Group III-nitride wide bandgap semiconductor quantum dots are attractive structures for practical quantum photonic devices. They have a direct bandgap with a broad spectrum range from UV to IR, and their large exciton binding energy, slow surface recombination velocity, and large band offset enable high temperature operation of nitride based quantum structures. In addition, it is possible to engineer the electronic band structure and increase the quantum efficiency by using low dimensional quantum system. However, group III-nitrides also have lots of difficulties in growth and fabrication due to the absence of homosubstrates and their strong chemical/mechanical stability compared to the mature low bandgap semiconductors such as GaAs and InP. Therefore, despite of their strong possibility of achieving a highly efficient photonic structure, the fabrication of high quality quantum system is a challengeable task.
Here, we studied the self-assembled GaN quantum dots with high crystal quality, and single InGaN quantum dots coupled with obelisk-shaped vertical nanostructures. The self-assembled quantum dots show broad, bright emission and distinctive optical properties compared to other semiconductor quantum dots. The existence of large built-in electric fields results in large spectrum shift and long radiative recombination time. However, the GaN quantum dots show unusual high quantum efficiency at room temperature due to the strong carrier localization effect. We also studied the role of the capping layer in the GaN quantum dots and the surface recombination property of the surface quantum dots.
Although the self-assembled quantum dot ensemble shows high quantum efficiency at high temperature, there are many obstacles in studying the intrinsic property of single quantum dots due to the large density, random distribution in a film and limited light extraction. To overcome these limitations of conventional self-assembled quantum dots and investigate single quantum dots, we developed a chemical control method to form high-quality GaN nanostructures including a single InGaN quantum dot at the top of a GaN photonic nanostructure. In contrast to the self-assembled quantum dots, the single quantum dot coupled with a nanostructure overcomes many limitations of self-assembled quantum dots and shows a strong possibility of realizing practical single photon sources. The obelisk-shaped photonic nanostructure plays an important role in eliminating dislocations, increasing light extraction, and minimizing a built-in electric field. Deterministic coupling between quantum dots and nanostructures enables us to obtain a single quantum dot easily for the purpose of single quantum dot spectroscopy. Based on the single quantum dot-nanostructure coupled system, we observed nonconventional narrow quantum dot emission, positive biexciton binding energy, and large oscillator strength, which are signatures of negligible built-in field in single quantum dots. We also observed that the emission of the single quantum dots has a strong linear polarization, which can be useful for the future application of quantum photonics. Finally, we measured the quantum nature of single quantum dot emission using Hanbury Brown and Twiss interferometer, and the single quantum dot shows a clear anti-bunching signal with fast generation rate of about 100 ps.
From this thesis, group III-nitride quantum dots show the possibility of promising structures as not only for efficient photonic devices, but also for deterministic quantum photonic devices. This realization of efficient broadband light source from quantum dot assembly and efficient single photon generation from single quantum dot will be a promising step toward solid-state lighting and quantum optical systems.
본 박사 학위 논문은 질화물 반도체 기반 고품질, 고효율 양자점 구조에 대한 제작과 특성 분석에 관한 연구이다. 질화물 반도체의 경우 직접 천이 밴드갭, 큰 엑시톤 결합 에너지, 낮은 표면 결합 속도 등 광소자로서 우수한 물성을 가졌을 뿐만 아니라, 3족 원소인 Al, Ga, In 등의 구성 원자 조합을 이용한 3원 또는 4원 화합물 반도체 제작을 통해 자외선부터 적외선 영역까지 넓은 스펙트럼 영역에서의 발광이 가능하여 반도체 광원의 핵심적인 역할을 하고 있다. 또한, 양자점과 같은 저차원 나노구조 제작 시, 밴드갭, 재결합 속도, 양자 효율 등과 같은 광학적 특성의 변화가 가능할 뿐만 아니라 기존 광원과 차별화 된 양자광원 제작이 가능하여 반도체 양자구조를 이용한 학문적 연구 뿐 아니라 차세대 양자정보통신 기술에 활용 될 수 있다. 하지만 GaAs, InP 와 같은 낮은 에너지 갭 반도체 물질과 달리 질화물 반도체를 이용한 저차원 나노구조 형성에는 많은 어려움이 따르는데 질화물 반도체가 가지고 있는 높은 화학적, 물리적인 안정성이 그 원인이다. 또한, 극성 구조를 띄고 있어 강한 내부 전기장 효과가 나타나는데, 이로 인해 전자와 홀의 결합이 어려워지는 것이 하나의 문제점이기도 하다. 본 논문에서는 위와 같은 질화물 반도체 양자점의 기본적인 특성을 연구하기 위해 통상의 질화물 반도체 양자점 시료에 대해 살펴 보았으며, 질화물 반도체 양자점의 문제점을 해결하고 고효율의 양자점 제작을 위해서 새로운 화학적 식각법을 개발하였다. 또한 양자점 시료에서의 동력학적인 특성과 단일 양자점 시료 분석, 빛의 양자화 특성을 관찰하기 위해 저온 시공간 분해 분광 측정 시스템과 광자 상관 관계 시스템을 구축하였다.
본 논문에서는 두가지 방식의 질화물 반도체 양자점에 대한 연구를 진행하였는데, 첫째는 양자점 형성 방법으로 잘 알려진 자발형성 GaN 양자점이며, 두번째는 GaN 나노막대와 결합된 InGaN 양자점 구조이다. 우선 자발 형성 GaN 양자점을 통해 기본적인 질화물 양자구조체에 대한 물성 및 광특성을 연구하였으며 보호층에 대한 역할과 표면 결합에 대한 특성을 확인하였다. 자발형성 양자점은 널리 알려진 양자점 형성 방법 중 하나로 고품질의 양자점을 생성할 수 있다는 장점이 있다. 자발형성 GaN 양자점의 경우 높은 품질의 결정구조와 높은 엑시톤 결합 에너지, 강한 여기자 구속 효과를 나타내어 상온에서도 저온과 대등한 수준의 광세기를 나타내는 등 매우 우수한 광특성을 나타내었으며 매우 긴 엑시톤 재겹합 시간과 여기자 밀도에 따른 밴드갭 크기 변화와 같은 내부전기장 관련 효과를 두드러지게 나타내었다. 양자점의 보호층(Al0.5Ga0.5N)의 역할에 대해서도 연구를 진행하였는데 보호층의 두께가 두꺼워질수록 비발광 결합율은 줄어들었지만 응력증가에 따른 내부전기장 크기 증가로 발광 결합율 또한 줄어 들어 발광/비발광 결합 과정 간의 경쟁이 보호층 두께에 따라 변하는 것을 확인 할 수 있었다. 또한 보호층 없이 표면에 드러난 양자점의 경우 상온에서 둘러싼 가스 환경에 따라 재결합율과 발광세기에 큰 영향을 주어 가스 센서 등으로써의 활용 가능성을 보여주었다.
자발형성 양자점의 경우 높은 양자 효율, 가시광선 대역에서의 넓은 발광 스펙트럼을 지니고 있어 양자점 집단을 활용한 고효율 광원 제작 가능성을 확인하였지만, 위치 조절이 어렵고, 단일 양자점 획득이 어렵다는 것과 강한 내부 전기장을 가지고 있어 전자와 홀의 재결합이 느린 특성을 가지고 있어, 단일 양자점을 이용한 양자 광원으로써의 활용이 제한되는데 이를 해결하기 위해 기존의 자발형성 방식이 아닌 고품질의 수직형 나노구조를 제작하고 양자점을 이와 결합하는 구조를 제작하였다. 수직형 나노구조 제작을 위해 화학적 기상 에칭법을 새롭게 개발하였는데, 이는 기존의 화학적 액상 에칭 방법의 어려움을 극복하기 위한 방안으로 GaN 성장 온도인 1000도 근처의 고온에서 HCl 가스를 이용함으로써 가능하였다. 제작한 GaN 나노구조를 기반으로 하여 InGaN 물질을 유기금속화학 증착법을 이용하여 얇게 재성장 할 경우, 나노구조의 위쪽 끝에 단일 양자점이 생성되는 것을 확인하였다. 위와 방식으로 제작한 나노구조와 결합된 단일 양자점의 경우 손쉽게 단일양자점 획득이 가능하였으며 기존 자발형성 질화물 반도체와는 차별화된 특성을 보여주었다. 단일 양자점 스펙트럼의 경우, 1 meV 이하의 매우 좁은 선폭을 보여주었으며, 높은 광추출 효율과 함께 높은 선편광 특성을 보여주었다. 또한, 여기레이져의 세기를 증가시킬 경우 쌍엑시톤 생성을 관찰 할 수 있었으며 쌍엑시톤의 결합에너지가 양의 에너지 값을 나타내어 내부 전기장의 감소 가능성을 보여주었다. 내부 전기장의 감소를 직접적으로 확인하기 위해 엑시톤 재결합 속도를 조사한 결과 1 ns 이하의 매우 빠른 재결합율을 가지고 있음을 확인하였다. 마지막으로 단일 양자점에서 방출 된 빛의 양자화 정도를 측정한 결과, 나노막대와 결합된 단일 양자점에서 양자광원인 단광자가 매우 빠른 속도로 생성 및 방출되고 있음을 확인하였다.
본 연구의 결과는 질화물 반도체 양자점의 우수한 광특성을 확인함으로써 고효율 광소자로서의 활용가능성을 보여주었으며, 특히 새로운 형태의 나노구조와 결합된 양자점의 경우 기존 자발형성 양자점의 문제점을 해결하여, 가시광선 대역의 고효율 양자광원 개발 가능성을 보여주었다. 본 논문에서 연구한 서로 다른 제작 방식의 자발형성 양자점과 나노구조와 결합된 단일 양자점의 경우 양자점 집단을 이용한 고효울 광원, 단일 양자점을 이용한 양자 광원 이라는 각각의 장점과 응용 분야를 가지고 있어 기존의 LED, LD 와 같은 양자우물 중심의 반도체 광원의 대체 뿐만 아니라 새로운 기능성을 갖는 양자광원으로서의 활용을 기대할 수 있을 것으로 생각된다.
