Technological advances in ultrashort high-power lasers have led to the development of a new field of science called strong-field physics. Above-threshold ionization (ATI), an intriguing process of strong-field ionization, has revealed electron dynamics in ionization processes and atomic structures. Electrons from ATI consist of peaks separated by the photon energy in a spectrum after overcoming the ionization threshold with excessive absorption of photons. As the pulse duration becomes shorter, the phase of the electric field, specifically carrier-envelope phase (CEP), turns out to be an important parameter that affects outcomes in ionization processes. ATI in few-cycle pulses showed electrons with higher kinetic energy are more sensitive to the change of phase of the pulses. Among various schemes for CEP measurement, ATI is one of the prospective candidates for the measurement as well as its stabilization. This technique, however, is not applicable when the pulse duration is longer than 5 optical cycles due to its poor accuracy above the limit and restriction on the intensity to produce the high-energy plateau electrons sensitive to CEP.
To complete a scenario that falls into a general description of CEP effects regardless of pulse duration we pursued experimental parameters, especially for multi-cycle laser pulses. The experimental setups are described as follows: CEP of linearly polarized 30-fs laser pulses were stabilized using the direct locking technique. A gaseous xenon atoms was used for ATI measurement. Then a home-built velocity-map imaging spectrometer was operated to measure the position and angle of the emitted electrons via ATI. The laser intensity was constrained below $10^{14}{\ \rm W/cm^{2}}$ to ensure non-negligible contribution from multi-photon ionization. CEP-dependent modulation appeared clearly as a pattern of linear slopes in an asymmetry map, as a function of photoelectron energy and CEP. The period of the pattern was determined to be $2\pi$ which implies the modulation is governed by the property of the electric field. Change in laser intensity established a range where the modulation was emerged. Results were also obtained to show the dependence on the sign and the amount of laser chirp. The slopes appeared in the asymmetry map were caused by the dispersion of the laser pulses which might remain with higher orders.
To figure out a physical background of the CEP effect with multi-cycle laser pulses, a multiphoton model was proposed. In this model spectral phase of each ATI peak with opposite parity overlapped due to the difference in the numbers of absorbed photons. Then it interferes between the peaks constructively, generating the CEP-dependent modulations. The multiphoton ionization scheme is, thus, one way to describe the phenomena in a qualitative way. Because the multiphoton model could cover only a part of the phenomena observed in the demonstration, it needs to be modified to complete the description. To achieve this goal, a robust theoretical model must be developed so as to fully explain the emission of CEP-sensitive ATI electrons. The experimental evidence reported here would lay a cornerstone for the determination of CEP for tens of fs laser pulses; and for applications of CEP-controlled femtosecond molecular dynamics.
문턱 너머 이온화가 발견된지 30여 년이 지나, 현재는 수 주기를 갖는 짧은 레이저 펄스의 생성 기술 개발과 더불어 이의 절대위상을 측정하고 물질과의 상호작용에서 비롯된 여러 현상들을 관측, 응용하는 수준의 연구 단계에 이르렀다. 수 주기 펄스에서 절대위상을 측정하는 다양한 기술 중에서 문턱 너머 이온화된 전자들이 만들어 내는 스펙트럼상의 평탄 영역을 측정하는 방법은 펄스 진단과 되먹임을 상호작용과 동시에 활용할 수 있다는 장점을 갖고 연구가 지속되고 있다. 2001년 이후로 개발된 이 입체 측정 방식(stereoscopic detection method)으로 선형 편광된 레이저 펄스로부터 이온화된 전자가 측정되는 양 방향의 수율을 통해 절대위상을 측정할 수 있으며 최신 기술을 사용해 3-kHz의 고반복률을 갖는 레이저 시스템에 대해서도 단일 펄스의 절대위상에 대한 진단이 가능해졌다.
하지만 펄스 포락선 내 광주기가 5 개를 넘어가게 되면 이와 같은 방식으로는 절대위상 측정이 불가능해지는 단점이 있다. 이 측정 방식은 재산란된, 운동 에너지가 큰 전자들이 만들어내는 광전자 스펙트럼의 구간을 이용하기 때문에 $10^{14} {\ \rm W/cm^{2}}$ 의 레이저 세기가 필요하며 터널 이온화(tunneling ionization)가 두드러져야 한다. 많은 연구 결과들이 수주기 펄스에 의해 이온화된 전자들을 다각도에서 분석하고 관측해 왔지만, 10 주기가 넘는 펄스로부터 생성되는 절대위상 효과는 관측이 불가능하다는 결론은 다르지 않았다. 실험적으로 라디오 주파수 영역의 두 펄스를 이용해 원자 내의 준위간 절대위상 효과를 관측한 논문이 있었고, 이론적인 분석으로는 최근에 와서야 그 가능성이 제기되고 있는 정도이다. 수십 펨토초의 펄스에서 절대위상 효과를 고려할 수 있는 현상은 분자에서 나타나는 동력학적 특성이기 때문에 이에 대한 이론적 제안도 차츰 진행되고 있다.
실험을 위해 입체 영상화 방식(stereographic imaging technique)인 `속도 본뜨기 영상 분광기`를 사용해 이온화된 전자들의 운동량을 기록했다. 실험에 사용한 분광기는 연구실에서 직접 제작한 것으로, 세 장의 원판 전극으로 형성되는 렌즈 형태의 전기장으로 동일한 운동량을 갖는 대전 입자들을 한 점으로 모을 수 있는 원리를 이용해 고안된 장비이다. 통상적인 시간 비행 분광기에 비해 분해능을 감수하면서 발생 각도 분포를 동시에 측정하는 장점을 갖고 있다. 실험 결과로 문턱 너머 이온화 스펙트럼상에서 각각의 봉우리들과 Freeman 공진으로 형성되는 미세 봉우리들을 분해할 수 있는 정도의 성능을 갖춘 것을 확인할 수 있었다. 또한 이 결과로부터 문턱 너머 이온화의 눈금 교정을 체계적으로 수행했다. 여러 주기 펄스를 이용한 절대위상 효과를 측정하기 위해 절대위상이 안정화된 30-fs 레이저 펄스를 제논 원자에 집속한 후, 여기서 발생한 문턱 너머 이온화를 관측했다. 실험 결과는 3차원으로 발생한 전자들을 2차원의 평면 검출기에 투영해 얻게 되므로 정확한 물리량을 구하기 위해 재구성 과정을 비롯한 몇 가지 처리 과정을 거친다. 본문에 논의된 결과로부터 주기가 10개 이상인 레이저 펄스로도 절대위상 효과를 관측할 수 있음을 실험적으로 증명했고, 펄스의 chirp에 따른 영향도 분석했다.
실험 결과의 정성적 해석은 다광자 이온화 모델을 들어 기술했다. 선형 편광의 두 방향으로부터 추출한 광전자 스펙트럼의 대조를 나타내는 비대칭 본뜨기를 통해 절대위상에 따른 변조를 확인할 수 있었다. 비대칭 본뜨기에서 봉우리는 각 편광 방향으로 나타나는 전자들의 파동함수가 중첩되어 나타나는 양자 간섭으로 볼 수 있다. 다른 패리티를 갖는 전자의 파동함수들이 같은 연속체 상태를 갖는 경우, 즉 검출된 광전자 스펙트럼 상에서 같은 에너지를 나타내는 경우에는 편광에 따른 차이가 발생하게 된다. 이 차이는 광자 한 개에 해당하는 흡수로 인해 나타나는 절대위상에 의존하게 되고, 이웃하는 봉우리 사이의 위상 차이로 인해 본뜨기 상에서 변조를 일으키게 된다. 실험적으로 나타난 기울기가 일정한 변조는 펄스의 처프로 인한 것이며 군 지연 분산 뿐만 아니라 고차항까지 고려해야 할 것으로 보인다. 더 엄격한 이론적인 분석을 통해 이러한 관측의 실마리를 풀 수 있을 것이다.
절대위상 효과의 열쇠는 수십 펨토초 레이저 펄스의 적절한 세기이며, 이를 조절함으로써 절대위상 효과의 관측 및 위상 결정의 가능성을 확인할 수 있었다. 이 결과를 바탕으로 절대위상의 측정 방법 및 여러 주기 펄스에서의 절대위상 효과에 대한 활발한 연구와 논의가 전개되기를 바란다. 수 많은 광 주기의 미세한 변화일 뿐이지만, 이로 인해 영향을 받을 수 있는 펨토초 시간 단위의 물리,화학적 현상을 고려해 본다면 절대위상의 효과를 여러 주기에까지 확장하는 시도는 펨토초 레이저 펄스의 응용 분야에서 중요한 의미를 지닌다 하겠다.
