This dissertation describes the study of the advanced organic thin-film deposition technology to solve the present technical issues like the pattern-resolution limit or the scalability limit in conventional vacuum thermal evaporation (VTE) method. Although the inkjet printing is regarded as an alternative technology, the organic thin-film by solution processing often causes the degradation of device performance and reliability. On the other hand, organic vapor-jet printing (OVJP) method is capable of a direct, mask-free patterning of organic thin films yet still utilizes the same organic small molecules used in thermal evaporation, and thus is regarded as a promising alternative that combines the benefits of the proven VTE technology and those of the jet printing technologies.
The first part of the dissertation describes the construction of an OVJP system that is essentially similar to the one reported previously in the literature, and explores how the OVJP system can be improved to further enhance its applicability in organic devices. In particular, addition of the pre-heating zone controlling the tem-perature of carrier gas is shown to be highly effective in achieving quality organic thin-films.. By combining the optimal carrier gas temperature and the surface treatment of gate dielectrics, a high performance top-contact pentacene TFTs are demonstrated which exhibit a mobility of 0.46 (±0.03) cm2V??1s??1 and an on??off ratio greater than 107. In addition, a laser-based alignment system is introduced so that the OVJP system is compatible with high density integration and multilayer pattern definition. With this, all-printed bottom-contact pentacene TFTs with a mobility of 0.19 cm2V??1s??1 and an on??off ratio greater than 106 are demonstrated in a combinatorial approach based on reverse offset printing (ROP) of Ag electrodes and OVJP of pentacene channel layers. The role of carrier gas in the thin-film formation and that of ROP-Ag electrodes in contact resistance are also discussed in details.
The second part of the dissertation is focused on realizing fully digitally-controllable organic vapor-jet printing (D-OVJP) system in which deposition of organic materials is controlled point by point in a digital manner by producing a jet of organic vapor in a pulsed mode on demand. D-OVJP inherits all the benefits of a con-ventional OVJP yet provides the real analogue of modern inkjet printing such that (i) deposition can occur only on the desired pixels; and (ii) thickness can be modulated in a straightforward way by a input digital signal. To realize the enhanced OVJP system with such capabilities, the fast solenoid valves are incorporated at the inlets of the carrier gas in OVJP nozzle modules, thus enabling “jet-on-demand”-type deposition of organic materials in which the thickness of organic materials can be controlled by the number of the pulses and/or the duty ratio of the digital signal applied to the valve. With the careful configuration of the valve/ vacuum venting structure, the thickness control of organic thin films is successfully demonstrated with the excellent linearity to the number of pulses in a resolution of < 1 nm per pulse.
이 논문에서 유기 증기상 젯 프린팅 (organic vapor-jet printing, OVJP) 시스템을 구현하고, 이를 이용하여 제작된 소자 특성이 뛰어난 유기 전자 디바이스를 제작하였다. 추가로 디지털 제어 방식을 OVJP 시스템에 적용하여 증착 두께 조절 및 이산된 패턴 (discrete pattern) 인쇄가 가능한 디지털 제이형 OVJP (“digital control" OVJP) 시스템을 개발하였다.
OVJP는 수송 기체를 이용하여 유기 증기를 운반하여 노즐을 통과하는 젯(jet)을 만들어 프린팅 하는 방법으로 소자 특성이 뛰어난 단분자 유기 반도체 물질을 이용하여 잉크젯 프린팅의 장점인 대면적화 및 고정쇄 패턴 인쇄가 동시에 가능한 증착 기술이다. 다만, 연구가 초기 단계이고 관련 기술이 거의 알려져 있지 않아 OVJP 시스템을 구축하는데 많은 시행착오가 있었다. 실험 결과 특히 수송 기체의 온도가 실제 유기 전자 디바이스에 큰 영향을 미친다는 사실을 확인하였고, 이런 점을 역 이용해서 수송기체 온도 증가시켰을 때, HMDS (hexamethyl disilazane) 표면처리 한 유전층 위에 제작한 펜타신(pentacene) 박막트랜지스터의 전하 이동 성능이 0.23 cm2V-1s-1에서 0.46 cm2V-1s-1로 크게 향상되는 결과를 얻었다. 또한 OVJP의 활용도를 극대화하기 위해 위치 정렬 (alignment) 기능이 추가된 OVJP 시스템을 만들고 리버스 오프셋 (reverse-offset printing) 기법으로 제작한 은(Ag) 전극 위에 바텀컨텍(bottom-contact) 펜타신 박막트랜지스터를 제작하였다. 그 결과 전극에 추가적인 처리를 하지 않은 바텀컨젝 구조로는 매우 높은 0.19 cm2V-1s-1의 전하 이동도를 얻었다. 즉 집적도가 높은 유기박막트랜지스터를 제작하는데 유리한 바텀컨텍 구조의 박막트랜지스터 제작에 리버스 오프셋 기법과 OVJP가 적합한 기술임을 확인하였다.
디지털 제어형 OVJP는 기존 OVJP 기술에 잉크젯 프린팅, 분자선 제조 기법을 적용하여 구성하였다. 특히 2개의 전기적 밸브를 디지털 입력 신호를 이용하여 여닫는 방식을 도입하여 원하는 지점에서만 원하는 두께의 유기 박막을 증착할 수 있는 젯온디멘드(Jet-on-demand, JOD) 구동을 구현하였다. 최종적으로 구현된 디지털 제어형 OVJP 시스템은 유기 박막 두께를 입력 신호의 펄스 개수로 비례하게 제어 할 수 있었고, 최소 박막 두께는 0.4 nm/pulse였다. 또한 4 인치 급 웨이퍼 (wafer) 위에서 위치간 두께 편차가 0.4 %로 매우 우수하였고, 디지털 제어형OVJP 를 이용하여 제작된 OLED, OTFT 소자 역시 진공 증착법과 유사한 특성을 보임을 확인하였다. 요약하자면, 단분자 유기 반도체를 이용한 뛰어난 소자 특성을 보이고 박막 두께 조절 및 패턴 증착 위치 제어가 디지털 신호 조절 가능한 디지털 제어형 OVJP 시스템을 구현하였다.
