Sorption experiments of $^{60}Co$, $^{85}Sr$, and $^{137}Cs$ were carried out to study sorption characteristics onto a porous tuff. Sorption kinetics and distribution ratio were examined. The effects of particle size on sorption were also investigated. Desorption experiments were carried out by using extracting reagents to distinguish sorption mechanisms such as reversible sorption in groundwater condition, ion exchange, association with ferromanganese oxides or oxyhydroxides, and irreversible fixation. Strontium sorbed onto the tuff surface mainly by the ion exchange reaction which was fast and reversible. Cobalt and cesium do not sorb by simple step. The main sorptive binding of cobalt was the association with ferromanganese oxides and the secondary one was the irreversible fixation. Diffusion into the lattice of rock minerals controlled the sorption rate of cobalt. The main sorption of cesium was the irreversible fixation, secondary one was the ion exchange.
A steady-state diffusion model has been used widely to determine the diffusivities of radionuclides in rocks. Buffer solution at the source side of the through-diffusion experimental setup is used to keep the concentration constant. It is suitable for non-sorbing species, but not for highly sorbing species. Some researchers proposed a unsteady-state diffusion model recently. It is possible to use simple experimental apparatus without buffer container to measure the diffusivity with this model. To obtain the diffusional information along with the sorption properties of radionuclides, through-diffusion experiments were performed in granites. Methods of determining of diffusivities are discussed according to sorption properties of species. For the nonsorbing species, the steady-state diffusion model was effective to determine the diffusivity. For the sorbing species, the analytical solution of the unsteady-state diffusion model found to be more appropriate to determine the diffusivity. Surface diffusion of sorbed species on rock plays an important role in diffusive transport.
지하매질에서 방사성핵종들의 이동현상을 평가하기 위한 연구의 일환으로 응회암에서 방사성 코발트, 스트론튬, 세슘의 수착및 탈착 거동을 살펴 보았다. 수착 단계에서는 수착반응속도와 분배계수를 측정하고, 입자크기에 따른 영향을 살펴 보았다. 그 결과, 코발트는 입자크기에 따라 수착속도및 수착량이 크게 변화 되는 양상을 보여 주었다. 이는 코발트 이온이 응회암 내부로 확산해 들어 가는 과정이 수착속도 결정단계로 작용함을 의미한다. 스트론튬은 입자크기에 따른 영향이 거의 없는 것으로 미루어 보아 표면수착반응이 속도결정단계로 작용함을 알 수 있다. 세슘은 중간적인 경향을 보였다. 또, 순차적 화학추출법을 사용해 응회암에 수착된 각 핵종별 수착기구를 정량적으로 평가하였다. 스트론튬은 이온교환이 주된 수착기구이고, 코발트는 철-망간 산화물과의 반응이 주된 수착 기구였다. 세슘은 비가역적 고정화가 주된 수착기구로 작용하였다.
다음으로, 관통확산실험장치를 사용하여 암석에 대한 핵종들의 확산실험을 수행하였다. 핵종들을 수착성과 비수착성으로 구분하여 각각에 대한 확산모델을 수립하고 확산기구를 검토하였으며, 최종적으로 확산계수 및 기하학적 인자값등을 계산하였다. 확산모델은 비수착성 핵종의 경우 Crank 의 정상상태 확산모델을 적용하였고, 수착성 핵종의 경우에는 Hsieh의 비정상상태 모델을 활용하여 새로운 해석해를 유도하였다. 또한 접촉시간에 따라 수착량이 증가하는 수착매개변수 $K_t$의 개념을 정립하고 이를 확산실험자료분석에 활용한 결과 적용성이 좋았다. 확산기구는, 비수착성 핵종의 경우 공극확산이 지배적이였고, 수착성 핵종의 경우에는 공극확산과 표면확산이 일어나나 확산초기를 제외하고는 표면확산이 겉보기 확산과정을 지배하였다.
