Increasing demand for information storage devices with ultrahigh density has induced significant interest in the use of atomic force microscopy (AFM) for nanoscopic read/write operations with ferroelectric media. However, most of investigations in the ferroelectric materials have been focused on the ferroelectric films between bottom and top electrodes for the applications of the ferroelectric random access memory. Also, the AFM analysis of ferroelectric materials without top electrode has been mainly studied in the single crystal. The different electrode structure and the existence of the grain boundary can affect the domain boundary movement and the screen charge behavior. Therefore, the study on the polycrystalline ferroelectric materials using AFM is needed due to its different behaviors. Especially, the grain boundary in the polycrystalline ferroelectric materials should be investigated for the application of the probe-based data storage (PBDS). In this study, the domain boundary movement and the screen charge behavior have been investigated in the polycrystalline ferroelectric thin films using various modes of AFM.
Firstly, the grain boundary effect on the domain formation was investigated. In the pulse variations, the domain formation is confined by the grain boundary. However, the conferment of the grain boundary depends on the pulse width. In the long pulse width, the domain formation is less affected by the grain boundary due to the increase of tip traveling distance. However, in the large pulse voltage, the domain formation is still much affected by the grain boundary due to the limited tip traveling distance. The results show that the grain boundary makes the different sizes of domains in same writing conditions. On the other hand, the domain size deviation is abnormally increased in short pulse width and small pulse voltage. This high deviation may be mainly originated from the polarization reversal assisted by a grounded tip.
It is believed that charges are injected into the film during the switching process and they throw away toward the bottom electrode. When recontacting that area with the grounded tip before the dissipation of the injected charges, the field between the injected charges and the grounded tip is large enough to switch back the upper part of the film. This polarization reversal by a grounded tip depends on the waiting time after the injection process, and it happens more frequently near the grain boundary with the high defect density. In addition to the polarization reversal, the screen charge suction by a grounded tip was observed in the trace of the grounded tip. This phenomenon happens due to the compensation of the potential difference between the ferroelectric surface and the grounded tip.
On the other hand, the local surface potential distribution was also observed during the observation of the screen charge suction. Although the whole poled area was completely switched downwards, the surface potential was not uniform but showed a local distribution. This phenomenon is originated from the screen charge draining effect, which is related to the electric properties of grain boundary. Especially, the screen charge draining is accelerated near the potential pit, which is lower surface potential region in the initial surface potential. Also, as increasing the applying voltage, the number and the area of potential pits increase due to the increase of the repulsion between screen charges. This increased number and area of the potential pits lead to fast surface potential relaxation in the high applying voltage.
In addition, the long-term stability of the written domains has been investigated with considering the grain boundary effect. The reversal starts at the grain boundary, and it also proceeds along the grain boundary. When the once reversed region is unstable, it can be switched back as a original state. Also, the box patterned domains are more stable with the comparing the dot and the box patterned domains due to the stability related to the poling time and domain wall energy.
From these results, various phenomena caused by the grain boundary could be observed in the polycrystalline ferroelectric materials. The results help us to understand the fundamental physics of the polycrystalline ferroelectric materials and also show us the ultimate development direction of the PBDS for the high read/write reliability.
최근 메모리 밀도 증가 추가에 따라서, 차세대 메모리 소자의 등장이 요구되어 지고 있다. 이러한 요구에 따라서, 다양한 메모리 소자가 등장하였으며, 이 중에서 가장 주목 받고 있는 것 중의 하나가 바로 탐침 정보 저장 장치(probe-based data storage)이다. 이러한 탐침 정보 저장 장치에서의 기록 매체로써, 우수한 특성을 지니는 강유전체(ferroelectrics)에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나 현재까지 대부분의 연구는 FRAM(Ferroelectric random access memory)과 같은 상하부 전극을 지닌 구조에서 대부분이 이뤄졌으며, AFM(Atomic force microscopy, 원자력 현미경)을 이용한 연구 결과의 대부분은 단결정에 한정되어 있는 상황이다. 그러므로 다결정 강유전체에 대한 연구가 필요하며, 특히나 다결정 물질에 존재하는 입계(grain boundary)에 대한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 AFM을 이용하여, 다결정 강유전체에서의 도메인(domain)과 차폐 전하(screen charge)의 거동에 대해서 연구를 진행하였다.
먼저 도메인의 형성에 있어서의 입계에 의한 영향을 살펴보았다. 펄스 폭(pulse width)의 변화에 따른 관찰에서, 도메인의 형성이 입계에 의해서 제한 받는 것을 관찰할 수 있었다. 그러나 펄스의 폭의 크기에 따라서 도메인의 형성에서 다른 경향성을 관찰할 수 있었다. 큰 펄스 폭에서는 기록 과정 중의 탐침 이동 효과에 의해서, 입계에 의한 영향을 덜 받는 것을 관찰할 수 있었다. 펄스 크기 (pulse voltage)의 변화에서는 제한된 탐침 이동 거리로 인하여, 펄스 크기 증가에 따라서 입계에 보다 영향을 심하게 받는 것으로 관찰되었다. 이러한 입계에 의한 영향은 동일 조건에서 기록된 도메인의 크기에 영향을 미침을 관찰할 수 있었다. 한편, 작은 펄스 폭과 펄스 크기 모두에서 크기 편차가 비정상적으로 커지는 현상을 관찰할 수 있었다. 이러한 작은 펄스 영역에서의 큰 편차는 접지 탐침(grounded tip)에 의해서 주로 발생된 현상으로 생각된다.
기록 과정 중에 탐침으로부터, 전하가 주입되며, 이렇게 주입된 전하는 강유전체 박막에 잠시 머물다가 이내 하부 전극을 통해서 빠져나가게 된다. 만약 주입된 전하가 미처 빠져나가기 전에, 그 상부에 접지된 탐침이 위치한다면, 접지 탐침과 주입된 전하 사이에 형성된 전기장으로 인하여, 국부적인 분극 반전(polarization reversal)이 일어날 수 있다. 이러한 접지 탐침에 의한 효과는 전하 주입 후의 접지 탐침이 위치한 시간에 따라서 분극 반전 여부가 결정됨을 관찰할 수 있었다. 이와 아울러 결함이 많은 입계 주변부에서 접지 탐침에 의한 분극 반전 현상이 주로 일어난다는 것을 관찰할 수 있었다. 분극 반전 이외에 접지 탐침에 의해서, 차폐 전하가 제거되는 현상 또한 관찰할 수 있었다. 이러한 현상은 강유전체 표면과 탐침 사이의 퍼텐셜차가 발생함에 따라, 이를 보상하기 위해서 차폐 전하가 제거된 것으로 생각된다.
한편, 접지 탐침에 대한 현상을 관찰하는 도중, 국부적인 표면 퍼텐셜(surface potential)의 변화를 관찰할 수 있었다. 도메인이 완전히 한 방향으로 정렬되어있음에도 표면 퍼텐셜에는 국부적인 변화가 관찰되었다. 이러한 현상은 입계의 전기적인 특성으로 인한 차폐 전하의 배출(screen charge draining) 현상에서 기인한 것으로 생각된다. 특히, 초기 표면 퍼텐셜이 매우 낮은 퍼텐셜 웅덩이(potential pit)에서 시간이 갈수록, 이러한 차폐 전하의 배출이 가속화되는 현상을 관찰할 수 있었다. 국부적인 표면 퍼텐셜 분포는 도메인 형성을 위해, 인가해준 전압의 크기가 커짐에 따라서 보다 심해지는 것을 관찰할 수 있었다. 이러한 현상의 원인은 전압 증가에 따라서 증가된 차폐 전하간의 반발력에서 기인한 것으로 생각된다. 이러한 원인으로부터, 인가전압이 큰 경우에 있어서 보다 빠른 표면 퍼텐셜의 변화를 관찰할 수 있었다.
위의 실험과 더불어, 도메인의 장기 안정성에 있어서의 입계의 영향에 대해서도 분석해 보았다. 분극 반전이 입계에서 관찰되었으며, 이러한 분극 반전이 입계를 따라서 진행되는 현상을 관찰할 수 있었다. 특이하게도 이미 분극 반전이 일어난 영역이지만, 만약 반전된 영역이 에너지 적으로 불안정할 경우, 다시 본래의 상태로 되돌아 가는 현상도 관찰할 수 있었다. 이와 함께, 박스(box)와 닷(dot) 형태의 도메인의 안정성의 비교를 통하여, 박스 형태의 도메인이 보다 안정적이라는 것을 관찰할 수 있었다. 이러한 현상은 전압 인가 시간과 도메인벽 에너지(domain wall energy)에 관계한 것으로 생각된다.
본 연구 결과를 통하여, 다결정 강유전체에서의 입계에 의한 다양한 현상들을 관찰할 수 있었다. 이러한 연구 결과는 다결정 강유전체에 대한 이해를 높일 것으로 생각되며, 이와 아울러 탐침 정보 저장 장치에서의 기록/재생 신뢰도를 높일 수 있는 방안 또한 제시할 것으로 생각된다.
