Polymeric binders play an important role in electrochemical performance of high capacity silicon (Si) anodes that usually suffer from severe capacity fading due to unparalleled volume change of Si during cy-cling. In an effort to find efficient polymeric binders that could mitigate such capacity fading, herein, we in-troduce polymerized β-cyclodextrin (β-CDp) binder for Si nanoparticle anodes. Unlike one-dimensional bind-ers, hyperbranched network structure of β-CDp presents multidimensional hydrogen bonding interactions with Si particles and therefore offers robust contacts between both components. Even the Si nanoparticles that lost the original contacts with the binder during cycling recover within the multidimensional binder network, thus creating a self-healing effect. Utilizing these advantageous features, β-CDp based Si electrode shows marked-ly improved cycling performance compared to those of other well-known binder cases, especially when com-bined with linear polymers at an appropriate ratio to form hybrid binders.
고용량 배터리 음극소재로서 후보인 실리콘은 충전시 초기부피의 약 300%정도 팽창하고 방전시 다시 수축한다. 이처럼 반복되는 부피변화는 배터리의 수명에 치명적이며, 이러한 악조건에서도 전기적 결합을 잘 유지시켜주는 바인더의 역할이 중요하다. 그러나 지금까지 보고된 선형 바인더 (PAA, CMC, Alg)는 전극의 매스로딩에 한계가 있다. 이 연구에서는, 1차원 바인더의 틀에서 벗어나, 실리콘 전극 바인더 물질로서 다차원적인 수소결합이 가능한 하이퍼브렌치 베타-사이클로 덱스트린 고분자(Hyperbranched β-Cycolodextrin polymer)를 최초 적용하는데 성공하였다. 이러한 입체적 결합이 가능한 β-CDp바인더를 적용한 실리콘 전극이 기존의 선형 바인더 전극보다 월등한 배터리 특성을 보였다. 또한 1차원 바인더와의 혼합 시 바인더의 자가-치유(Self-healing) 효과를 이끌어 낼수 있음을 밝혀내었다. 즉, 본 연구는 기존 선형구조 중심의 바인더 연구에서 입체구조 바인더의 가능성을 제시한 선구자적 연구라고 할 수 있으며, 향후 실리콘 배터리 바인더 분야의 촉진제 역할을 할 것으로 기대한다.