Recently, carbon nanomaterials have been expected to take a key role in future-generation elec-tronic devices, both as electrode and channel materials. However, understanding their electronic properties and transport characteristics at the inhomogeneous interfaces, which are major factor in determining device characteristics, are still lacking. By adopting the combination of density functional theory (DFT) and matrix Green’s function (MGF) calculations, this thesis paper presents theoretical studies on the interface charge transport properties of carbon nanomaterials-based junctions and novel ways to enhance device characteris-tics. In this context, this thesis paper covers two different problems involving carbon nanomaterials-based junction systems. First, we proposed a novel nanoelectromechanical switch (NEMS switch) mechanism of C60 chains based on their reversible oligomerization to achieve ultra-high on/off switching ratio. By controlling the interface parameters, we devised a new way to exploit change in electronic structure during the oligomeri-zation for device operations. Second, we reported a novel architecture of transverse tunneling DNA sequenc-ing device based on N-doped capped CNT which enables us with fast and reliable whole-genome sequencing. Using two different nanogap distances involving chemically functionalized carbon nanoelectrode and apply-ing statistical approach, we achieved dual-sensing mechanism of DNA exploiting both chemical and energetic sensitivity that has never been reported elsewhere. What has been observed throughout this paper would pro-vide the insight on controlling contact charge injection within carbon nanomaterial-based systems in general. Moreover, since the electric structures and the nature of chemical bonds of carbon nanostructures are similar to each other, the novel principles and architectures reported in this paper are applicable to other types of carbon nanomaterials such as graphene.
탄소나노재료는 차세대 전자 소자의 전극, 채널을 구성할 재료로 주목 받고 있는 가장 대표적인 물질이다. 그러나 이들의 이종 접합 계면에서의 전기적 특성과 이에 따른 전하수송특성은 소자 응용에서 가장 중요한 핵심 고려 대상임에도 불구하고, 전세계적으로도 아직 연구가 미미한 실정이다.
소자를 구성하는 탄소나노재료의 이용은 크게 채널 물질로의 응용과 전극으로의 응용, 두 가지로 구분할 수 있다. 탄소나노재료가 채널로 사용되는 경우, 계면에서의 전하 주입이 매우 중요한 요소로 작용하며, 따라서 계면 조절을 통한 전하 주입 조절이 나노스케일 소자의 새로운 원리로 적용될 수 있다. 또한 이들이 전극으로 사용될 경우에는 탄소나노재료의 계면과 그에 따른 에너지 레벨을 조절하여, 실제로는 금속이 아닌 이 물질들이 채널물질과 전자를 잘 주고받도록 하는 것이 중요하다. 특히 이들이 나노스케일의 크기와 표면 특성 때문에 센서로 사용되는 경우에는 구동상의 정확도를 높일 수 있도록 견고한 검출 원리 하에서 민감도의 향상이 중요하다. 이러한 관점에서, 밀도 범함수 이론과 행렬 그린함수 이론을 통해 탄소나노재료 기반 접합계면에서의 전하수송 특성과 계면 결함 제어를 통해 소자 성능을 향상시킬 수 있는 새로운 방안들에 대한 서로 다른 두 가지의 전산 모사 연구를 소개한다.
첫 번째로, 가역적인 풀러렌(C60)의 중합반응을 이용하여 기존에 보고된 것 보다 높은 신호 값을 갖는 새로운 나노 전자 기계 스위치 작동원리를 소개한다. 기존 실험에서는 일정 높이의 STM tip이 중합반응으로 인한 풀러렌 길이의 감소를 감지하여 102정도의 신호를 얻어낼 수 있었고, 이것이 분자단위에 정보를 저장하는 메모리 소자로 응용될 수 있다는 것이 보고된 바 있다. 본 연구에서는 이 현상의 원리를 원자수준에서 확인하고 더 나아가 계면 요소들을 제어하고 최적화함으로써, 중합반응에 의한 전자구조의 변화를 단분자 메모리의 작동 원리에 사용할 수 있도록 나노전자기계적 스위치를 도입한 새로운 방법을 제안한다.
두 번째로, 질소가 도핑된 끝이 덮인 탄소나노튜브를 이용한 DNA 염기서열 구분 센서 전극으로서의 탄소나노재료의 응용과 새로운 소자 구조를 제안한다. 화학적으로 기능화된 탄소나노전극과 서로 다른 두 크기의 나노 틈을 지나는 DNA 염기 분자에 대한 통계적인 접근을 통해, 우리는 이 전극의 화학적-에너지적 민감도를 극대화 시키고, 이를 이용한 이중검출 원리를 도출하였으며, 이에 상응하는 소자 구조를 얻어냈다. 현재까지 보고된 바 없는 새로운 검출원리와 소자 구조를 통해, 빠르고 신뢰성 있는 염기 서열의 규명이 가능할 것이다. 또한 이것은 비단 염기서열의 규명에만 적용 가능한 것이 아니라, 여러 종류의 분자를 검출할 수 있는 기본 원리로 적용될 수 있다.
본 논문은 위상결함이나 기능화를 통한 계면특성의 변이, 그리고 계면요소들의 제어가 소자특성을 향상시키거나 새로운 소자 구조를 도출하는 데에 중요한 역할을 할 수 있다는 것을 보고한다. 이 결과들을 통해, 탄소나노재료를 기반으로 한 접합에서의 계면 전하 주입 특성을 제어하는 방향과 방법에 대한 일반적인 통찰을 제공할 수 있을 것으로 기대한다. 또한, 탄소나노재료간의 전자구조나 화학결합상의 특성은 서로 매우 유사하기 때문에, 본 연구를 통해 제안된 새로운 원리와 소자구조들은 특정 시스템에 한정되는 것이 아니라 본 논문에서 언급되지 않은 다른 유형의 탄소나노재료(그래핀 등)에 대해서도 일반화시켜 적용 가능하다.
