The group III-nitrides such as AlN, GaN, and, InN as wide bandgap materials have recently attracted considerable attention as promising materials for optoelectronic devices due to their good thermal, chemical, and, mechanical stabilities, as well as their wide range of bandgap energy from ultra-violet, to visible, and to infrared. However there have been drawbacks in the III-nitrides such as large number of dislocations due to lattice mismatches with various substrates, poor internal quantum efficiency of InGaN with high In-content, and poor recombination rate due to electric polarization. There have been numerous approaches to overcome the drawbacks in the nitrides. We proposed the nano- and micro-pyramid structures as a solution for many drawbacks in the nitrides. InGaN-based low dimensional structures and semi-polar facets were fabricated and characterized by growing InGaN on GaN pyramid structures. In this study, the InGaN-based semi-polar facets were systematically studied and applied to broadband emission by using the hexagonal annular structure grown on the ring pattern, and the InGaN-based low dimensional structures were studied and applied to electrically-driven device by using the nano-pyramid structure grown on the hole pattern. Hexagonal pyramid structures of GaN were fabricated through the selective-area growth method of metal-organic chemical vapor deposition. Various kinds of pyramid structures such as the nano- pyramid structure of 260 nm, micro- pyramid structure of 2.8 μm, and the hexagonal annular structures were obtained depending on size dimension and shape of the patterning. Optical characterization was performed through the photoluminescence (PL), time-resolved PL, and cathodoluminescence. To study the growth mechanism and general properties of the pyramid structure, we carried out comparative study of InGaN on nano-pyarmid and planar structure with the same growth condition. The In-content of pyramid structure was 31.25 % which was much higher than 13.8 % of planar structure, indicating higher In-incorporation efficiency of the pyramid structure. The In-content was increased as the height of pyramid goes upward due to higher diffusion length of In than Ga. Despite of the same growth condition, the pyramid structure showed red-color emission of 615.2 nm wavelength compared to blue-color emission of 437.6 nm for planar structure. While the internal quantum efficiency and the activation energy could be obtained from the temperature-dependent photoluminescence, the pyramid structure showed 13 times higher internal quantum efficiency than the planar structure due to higher activation energy of the pyramid structure. Therefore, it was confirmed that the pyramid structure had the semi-polar facets with high In-composition and high quantum efficiency. Based on the result, we performed the comparative study of InGaN semi-polar facets by growing the hexagonal annular structure containing multi-facets of semi-polar and polar facets. The hexagonal annular structure provided many sidewalls of {1011} and {1122} semi-polar facets, and (0001) polar facet which were the most representative facets in the nitrides. From the cathodoluminescence, the {1011} facet of 440 nm wavelength emission had longer wavelength emission than the {1122} of 412 nm wavelength emission, and the (0001) plane had the longest wavelength of 525 nm. It was confirmed that the origin of longer wavelength emission of {1011} was mostly due to high In composition, as well as slightly larger well thickness, which means that {1011} facet has higher In-incorporation efficiency. Multi-facets of hexagonal annular structure provided the broadband multi-color emission from various wavelength emission on each facet. It showed a peak shift depending on the carrier density due to the internal electric field in the polar facet and the value of international commission on illumination (CIE) was (0.22, 0.45) at 25 mW. As a result, the broadband multi-color emission with high internal quantum efficiency was obtained from InGaN/GaN on GaN hexagonal annular structure, providing the possibility of broadband white light source. Based on the investigation of the semi-polar facets, we fabricated the InGaN-based low dimensional structures with their optical characterization by growing the GaN nano-pyramid structures, which were demonstrated as electrically-driven device. InGaN on the pyramid structure had different wavelength emission of cathodoluminescence for different area. The sidewalls, edges, and apex of pyramid structure had 510 nm emission of quantum wells (QWs), 570 nm of quantum wires (QWRs), and 610 nm of quantum dot (QD), respectively. Due to the strong carrier localization of QDs, it had higher emission efficiency of 32 % at room temperature compared to 6 % emission efficiency of QWs. By performing the dimensional analysis from temperature-dependent time-resolved photoluminescence, the radiative lifetime of the QD was nearly constant, while that of QWRs and QWs increased with increasing temperature. It was confirmed that the QWs, QWRs, and QD of the nano-pyramid had 2D, 1D, and 0D exciton properties, respectively. We demonstrated electrical operation of low dimensional structures with uniform and thin enough p-GaN on nano-pyramids. It was very meaningful that this was the first demonstration of electrically-driven QD/QWRs/QWs hybrid light-emitting diode. Consequently, we successfully fabricated and studied the optical properties of InGaN-based low dimensional structures and semi-polar facets by growing GaN pyramid structures. The pyramid structures, providing solutions to drawbacks in the nitrides, will become building blocks for next generation optoelectronic devices.
넓은띠 밴드갭 에너지를 갖는 AlN, GaN, InN 등 질화물 반도체는 자외선에서 가시광, 적외선에 이르는 넓은 발광 대역뿐 아니라 높은 발광효율 갖는 반도체로서 높은 열적, 화학적, 물리적 안정성으로 인하여 광소자로서 각광 받고 연구 되어왔다. 하지만, 이종기판 성장으로 인한 높은 전위 밀도, 높은 In 함량의 InGaN에서의 양자 효율 감소, 내부 전기장으로 인한 캐리어 재결합율 감소 등의 문제점들이 여전히 남아 있고, 이를 해결하기 위해 많은 노력들이 시도 되어왔다. 본 연구에서는 위에 언급한 문제점들을 해결하는 방안으로서 나노 혹은 마이크로 크기의 GaN 피라미드 구조를 제시한다. GaN 피라미드 구조 위에 InGaN층을 성장하였을 때 형성되는 양자점, 양자선, 양자우물 등 저차원구조 특성과 반극성면의 높은 발광 효율 특성을 이해하고 응용하고자 하였다. 본 연구에서는 링 패턴 위에 성장되는 육각링구조를 이용하여 다양한 반극성면들의 물리적 특성 연구 및 광대역 발광응용을 하였으며, 원 패턴 위에 성장되는 피라미드 구조를 이용하여 InGaN 기반 저차원반도체의 특성 연구 및 전류구동 소자 응용을 하였다. GaN 피라미드 구조제작은 금속유기기상증착과 패터닝 공정을 이용한 위치 선택적 성장법을 이용 하였으며, 패턴의 크기나 종류에 따라 260 nm 크기의 나노-피라미드 구조, 2.8 μm 크기의 마이크로-피라미드 구조, 육각 링 구조 등을 얻을 수 있었다. 광학적 특성 분석을 위해서 광발광, 시간분해광발광, 음극선발광 실험 등을 수행하였다. 피라미드 구조의 기본적인 성장 메커니즘과 구조적, 광학적 특성 연구를 위해서 GaN 피라미드 구조와 박막구조를 동시에 성장하여 InGaN층의 비교연구를 하였다. 같은 조건에서 성장하였을 시 인듐함량은 박막 위의 13.8 % 보다 피라미드 구조 위에서 31.25 % 로 훨씬 큰 In 결합 효율을 보였으며, 성장시 인듐의 빠른 확산속도로 인해 피라미드 위쪽으로 갈수록 더 높은 인듐 함량을 보였다. 같은 성장 조건임에도 불구하고, 박막구조는 437.6 nm 파장의 파란색 발광을 하는 반면 피라미드구조는 615.2 nm 파장의 빨간색 발광을 하였다. 온도변화 광발광 실험으로부터 상온 발광 효율과 활성화 에너지를 얻을 수 있었는데, 피라미드 구조는 박막구조보다 약 13배 높은 발광 효율을 가졌으며 이는 더 큰 활성화 에너지 때문으로 생각 된다. 즉 피라미드 구조는 높은 인듐 함량을 갖는 InGaN 반극성면을 얻을 수 있으며, 높은 발광 효율을 갖는 특성을 알 수 있었다. 이를 바탕으로 반극성 면과 극성면을 동시에 갖는 육각 링 구조를 성장하여 반극성면 위에 성장된 InGaN 양자우물구조의 특성 비교 연구를 수행하였다. 육각 링 구조로부터 질화물 반도체 연구에 있어 많이 보이는 두반극성면 {1011}, {1122}와 극성면 (0001)을 동시에 얻을 수 있었다. 음극선발광 실험으로부터 {1011}면은 440 nm 중심파장으로서 412 nm의 {1122}보다 장파장 빛을 발광하였으며 (0001)면은 가장 장파장인 525 nm 중심파장을 갖는 결과를 얻었다. 구조적, 광학적 분석을 통하여 {1011} 반극성 면이 {1122}보다 장파장 발광을 하는 이유는 빠른 성장률 때문도 있지만 대부분 높은 인듐함량으로 인한 것으로 밝혔다. 즉, 더 높은 인듐합성 효율을 갖음을 의미한다. 다면체 구조인 육각 링 구조는 면에 따른 다양한 파장의 발광을 보였으며 이로부터 넓은 대역 발광 스펙트럼을 얻을 수 있었다. 극성면의 내부전기장으로 인해 캐리어 농도에 따라 발광 스펙트럼 전위를 보였고, 25 mW에서 (0.22, 0.45)의 색좌표를 나타냈다. 즉 GaN 육각 링 구조로부터 넓은 대역의 가시광 발광을 얻었으며, 반극성면 특성으로부터 높은 발광효율을 갖기 때문에, 넓은 대역 백색 광원으로서 응용 가능성을 보여주었다. 반극성면에 대한 연구뿐 아니라 GaN 피라미드 구조를 이용하여 InGaN 기반 양자점, 양자선, 양자우물 등 저차원 반도체의 제작, 광학적 특성 분석 및 전류구동 응용 연구를 하였다. 피라미드 구조 위에 성장된 InGaN 은 음극선발광 실험을 통해 위치별로 다른 발광파장을 갖는 것을 확인하였다. 피라미드의 옆면에서는 510 nm의 양자우물, 모서리에서는 570 nm의 양자선, 꼭지점에서는 610 nm의 양자점이 형성되었다. 꼭지점에 형성된 양자점은 높은 캐리어 속박효과를 통해 32 %의 상온발광효율로 6 %를 갖는 양자우물구조 보다 훨씬 큰 효율을 보였다. 시간분해 광발광 실험을 통한 차원분석으로부터 온도가 올라감에 따라 발광재결합 시간이 증가하는 양자우물, 양자선과 다르게 양자점은 온도에 따라 변하지 않는 발광재결합 시간을 보였다. 이로부터 피라미드 구조 위에 형성 된 양자우물, 양자선, 양자점은 2D, 1D, 0D 엑시톤 특성을 갖는다는 것을 규명하였다. 260 nm 크기를 갖는 피라미드 구조는 충분히 작은 나노 크기의 구조로서 p-GaN이 충분히 얇고 균일하게 성장되었고, 전류발광 실험을 통해 저차원 복합구조 발광다이오드의 전류 구동을 입증하였다. 본 연구는 양자점, 양자선, 양자우물의 저차원 복합구조 발광다이오드의 전기적 구동을 한 첫번째 연구로 중요한 의미를 갖는다. 본 연구로부터 GaN 피라미드 구조를 이용하여 InGaN기반 반극성면의 특성 연구, 저차원 구조의 제작 및 응용 연구를 하였다. 피라미드 구조는 질화물 반도체에 있어 기존의 문제점에 해결책을 제시하여 차세대 광소자 연구에 있어 중요한 초석이 될 것으로 생각된다.
