We herein propose an efficient, cost-effective method for producing a conducting thin film that combines efficient light extraction with enhanced stability in organic light emitting diodes (OLEDs). Continuous poly(3,4-ethylenedioxythiophene): poly(styrene sulfonate) film (PEDOT:PSS) with corrugated surface nanostructure was fabricated using an assembly of cross-linked polystyrene nanospheres (PS NSs) as template and was applied as a hole injection layer (HIL) in OLEDs. And, the 65-nm size PS NSs produce a random pattern of corrugated surface structures, which is ideal for enhancing light extraction without any spectral distortion and angle-dependence. For example, power and luminous efficiencies of the Ir(ppy)3-based solution-processable OLEDs with PS NS-PEDOT:PSS HIL were enhanced by factors of 2.0 and 1.4 respectively, compared to the control device. In addition, the improved device shows Lambertian emission pattern. It is also demonstrated that the PS NS-PEDOT:PSS HIL is highly effective in improving the ambient stability of solution-processable OLEDs. The continuous PEDOT:PSS domain in the HIL can be formed by utilizing significantly reduced amount of PEDOT:PSS (only 25 % compared to prisitine PEDOT:PSS film), which alleviates degradation induced by the acidic and hygroscopic nature of PEDOT:PSS. Stability enhancement by the factor of up to four is thus demonstrated in the proposed devices over the control device.
본 연구에서는 PVP-계면활성제로 코팅 된 폴리스티렌 나노입자를 합성하여 PEDOT:PSS 정공 주입층에 도입함으로써 연속적인 PEDOT:PSS 전도성 상을 가지면서 무질서한 패턴을 지니는 형태의 새로운 전도성 박막을 개발하였다. 이 새로운 전도성 박막을 유기 발광다이오드 (OLED)의 정공 주입층으로 사용을 하여 OLED의 효율 및 안정성이 향상되는 결과를 얻을 수 있었다.
제 2장에서는 OLED에 적용 가능하도록 100 nm 이하의 크기를 가지면서 균일한 폴리스티렌 나노입자의 합성과 PEDOT:PSS과 혼합을 통한 전도성 박막의 제작에 대해서 설명하였다. 통상적으로, OLED의 경우에는 각 층의 두께가 100 nm에 근접할 정도로 매우 얇기 때문에 소자 내부에 폴리스티렌 나노입자를 도입하기 위해서 그 크기를 100 nm 이하로 엄격하게 제한하였다. 또한 균일한 크기를 가지도록 합성을 하여 차후 소자 효율 및 안정성 경향을 분석하는데에도 용이하게 하였다. 마지막으로, 폴리스티렌은 물에 분산되어 있는 PEDOT:PSS와 혼합하여 사용을 하기 때문에 계면활성제(PVP)로 코팅이 될 수 있도록 에멀젼 중합 반응을 이용하였다. 이렇게 만들어진 고분자 나노입자를 PEDOT:PSS 전도성 고분자와 혼합하여 스핀 코팅을 통해서 연속적인 전도성 상을 가지는 전도성 박막을 최종적으로 만들 수 있었다.
제 3장에서는 새롭게 만들어진 폴리스티렌 나노입자-PEDOT:PSS 정공 주입층을 활용하여 OLED 소자 제작을 해 보았다. 기존의 PEDOT:PSS만을 사용한 소자와 대비하여, PEDOT:PSS 정공 주입층 두께보다 더 큰 사이즈의 고분자 나노입자가 도입됨으로써 형성된 패턴에 의해서 유기 발광다이오드의 효율이 Power efficiency 기준 1.4배 가량 향상되는 것을 확인할 수 있었다. 이러한 효율 향상의 원인은 Electroluminescence, Photoluminescence 분석을 통해서 전기적인 요인보다는 광학적인 요인에 의해서 효율이 향상이 되는 것을 알 수 있었다. 뿐만 아니라, 높은 산성도와 수분 흡수력으로 인해서 OLED 안정성을 많이 저해한다는 것으로 잘 알려진 PEDOT:PSS의 사용 함량이 본 연구에서 제안된 방법으로는 크게 감소하기 때문에 유기 발광 다이오드의 안정성이 매우 향상되는 결과 또한 얻을 수 있게 되었다.
