The synthesis of three-dimensional carbon-based nanostructures such as composites of graphene nanosheets and carbon nanotubes (CNTs) is a hot topic of research as these composites can exhibit synergetic properties, making them suitable for a variety of real-world applications. Three-dimensional carbon-based nanostructures, which have considerable advantages such as large surface areas, effective pathways for the transport of ions between the carbon nanostructure and the electrolyte, and low degree of restacking, can be used mainly in energy storage devices and as electrode materials. Here I present a quick, defect-engineered method for synthesizing three-dimensional graphene-nanotube-palladium nanostructures using microwave radiation and ionic liquids. The underlying mechanism of this defect-engineered method is as follows: irradiation with the microwaves caused defects on graphene nanosheets, resulting in the anchoring of palladium nanoparticles at the points of these defects and the subsequent growth of carbon nanotubes on the graphene nanosheets through the use of an ionic liquid. The resulting three-dimensional graphene- nanotube-palladium nanostructures exhibited desirable features such as high porosity, high surface-to-volume ratio, and outstanding electrochemical properties. Finally, I also fabricated mechanically flexible electrodes using the three-dimensional graphene-nanotube-palladium nanostructures and a conducting polymer. The results of the electrochemical analyses of the electrodes suggested that these flexible electrodes have the potential for use in energy storage devices and various flexible electronic devices.
그래핀과 탄소나노튜브의 결합 구조와 같이 3차원 탄소나노구조체의 합성은 각 구조체간의 시너지 효과를 얻을 수 있어서 실생활 응용분야로의 주목 받는 주제이다. 이 3차원 탄소나노구조체는 비표면적이 넓고, 탄소나노구조체와 전해질간의 이온의 이송을 위한 경로 증대와 전기화학 반응시 재적층현상을 줄여주기 때문에, 에너지 저장 소자의 전극 물질로 주로 사용될 수 있다는 장점이 있다. 본 학위논문에서는 친환경 유기화학 합성법으로 잘 알려진 마이크로웨이브를 사용하여 결함-엔지니어링 기반으로 3차원 그래핀-나노튜브-팔라듐 나노구조체를 합성하였다. 팽창 흑연과 팔라듐 아세테이트, 그리고 이온성 액체의 혼합물에 마이크로웨이브를 수 분간 조사하여, 3차원 탄소나노구조체를 합성하였다. 대조군으로 수 겹의 그래핀, 그리고 팔라듐 나노입자가 도포되어있는 수 겹의 그래핀으로 설정하고, 비표면적을 비교한 결과, 각 각517.12 m2/g (rGO), 293.07 m2/g (G-Pd), 397.20 m2/g (G-CNT-Pd) 로 나타났다. 이는 무게로 평준화 되어있는 BET 값에서 탄소보다 무거운 팔라듐으로 인하여 3차원 탄소나노구조체의 값이 수 겹의 그래핀의 값보다 작았지만, 팔라듐 나노입자가 도포되어있는 수 겹의 그래핀보다는 탄소나노튜브가 합성되어있는 3차원 탄소나노구조체에서 값이 커졌음을 알 수 있었다. 그리고, 마이크로웨이브로 합성한 3차원 탄소나노구조체와 전도성 고분자인 PEDOT:PSS, 그리고, 이 두 물질의 효과적인 분산을 위하여 유기용매인 소량의 DMF를 첨가함으로써, 최종적으로 3차원 탄소나노구조체가 잘 분산되어있는 PEDOT:PSS 기반 유연한 전극을 제작하였다. 이 3차원 탄소나노구조체와 이를 응용한 유연한 전극은, 전기화학분석을 통하여 우수한 전기화학적 특성을 확인하였는데, 분석방법으로는 순환 전압 전류법 (Cyclic Voltammetry), 정전류 충방전법 (Galvanostatic charge and discharge), 전기화학 임피던스 (Electrochemical Impedance spectroscopy) 방법을 통하여 우수한 전기화학적 특성을 분석하였다. 순환 전압 전류법에서는 PEDOT:PSS 보다 3차원 탄소나노구조체가 합성된 PEDOT:PSS 전극이 주사속도 100 mV/s에서는 약 8.5배이상 캐패시턴스 성능이 증가하였음을 확인하였다. 그리고 전기화학 임피던스 분석에서는 Randles model을 사용하여, 대조군 대비3차원 탄소나노구조체를 이용한 PEDOT:PSS 전극의 낮은 전자 전지 저항과 높은 캐패시턴스 성향을 확인하였다. 이로써, 향후 3차원 그래핀-나노튜브-팔라듐 나노구조체는 에너지 저장 시스템에 기여할 것으로 기대된다.
