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Dry-adsorption process design of fixed-bed reactor with Covalent Organic Polymer = 공유결합 유기 고분자를 이용한 고정층 반응기의 건식 흡착 공정 설계
서명 / 저자 Dry-adsorption process design of fixed-bed reactor with Covalent Organic Polymer = 공유결합 유기 고분자를 이용한 고정층 반응기의 건식 흡착 공정 설계 / Yun Kon Kim.
저자명 Kim, Yun Kon ; 김윤곤
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2015].
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초록정보

An adsorption process utilizing a covalent organic polymer (COP) as a dry-sorbent has been designed for CO2 capture from post-combustion flue gas. The process was scaled up to 500ml/min to estimate the feasibility of the adsorbent. To enhance the capacity of CO2 adsorption, a polyethyleneimene (PEI) was impregnated to the COP and its PEI derivative, offered by Professor Cafer T. Yavuz at Graduate School of EEWS, Korea Advanced Institute of Science and Technology (KAIST), was used. It showed an extremely high CO2 selectivity of around 700 over N2 and moderate CO2 uptake rates at low partial pressure compared with the commercial activated carbon, RB3. Moreover, it revealed that the adsorption capacity of CO2 from a mixture of CO2 and N2 at 323K is comparable to that of measured CO2 adsorption isotherm. Additionally, the moisture injection system has been developed to simulate a real flue-gas composition containing 5% of moisture. In the presence of moisture, the PEI derivate showed an enhanced CO2 uptake by 30% due to the combined reaction of amine with CO2 and H2O. With this process, temperature swing adsorption (TSA) was operated for two adsorption cycles at 328K to validate the possibility of cyclic operation. Breakthrough experiments were carried out in a fixed bed at the rate of 500ml/min, which has not been reported so far with COPs. It did not show the decay of the CO2 adsorption capacity for the five repeated adsorption and desorption cycles.

건식 흡착 공정은 액상의 아민을 이용한 기존 공정에 비해 부식성 및 에너지 저감 효율이 우수하여 이산화탄소 저감을 위한 새로운 후보군으로서의 가능성을 제시하고 있다. 하지만 현재 단계에서는 저압의 후 연소 배가스에 있어서의 낮은 물리 흡착 용량과 대규모의 공정에 대한 검증이 이루어지지 못하여 이에 대한 실용성을 정확히 예측하기 어렵다. 따라서 본 연구에서는 50ml/min의 소규모 공정에서부터 500ml/min까지의 대규모 흡착공정을 설계하였다. 또한 설계된 공정에 Polyethyleneimine이 함침된 공유결합 유기 고분자를 흡착제로 이용하여 건식 흡착공정에 대한 가능성을 확인하였다. 기존의 공유결합 유기 고분자는 저압에서의 이산화탄소 흡착능이 낮지만, PEI를 이용하면 흡착능과 질소에 대한 선택도 그리고 수분에 대한 안정성을 확보할 수 있다는 장점이 있다. 이에 대한 검증을 위해 상용화된 활성탄 RB3와 COP에 PEI를 함침하여, 흡착 등온선을 측정한 결과 이산화탄소 흡착능과 N2에 대한 선택도가 큰 폭으로 향상됨을 확인할 수 있었다. 이후 공정 파과곡선 실험을 위해 COP와 이의 PEI 함침체를 각각 고정층 반응기에 충전하여 50ml/min 규모의 유량에서 흡착능을 측정하였다. 이를 328K에서의 단일 기체의 흡착 등온선과 비교한 결과 PEI 함침체의 경우 각각 0.92mmol/g, 1.13mmol/g 의 흡착능을 보여주었다. 또한 배가스에 함유되어 있는 수분에 대한 안정성을 확인하기 위해 약 100μl의 수분을 충전층에 주입하여 각기 다른 온도에 대해서 파과곡선을 측정한 결과, 최대 약 30%의 향상된 이산화탄소 흡착능을 확인하였다. 이를 토대로 온도 변화에 따른 흡착과 재생 운전을 하는 TSA 사이클 실험을 수행하였으며, 각 단계에 대한 이산화탄소의 출구 농도를 측정하여 실제 공정 사이클에서의 운전 가능성을 입증하였다. 최종적으로는 앞선, 소규모의 공정의 데이터에 기반하여 500ml/min, 20g의 흡착제를 수용하는 대규모의 고정층 반응기를 설계하여, 5회간의 동일 조건 하 반복측정을 통해 재현성을 확인하였다. 현재 건식흡착제를 이용한 이산화탄소 분리 기술은 고효율의 흡착제 개발에 관심이 집중되어있지만, 이는 대부분의 결과가 단일 기체의 표면분석장치 또는 소규모의 파과곡선 측정에 의해 제시되고 있다는 점에서 한계가 있다. 실제 상용화 되어 있는 액상의 아민과 견줄만한, 그리고 그 이상의 상업적 가치를 가진 흡착제를 개발하기 위해서는 반드시 상용화 이전에 대규모의 파일럿에서의 검증이 선행되어야 한다. 본 연구에서 수행된 500ml/min 혹은 그 이상의 대규모의 흡착 공정의 설계 그리고 이를 이용한 경제적인 운전 방식에 대한 검토 및 실험이 동시에 수반된다면, 건식흡착제를 이용한 이산화탄소 분리 기술의 상용화 시기를 앞당길 수 있을 것이다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {MCBE 15008
형태사항 vi, 30 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 김윤곤
지도교수의 영문표기 : Jae Woo Lee
지도교수의 한글표기 : 이재우
Including Appendix
학위논문 학위논문(석사) - 한국과학기술원 : 생명화학공학과,
서지주기 References : p.
주제 Adsorption
Covalent organic polymer
Polyethyleneimene
Breakthrough curve
Fixed-bed
Teperature Swing Adsorption
Scale-up
흡착
공유결합 유기 고분자
폴리에틸렌이민
파과곡선
고정층 반응기
온도순환흡착(TSA)
스케일 업
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