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Characterization of interconnects and cathodes for intermediate temperature solid oxide fuel cells = 중저온용 고체산화물연료전지의 연결재 및 공기극에 관한 연구
서명 / 저자 Characterization of interconnects and cathodes for intermediate temperature solid oxide fuel cells = 중저온용 고체산화물연료전지의 연결재 및 공기극에 관한 연구 / Seuk-Hoon Pi.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2012].
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Solid oxide fuel cells (SOFCs) have an electrolyte that is a solid, non-porous metal oxide, usually Y2O3-stablilized ZrO2. The cell operates at 600-1000 oC where ionic conduction by oxygen ions takes place. Typically, the anode is a Ni-ZrO2 cermet and the cathode is Sr-doped LaMnO3. There is no liquid electrolyte with its attendant material corrosion or electrolyte management problems. The high temperature of the SOFC, however, places stringent requirements on its materials. The development of suitable low cost materials and the low-cost fabrication of ceramic structures are presently the key technical challenges facing SOFCs. The objective of this dissertation is to characterize interconnect and cathode materials for SOFCs. In chapter III, LCC/glass composite interconnect materials for high temperature SOFCs were studied to improve the sintering ability and electrical conductivity of La0.8Ca0.2CrO3 (LCC). Glass is known as a sintering aid for improving sintering ability. It promotes liquid phase sintering and improves densification during the sintering process. The components of the glass used in this study are B2O3, SrO, La2O3, SiO2 and Al2O3.The phase stability, microstructure, electrical conductivity and thermal expansion coefficient (TEC) were measured to determine the optimal glass content in the composite materials. All of the tested composite materials showed perovskite structures and dense microstructures. It was found that the addition of up to 5 wt.% glass increased the sintering ability and the electrical conductivity in both air and hydrogen atmospheres. The glass powder enhances the sintering behavior because it acts as a liquid phase sintering aid and the Sr2+ ion in glass powder generates and . These lead to improvement in the electrical conductivity of the material. The TEC of the composites indicated compatibility with other cell components. The above results present that LCC/glass composite materials are suitable to be used as interconnects for SOFCs. In chapter IV, the Ag/glass composite interconnects for anode-supported flat-tube cell operated below 700 oC was investigated to optimize the glass contents in composites. The phase stability between Ag and glass was observed by XRD analysis and Ag/glass composites showed phase stability without chemical reactions. Also, coating layers of Ag/glass composites represented low values of ASR, even though ASR increased as glass contents increased. The dense coating layers of Ag/glass composite were formed without pores and low gas leak rates were evaluated due to dense microstructures. Based on the above results, anode-supported flat-tube cell performances with Ag/glass composite coating layers were carried out at 700 oC and a cell with Ag + glass 10 wt.% coating layers showed the highest value. Furthermore, the cell with Ag + glass 10 wt.% coating layer maintained initial OCV ( 1.02 V ) for 240 hrs, when other cells showed decreased OCV. These results demonstrate that 10 wt.% of glass addition to Ag would be content with requests for a high-performance interconnect for anode-supported flat-tube cell operated below 700 oC. In chapter V, the effect of Ag and Ag-CeO2 infiltration to the LSCF cathode for intermediate-temperature SOFCs were studied. Although Ag is known as well-investigated catalyst, the cell with Ag infiltrated cathode has a disadvantage of poor long-term stability due to Ag agglomeration during cell operation. The porous La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3 (LSCF) electrode on anode-supported flat-tube cells were infiltrated with Ag and Ag-CeO2 and the properties of cells with infiltrated cathode was characterized to improve catalytic activity and durability of Ag infiltrated cathode. At first, the microstructure, cell performance and durability of cell with Ag infiltrated cathode were evaluated. It was found that the infiltration of 18 wt.% Ag showed the maximum power density compare to cells with 9 and 27 wt.% Ag infiltrated cathode. However, the durability decreased as the amount of Ag infiltration increased. In order to improve durability, the Ag-CeO2 was introduced and the properties of cell were measured. The 18 wt.% of Ag and 4 wt.% of CeO2 were infiltrated to LSCF cathode and the increased durability was measured.

고체산화물 연료전지(solid oxide fuel cell: SOFC)는 고체 상태의 세라믹을 전해질로 사용하여 고온에서 연료와 산소의 전기화학반응에 의해 전기를 생산 하는 친환경 고효율 전원 발생 장치이다. 단위전지는 산소이온 전도체인 전해질을 중심으로 한쪽 면은 연료의 산화반응이 일어나는 연료극(anode), 다른 면은 산소의 환원반응이 일어나는 공기극(cathode)으로 구성되어 있다. 하지만, 800 oC 이상의 고온에서 작동하기 때문에 연료전지 작동 시 구성요소의 열화 및 단위전지의 성능 감소 등의 문제점이 나타나게 된다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 700 oC 이하의 온도에서 작동하는 중저온용(intermediate temperature) 고체산화물 연료전지에 관한 연구가 진행되고 있다. 중저온용 고체산화물 연료전지 구성요소 중, 기존의 고온용 연결재와 공기극 소재는 700oC 이하의 온도에서 낮은 특성을 나타내는 단점을 나타낸다. 연결재는 단위전지를 전기적으로 연결하고, 연료와 산소를 서로 분리하는 역할을 담당하며 스택의 고출력화 및 장기성능 유지를 위한 핵심부품이다. SOFC용 연결재는 높은 전자전도성, 산화/환원 분위기에서의 화학적 안정성, 다른 소재와의 낮은 반응성 및 유사한 열팽창 계수, 낮은 가스 투과도 등의 조건이 요구된다. 이러한 특성을 만족시키는 연결재 소재 개발을 위해 본 연구에서는 연료극지지 평관형 SOFC용 연결재로 LCC(La0.8Ca0.2CrO3)-glass 복합체를 개발하였다. LCC는 SOFC 작동온도에서 높은 전기전도도를 나타내지만, 낮은 소결 특성 때문에 SOFC 작동 시 연료와 산소의 혼합에 의한 성능 저하 문제가 나타나게 된다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 LCC와 glass를 혼합하여 복합 연결재에 관한 연구를 진행하였다. LCC-glass 복합 연결재의 최적 조건을 확립하기 위해 glass 함량에 따른 상 안정성, 미세구조, 소결 밀도, 전기전도도 등을 측정하였으며, 특성 평가 결과를 바탕으로 LCC-glass 복합 연결재의 적용 가능성을 확인하였다. 측정 결과, LCC-glass 복합 연결재는 높은 소결 밀도와 치밀한 미세구조를 나타내었다. 또한, LCC 소재에 비해 향상된 전기전도도 특성을 나타내었으며, 열팽창 계수 측정 결과 단위전지 구성요소인 전해질, 공기극, 연료극 등과 비슷한 값을 나타내었다. 하지만, LCC-glass 복합 연결재 소재를 페이스트로 제작하여 후막(thick film)형태로 연료극지지 평관형 SOFC에 코팅한 결과 기공을 포함한 미세구조를 나타내었다. 연결재 내의 기공은 연료와 산소의 혼합에 의해 SOFC의 성능 저하 및 장기 안정성 저하의 문제를 일으키게 된다. LCC-glass 복합 연결재의 단점을 극복하기 위해 Ag-glass 복합 연결재에 관한 연구를 진행하였다. Ag는 높은 전기전도도 특성을 나타내며 산화ㆍ환원 분위기에서 화학적 안정성을 갖고 있지만, 박막 형태로 코팅 시 치밀한 구조를 갖지 못해 연료와 산소의 혼합에 의한 성능 저하 문제가 나타나게 된다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 Ag와 glass를 혼합하여 복합 연결재에 관한 연구를 진행하였다. Ag-glass 복합 연결재의 연료극지지 평관형 고체산화물연료전지로의 적용 가능성을 확인하기 위해 미세구조, 전기전도도, Ag-glass 복합 연결재가 코팅된 단위 셀 성능 측정 등의 특성 평가를 수행하였다. 특성 평가 결과, Ag-glass 복합 연결재 코팅 층은 치밀한 미세구조를 나타내고 있었으며, 낮은 가스 투과도 값을 나타내었다. 전기전도도 측정 결과 glass의 함량이 증가할수록 전기전도도 값이 감소하는 경향을 나타내었다. 하지만, 연결재는 연료전지의 작동온도에서 1 S/cm 이상의 값을 나타내면 사용할 수 있는 것으로 알려져 있다. 따라서, Ag-glass 복합 연결재는 작동온도에서 1 S/cm 이상의 값을 나타내기 때문에 연료극지지 평관형 SOFC에 사용가능 함을 확인할 수 있었다. Ag-glass 복합 연결재를 코팅한 연료극지지 평관형 SOFC의 성능 측정결과 700 oC에서 300 mW/cm2의 결과를 얻을 수 있었다. 기존의 고온용 연료전지의 상용화를 위해서는 작동 온도에서 500 mW/cm2 이상의 성능을 나타내야 한다고 알려져 있다. 따라서, 700 oC에서 500 mW/cm2 이상의 성능을 달성하기 위해 공기극에 관한 연구를 진행하였다. 공기극은 산소의 환원 반응이 일어나는 전극으로서 고온용 공기극으로서 LaSrMnO3(LSM) 소재에 관한 연구가 진행되었다. 하지만, LSM은 700 oC 이하의 온도에서 낮은 촉매 및 전기적 특성을 나타내기 때문에 높은 촉매 및 전기적 특성을 나타내는LaSrCoFeO3(LSCF) 소재를 적용하였다. LSCF는 혼합 전도체로서 이 온전도와 전기화학반응이 전극의 표면 뿐만 아니라 벌크 전극의 내부에서도 발생하는 장점을 갖고 있지만, 700℃ 이하의 온도에서 촉매적 특성이 감소하는 단점을 갖고 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 나노 Ag-LSCF 공기극을 침투법을 통해 제작하였다. 나노 Ag-LSCF 공기극의 미세구조 및 성능 평가를 통해 Ag에 의한 촉매적 특성 향상 효과를 확인하였으며, 열화 특성 분석을 위해 장기 성능 평가를 수행하였다. 미세구조 분석 결과 나노 Ag가 분산되어 LSCF 전극 표면에 형성되어 있음을 확인할 수 있었으며, 성능 측정 결과 공기극 무게 대비 18 wt.%의 Ag를 침투시켰을 때, 700 oC에서 500 mW/cm2 이상의 성능을 나타냄을 확인할 수 있었다. 하지만, 장기 안정성 평가 결과 Ag의 양이 많을수록 Ag 응집(agglomeration)에 의해 장기 안정성이 저하됨을 확인할 수 있었다. 이러한 문제점을 해결하기 위해서 CeO2를 Ag-LSCF 공기극에 침투시켜 Ag 응집을 저하시켜 주었다. Ag-CeO2-LSCF의 미세구조 측정 결과 Ag의 응집이 저하되었음을 확인할 수 있었으며, 성능 측정 결과 700 oC에서 500 mW/cm2 이상의 성능을 나타냄을 확인할 수 있었다. 또한, 장기 안정성 평가결과, Ag-LSCF에 비해 향상된 장기 안정성을 나타냄을 확인할 수 있었다. 본 연구에서는 연결재와 공기극에 관한 연구결과를 바탕으로 각 소재를 연료극지지 평관형 SOFC에 적용하여 장기 안정성이 확보된 고성능 중저온용 연료극 지지 평관형 SOFC의 결과를 얻을 수 있었다.

서지기타정보

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청구기호 {DMS 12013
형태사항 viii, 124 p. : 삽도 ; 30 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 피석훈
지도교수의 영문표기 : Chong-Ook Park
지도교수의 한글표기 : 박종욱
수록잡지명 : "Effect of glass contents on the electrical and sintering property of La0.8Ca0.2CrO3/glass composite interconnects for solid oxide fuel cells". International Journal of Hydrogen Energy, v. 36. no.21, pp. 13735-13740(2011)
학위논문 학위논문(박사) - 한국과학기술원 : 신소재공학과,
서지주기 References : p. 7-8, 40-43, 64-66, 88-90, 112-113
주제 solid oxide fuel cell
anode-supported flat-tube
interconnect
cathode
intermediate temperature
고체산화물연료전지
평관형지지체
연결재
공기극
중저온
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