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Study on growth of gallium nitride nanorod using metal-organic chemical vapor deposition and its application for optoelectronic device = 유기금속 기상증착법을 이용한 질화갈륨 나노로드의 성장과 광전소자로의 응용
서명 / 저자 Study on growth of gallium nitride nanorod using metal-organic chemical vapor deposition and its application for optoelectronic device = 유기금속 기상증착법을 이용한 질화갈륨 나노로드의 성장과 광전소자로의 응용 / Suk Min Ko.
저자명 Ko, Suk Min ; 고석민
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2015].
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초록정보

질화물 반도체는 다른 반도체 물질에 비해 환경의 열적 o 화학적 o 물리적 변화에 영향을 덜 받으며 시간의 흐름에 따라 발광 세기의 변화가 적고, 합금 (alloy)의 함량을 조절하므로서 발광 파장을 적외선부터 자외선에 이르기까지 다양하게 조절할 수 있기 때문에, 광전소자로 이용하기 위한 많은 연구가 진행되어 왔다. 최근 질화물 반도체와 그 헤테로 (heterostructure) 구조의 성장 및 공정 기술의 발전은 발광 다이오드, 레이저, 트랜지스터, 센서, 태양전지 등의 고성능 광전소자의 상용화를 가능하게 만들었다. 그럼에도, 고효율과 저손실을 요구하는 미래기술로 사용되기에는 해결해야 하는 문제점이 여러 가지 남아 있다. 예를 들면, 평면 형태로 성장된 질화갈륨층은 이종기판과의 격자상수와 열팽창계수 차이로 인해 108 cm-2 이상의 전위 (dislocation) 밀도를 지닌다. 또한 질화갈륨층과 공기 사이의 경계면에서 전반사가 일어나 발광하는 빛이 효율적으로 빠져나가지 못하고 흡수되거나 소멸한다. 또한 종래의 c축에 성장된 InGaN/GaN 헤테로 구조는 압전 분극 (piezoelectric polarization)에 의해서 수 MV/cm에 이르는 큰 내부 전기장을 포함하게 되어 전자와 정공 (hole)의 재결합이 잘 이루어 지지 않아 소자의 효율을 낮춘다. 우리가 질화갈륨을 평면 형태가 아닌 막대 형태로 성장해서 이용한다면, 위에서 언급된 문제들을 상당 부분 해소할 수 있다. 질화갈륨 나노막대는 표면적이 넓어 격자상수 차이로 인한 응력 (strain)을 효과적으로 완화 시켜줄 수 있기 때문에, 이종기판 위의 넓은 면적에 전위없이 성장될 수 있다. 또한 나노막대가 지닌 일 차원의 기하학적 구조로 인해 막대의 양쪽 끝으로 빛이 가이드되어 평면 형태보다 훨씬 효율적으로 빛이 밖으로 빠져나간다. 게다가, 질화갈륨 나노막대 위에 증착된 코어-쉘 형태의 헤테로 구조는 분극이 없는 m면에 성장되므로 내부 전기장 효과를 무시할 수 있으며, 코어-쉘 구조는 나노막대가 가진 높은 표면적 대 체적비로 인해 c평면에 성장된 헤테로 구조보다 더 넓은 발광 면적을 가진다. 따라서, 단위면적당 전류밀도를 낮출 수 있어서 발광 다이오드에서 고전류 구동시 효율 감소하는 현상을 줄일 수 있고, 빛의 흡수면적이 넓기 때문에 태양전지 분야에서도 사용될 수 있다. 하지만, 유기금속 기상증착법을 이용하여 질화갈륨 나노막대를 성장하기 위한 조건은 매우 까다로운데 그 이유는 증착법이 kinetics 보다는 mass transport에 의한 영향을 더 받기 때문이다. 따라서, 대부분의 연구 그룹들은 불순물에 의한 오염이나 복잡한 패터닝 공정을 감수하고 금속촉매나 나노패턴을 형판 (template)으로 이용하여 나노막대를 성장하였다. 이러한 방법을 이용하지 않고 성장 조건의 최적화만을 통해 자가형성된 (self-organized) 나노막대를 성장한 연구는 많지 않으며, 그 성장 메커니즘 또한 명확히 밝혀진 것이 없었다. 본 연구에서 우리는 위의 금속촉매나 나노패턴의 도움 없이 (111)면의 실리콘 위에 유기금속 기상증착법을 이용하여 성공적으로 자가형성 나노막대를 성장하였고, 실리콘 기판과 질화갈륨의 격차상수 차이에 의한 인장 (tensile) 응력이 질화갈륨 나노막대의 수직 성장의 원동력이라는 것을 확인하였다. 밀도함수이론 (density functional theory)을 바탕으로 한 전산모사 (simulation) 를 도입하여 질화갈륨에 걸린 응력의 크기와 방향이 질화갈륨 나노막대의 성장에 어떤 영향을 주는지 확인하였다. 이론적인 예측을 바탕으로 실험적인 구현을 위하여 질화갈륨에 서로 다른 방향의 응력을 주는 실리콘 (111) 과 6H-SiC 기판 위에 질화갈륨 나노막대를 성장하였다. 또한, 성장 시의 chamber 압력과 성장되는 질화갈륨 나노막대의 성장률 사이의 상호관계에 대한 연구도 진행하였다. 이 연구로부터 우리는 질화갈륨의 외형에 크게 영향을 주는 세 가지 요소들을 발견하였다: (i) 응력에 의한 표면 에너지 (surface energy)의 변화, (ii) 성장 시 chamber 압력에 따른 반응 속도 상수 (reaction rate constant) 변화, (iii) 응력의 변화에 따른 성장면의 확산 장벽 (diffusion barrier)의 높이 변화. 이 결과로부터 우리는 자가형성된 질화갈륨 나노막대의 성장 메커니즘을 체계적이고 명확히 설명할 수 있었다. 위의 성장 결과를 기반으로, (1) GaN/InGaN 코어-쉘 헤테로 구조를 포함한 단일 질화갈륨 나노막대와 (2) 주기적으로 배열된 나노막대 대열 (array)을 새로운 광전소자로 응용하기 위한 연구를 진행하였다. 첫 번째로, 성장 방향으로 폭이 점점 가늘어지는 단일 질화갈륨 나노막대 위에 길이 방향으로 밴드갭 (bandgap) 에너지의 차이가 큰 GaN/InGaN 코어-쉘 헤테로 구조를 성장하여 이를 고효율의 광자 다이오드 (photonic diode)로 활용하고자 하였다. 고효율의 광자 다이오드의 개발은 기존의 전기 다이오드를 대체함은 물론 미래의 유망 기술인 전광회로 (all-optical circuit) 개발을 위한 중요한 도전 과제 중 하나이다. GaN/InGaN 헤테로 구조를 포함한 질화갈륨 나노막대는 광자 다이오드로 사용하기 위해 개발된 기존의 광결정 (photonic crystal) 구조나 비대칭 메타물질에 비해서 그 크기가 작은 장점이 있고, 복잡한 고가의 제조 공정이나 입사광의 입사각과 편광방향을 조절해 줄 추가적인 광부품이 필요하지 않아서 고집적광회로에 사용하기 유리하다. 나노막대의 길이 방향으로의 큰 밴드갭 에너지의 변화는 광자 다이오드를 개발하기 위한 중요한 기술로서 다음의 두 가지로 조절가능하며, 이로 인해 막대의 양끝으로 비대칭적인 빛의 진행이 일어나게 된다: (i) InGaN 양자우물 (quantum well)의 두께 변화, (ii) InGaN 양자 우물 안의 In의 몰분률 (molar fraction) 변화. 또한 길이 방향으로 양자우물의 발광 세기 변화도 밴드갭 에너지 변화와 더불어 비대칭적인 빛의 흐름을 만든다는 사실을 확인하였다. 두 번째 응용 분야로서, 질화갈륨 나노막대의 대열의 주기성을 이용하여 이를 수직으로 입사한 빛을 파장에 따라 투과 또는 반사하는 2차원 광결정 판 (slab)으로서 활용하고자 하였다. 상용화된 3차원 유한 차분 시간 영역 (finite-difference time-domain) 전산모사를 사용하여 수직 입사빛의 투과와 반사 정도를 계산하고 나노막대 대열 내의 전기장 분포를 구하였다. 광결정 판 구조는 청색 광원과 색변환을 위한 황색 형광체로 구성된 백색 발광 다이오드 내의 청색 광원과 황색 형광체 사이에서 사용되어 백색 발광 다이오드의 효율을 높일 수 있도록 청색에서 높은 투과도와 황색에서 높은 반사도를 가지도록 최적화 되었다. 그리고 청색 영역에서 99 % 이상의 투과도와 황색 영역에서 98 % 이상의 반사도를 가지는 최적화된 구조를 얻었다. 또한, 연구의 결과로 이 황색 파장 영역에서의 높은 투과도는 guided-mode resonance에서 비롯되었으며, 청색 파장 영역의 높은 투과도는 공기로 둘러싸인 나노막대 대열의 낮은 물질 filling fraction으로 인한 것임을 알아내었다. 하지만, 전산모사를 통해 나노막대가 공간적으로 평면층과 붙게될 경우, 평면층 내에 형성된 전기장이 나노막대 내의 전기장과 evanescent coupling을 하게되어, guided-mode resonance에 의해 황색 영역에 형성된 높고 넓은 투과 밴드 (band)를 없애는 것을 관찰하였고, 이를 해결하기 위해 나노막대 대열과 평면층 사이에 틈을 두었고 나노막대 대열을 지지하게 위해서 반지름이 작은 기둥 구조를 도입하였다. 이때 막대를 받치는 기둥 구조는 나노막대와 평면층의 전기장 사이에 coupling이 일어나지 않도록 evanescent coupling length를 고려하였고, 기둥 구조 내에 전기장에 형성되는 것을 방지하기 위해 cutoff wavelength를 고려하여 그 길이와 직경을 디자인하였다. 우리가 얻은 결과는 질화물 반도체 나노막대 연구 분야에 크게 이바지 하였고, 고효율o 저손실을 지닌 나노막대 기반의 새로운 광전소자의 기술을 위한 길을 제시하였다고 생각한다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {DPH 15001
형태사항 87 p : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 고석민
지도교수의 영문표기 : Yong Hoon Cho
지도교수의 한글표기 : 조용훈
수록잡지명 : "Nonlinear Photonic Diode Behavior in Energy-Graded Core-Shell Quantum Well Semiconductor Rod". Nano Letters, v.14.no.9, pp. 4937-4942(2014)
수록잡지명 : "Growth Mechanism of Catalyst-Free and Mask-Free Heteroepitaxial GaN Submicrometer- and Micrometer-Sized Rods under Biaxial Strain: Variation of Surface Energy and Adatom Kinetics". Crystal Growth and Design, v.12.no.8, pp. 3838-3844(2012)
Including Appendix
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 물리학과,
서지주기 References : p.
주제 GaN nanorod
MOCVD
growth mechanism
photonic diode
photonic crystal slab
질화갈륨 나노막대
유기금속 기상증착법
성장 메커니즘
광자 다이오드
광결정 판
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