Because of its unprecedented theoretical capacity near 4000 mAh/g, which is approximately 10-fold larger compared to those of the current commercial graphite anodes, silicon has been the most promising anode for lithium ion batteries, particularly targeting large-scale energy storage applications including electrical vehicles and utility grids. Nevertheless, Si suffers from its short cycle life as well as the limitation for scalable electrode fabrication. Herein, we develop an electrospinning process to produce core-shell fiber electrodes using a dual nozzle in a scalable manner. In the core-shell fibers, commercially available nanoparticles in the core are wrapped by the carbon shell. The unique core-shell structure resolves various issues of Si anode op-erations, such as pulverization, vulnerable contacts between Si and carbon conductors, and an unstable sold-electrolyte interphase, thereby exhibiting outstanding cell performance: a gravimetric capacity as high as 1384 mAh/g, a 5 min discharging rate capability while retaining 721 mAh/g, and cycle life of 300 cycles with al-most no capacity loss. The electrospun core-shell one-dimensional fibers suggest a new design principle for robust and scalable lithium battery electrodes suffering from volume expansion.
향후 리튬이차전지가 대용량 에너지저장을 중심으로 응용범위가 확대될 것이 예측되는 가운데, 상용화된 음극소재인 흑연(Graphite)보다 이론용량이 약 10배 큰 실리콘(Silicon)은 핵심적인 차세대 음극소재가 될 것으로 예측된다. 고용량의 장점에도 불구하고 현재 실리콘 음극소재는 리튬이온과 전기화학적 반응 중 발생하는 큰 부피변화에 의한 활물질 분쇄 및 전기접촉 손실의 문제를 효율적으로 해결하지 못해 충방전이 진행되면서 효율 및 수명이 급격하게 열화되고 음극합성이 어려운 문제점들을 가지고 있다.
본 연구에서는 상용 실리콘 나노입자를 음극활물질로 활용하여 이중노즐 전기방사법으로 1차원 코어-쉘 섬유구조의 실리콘-탄소복합체를 개발하였으며, 구조체 분석과 더불어 전기화학적 특성평가를 수행하였다. 이 구조체에서 코어 부분은 실리콘 나노입자로 채워져 있으며, 충방전 중 활물질의 전기접촉을 유지시키고 부피변화를 완화할 수 있는 탄소튜브가 활물질 주위를 감싸는 쉘 부분을 형성한다. 이중노즐 전기방사로 형성된 코어-쉘 구조는 대량생산 가능하며 고용량과 더불어 안정적인 수명특성을 보였다.
