 금속 공진기를 배열 형태로 만들고 넓은 영역에 여기광을 입사함으로써 열 문제를 다소 피할 수 있지만, 입사광의 세기가 면적에 반비례하여 약해지면서 비선형 광학 현상의 효율이 급격히 줄어든다는 단점이 있다.
본 연구에서는 금속 공진기 배열과 입사광의 결합효율이 입사광의 면적과 관계가 있다는 점을 조사하여, 규칙적인 공진기 배열의 주기와 비슷한 파장에서 입사광 면적을 크게 하면서도 비선형 2차 조화파 신호의 세기가 줄어들지 않고 강하게 유지되는 현상을 연구하였다. 이를 통해 열 문제를 최소화 하면서도 비선형 현상의 효율을 강화하는 최적의 여기광 입사 조건을 밝혀 냈다. 게다가 전기를 흘릴 수 있는 금속의 특성 상, 약간의 구조 변경을 통해 외부에서 전기장을 걸어 주어 2차 조화파 신호의 세기를 전기적으로 제어할 수 있는 플라즈모닉 나노-빗 구조를 구현하였다.
대면적 구조에서 입사광의 결합을 최대화 하는 동시에, 배열 구조를 이루는 각각의 금속 공진기 또한 빛을 가장 작은 공간에 가둘 수 있도록 3차원적으로 설계 되었다. 금속 박막에 형성된 팽이모양의 구멍은 5 nm 이하의 작은 금속 틈을 가지고 있어, 그 사이에 매우 강한 빛이 모이게 된다. 팽이모양의 공진기는 금속 박막 구조의 높은 열전도율을 비롯하여 공진모드의 전기장이 금속보다는 공기 중에 더 강하게 분포하는 특징으로 인해 열 문제도 상당히 개선될 수 있다. 하지만, 발달된 나노 구조 제작 기술에도 불구하고 10 nm 이하의 크기를 갖는 구조는 기존의 Ga 이온 빔 집속 장비로는 제작이 매우 힘들다. 이에 집속 이온 빔 장비에 본 연구에서 제안하는 근접 식각 기술을 접목시켜 5 nm 이하의 매우 작은 공진기 제작에 성공하였다. 공진기 중앙의 금속 틈 사이의 최소 선폭에 따라 2차 조화파 신호의 세기가 매우 급격하게 증가한다는 것을 실험과 계산을 통해 검증하였다. 특히 3차원적으로 설계된 구조는 공진 모드의 전기장 분포를 점에 가깝게 모을 수 있다. 점에 가까운 공진 모드의 분포는 음극선 발광 실험을 통해 직접적으로 분석되어 사용된 전자현미경의 분해능인 20 nm X 20 nm 보다 작은 영역에 모여있다는 것을 확인하였다.
