Attosecond high-harmonic radiation is a new light source suitable for investigating ultrafast phenomena occurring in atoms and molecules. High-harmonic pulses can be generated from atoms driven by intense femtosecond laser pulses. For achieving attosecond pulses approaching the transform-limited duration, the compensation of attosecond chirp, inherently existing in harmonic pulses, should be performed without losing much harmonic intensity. With the selection of a suitable material with negative group delay dispersion at the relevant wavelength region, the positive attosecond chirp of harmonic pulses can be compensated. By applying this idea, near transform-limited 63-as pulses, very close to the transform-limited duration of 47 as, was achieved from Ne harmonics. For the temporal characterization of attosecond pulses from high harmonics, the RABITT (reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transitions) method was applied to verify the chirp compensation of attosecond pulses in materials. For the complete temporal characterization of attosecond pulses, the FROG CRAB (frequency-resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts) method has been carried out to retrieve accurately the detailed temporal structure of high harmonics. The comparison of the reconstructed profiles by the RABITT and by the FROG CRAB showed good agreement.
The ultrafast photoionization dynamics of He has been explored. The autoionization of He via the doubly excited 2s2p state, the first member of autoionization states, was investigated by applying attsoecond harmonic pulses and time-delayed femtosecond laser pulses. The FROG CRAB method was also applied for determining the decay time of the doubly excited state in the autoionization process of He. The decay time was measured to be 16.1 ± 1.0 fs, consistent to the previously reported value of 17 fs. The time-domain measurement with attosecond temporal resolution will be a powerful technique for investigating ultrafast phenomena in atoms and molecules.
아토초 고차조화파는 원자/분자 내에서 일어나는 초고속 현상을 연구하기 위한 새로운 광원이다. 고차조화파 펄스는 강력한 펨토초 레이저장에 의해 구동되어 발생된다. 변환한계에 이른 아토초 펄스를 생성하기 위해서는 고차조화파의 감소를 최소화하면서 고차조화파 펄스에 본질적으로 나타나는 아토초 처프를 보상해야 한다. 고차조화파의 파장 영역에서 음의 군지연분산을 가지는 적절한 매질을 선택함으로써 고차조화파의 양의 처프를 보상할 수 있다. 이러한 점에 착안하여 네온으로부터 발생된 고차조화파 아토초 펄스를 변환한계값 47 아토초에 근접한 63 아토초의 변환한계에 근접한 펄스로 압축하였다. 매질 내에서 아토초 펄스의 처프가 보상되어 변환한계 아토초 펄스가 생성되는 것을 확인하기 위해 RABITT (reconstruction of attosecond beating by interference of two-photon transition) 방법을 적용하였다. 아토초 펄스의 완전한 시간적 복원을 위해 FROG CRAB (frequency-resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts) 방법을 적용하여 고차조화파의 시간적 구조를 정밀하게 복원하였다. RABITT 방법과 FROG CRAB 방법으로 복원된 결과를 비교하여 잘 일치하는 것을 보았다. 아토초 고차조화파 펄스와 시간 지연된 펨토초 레이저 펄스를 이용하여 헬륨의 2s2p 자동이온화 상태를 연구하였다. 자동이온화 현상을 일으키는 헬륨의 이중 여기 상태가 가지는 감쇠시간을 측정하기 위해 FROG CRAB 방법을 이용하였다. 측정된 헬륨 2s2p 이중 여기 상태의 감쇠시간은 16.1 ± 1.0 펨토초이여 이는 기존에 알려진 17 펨토초와 일치하는 결과이다. 아토초 수준의 시간 분해능으로 시간상에서 직접 측정하는 방법은 원자/분자 내에서 나타나는 초고속 현상을 연구하는 유용한 도구가 될 것이다.