The principal challenge for human being in the 21st century is to secure sustainability and renewabil-ity in respect to energy, environment, and natural resources. In this context, high capacity, high performance and renewable electricity storage devices have been required for advanced electric vehicles and new regenera-tion energy resources. Silicon (Si) has been considered as a promising candidate for high-capacity anode ma-terial. Si can form Li22Si5 during lithiation, which have extraordinary high theoretical capacity (4200 mAh g-1). However, the volume expansion of Si by up to 300% during lithiation poses a big obstruction to commerciali-zation. In chapter 1, the factors for high-performance binder was investigated to solve this intrinsic problem of Si. It showed that the interactions, such as covalent bonding and supramolecular interaction, between pol-ymer chains are very important. Self-healing effect of polymeric binder was especially critical for longevity. In chapter 2, for the sake of synergetic effects of covalent and supramolecular interactions, we examined β-cyclodextrin polymeric binder which has covalent bonding effect via hyperbranched structure and consider-able hydroxyl groups as hydrogen bonding sites. In chapter 3, we inspected organic anode material for re-newable lithium-ion batteries. Although many electrochemical organic compounds were reported in the early studies, the researches on carbonyl-type anode material have been recently reported. We proposed the meth-od to decrease the redox potential of the high-voltage organic material by attaching electron-donor to car-bonyl redox centers. Furthermore, the low solubility attributed to the increase in the hydrophilicity by elec-tron-donor enables the good capacity retention.
인류가 당면한 21세기 원천적인 도전은 에너지, 환경, 천연 자원과 관련한 지속성과 재생가능성을 확보하는 것이다. 이에 따라 전기 자동차와 신재생에너지의 등장은 고용량, 고효율, 그리고 재생가능한 전기저장장치를 요구하고 있다. 리튬이차전지의 고용량 음극 활물질로서 실리콘이 주목 받고 있다. 실리콘은 리튬과의 합금화 과정을 통해 Li22Si5를 형성함으로써 이례적으로 매우 높은4200 mAh g-1의 이론용량을 가진다. 하지만 리튬 합금화 과정 중에 발생하는 300%에 달하는 부피 변화는 실리콘의 상업화를 막는 걸림돌로 작용하고 있다. 제 1장에서는 이러한 문제를 해결하기 위해 효율적 고분자 바인더를 위한 조건들을 찾는 연구를 진행하였고, 고분자 간의 상호작용(공유결합, 초분자 상호작용)이 매우 중요함을 밝혔다. 특히 실리콘 음극의 장수명을 위해선 초분자 상호작용을 통한 셀프-힐링 효과가 중요함을 확인하였다. 제 2장에서는 공유결합과 초분자 상호작용의 시너지 효과를 위해, hyperbranch 구조를 통한 공유결합 효과와 다량의 수소결합을 할 수 있는 hydroxyl group을 갖는 hyperbranched β-cyclodextrin 고분자 바인더를 시현하였다. 제 3장에서는 재생 가능한 리튬이온전지를 위한 유기 음극 활물질을 개발/연구하였다. 전기화학적 특성을 가지는 유기화합물의 연구는 오래전부터 많이 보고 되었지만, 낮은 전위를 뛰는 카르보닐기 화합물(carbonyl compound)들은 최근에 들어서 보고 되기 시작했다. 본 연구에서는 최초로 carbonyl redox center에 직접 전자주개(electron donor)을 연결함으로써 산화환원 전위를 떨어뜨리는 방법을 제시했다. 더불어 전자주개에 의해 극성이 높아진 유기분자는 유기전해질에 대한 용해도가 떨어뜨림에 따라 안정적인 충/방전 사이클을 보였다.
