The Reactor Pressure Vessel (RPV) is the key component in determining the lifetime of nuclear power plants because it is subject to the significant aging phenomenon of irradiation embrittlement and there is no practical method for replacing that component. For materials used for the RPV, sufficient strength and fracture toughness are required to prevent failure against the operating conditions and the aging degradation of materials. SA508 Gr.3 Mn-Mo-Ni low alloy steels, which have good mechanical properties such as strength, toughness and wedability, have been used as commercial RPV material. However, demands on material with higher strength and toughness are rising to increase the power generations capacity and operation life of nuclear power plants. For securing the excellent strength required in the planned nuclear power plants, the applications of SA508 Gr.4N Ni-Cr-Mo low alloy steels could be considered. Ni-Cr-Mo low alloy steels, in which Ni and Cr contents are larger than conventional RPV steels, have the improved strength and toughness from its tempered martensitic microstructure. It is anticipated that the excellent properties of Ni-Cr-Mo low alloy steels make higher safety margin of reactor than conventional Mn-Mo-Ni low alloy steels. Therefore, various investigations from identifying of optimum chemical composition and heat treatment conditions to analyzing the mechanical properties with microstructural features are needed to apply Ni-Cr-Mo low alloy steels for RPV.
The loss of toughness caused by irradiation embrittlement during reactor operation is one of the important issues for RPV materials. The degradation of the fracture toughness results in an upward shift in the ductile-brittle transition temperature, as well as a decrease in the fracture toughness in the ductile mode. In particular, the ferritic steels reveal a significant change in the fracture toughness within a small temperature range and large scatters on the measured toughness values at the same temperature. These characteristics are closely related to the safety margin and life span of reactors. Accordingly, it may be necessary to evaluate the fracture toughness in ductile-brittle transition temperature region for RPV materials. For the reliable assessment of the fracture toughness in the transition region, the master curve approach proposed. The approach was based on the 3-parameter Weibull statistics and the weakest link theory, which defines a reference temperature (T0) to characterize the fracture toughness properties in the transition temperature region. It assumes basically that the transition properties of fracture toughness in all ferritic steels show nearly same tendency. However, some researches showed that F/M steels composed of the tempered martensitic microstructure has steeper temperature dependency of the measured fracture toughness than that predicted in the master curve. Although those researches showed the steeper evolution of fracture toughness in the tempered martensitic steels than in the conventional RPV steels, it was just the comparison results between different materials. The difference in chemical composition results in the differences in the various factors such as hardening mechanism and amount of carbides so that those may affect the mechanical properties. Therefore, it is needed to evaluate the fracture toughness with considering the tempered martensite fraction only without the effects of other factors.
The purpose of this study is to investigate quantitatively the cleavage fracture properties of SA508 Gr.4N Ni-Cr-Mo low alloy steels in the transition temperature region. As a part of identifying optimum chemical composition of Ni-Cr-Mo low alloy steel for applying to RPV, the effects of Ni and Cr contents on transition properties by varying the microstructural unit scale and carbide morphology, which are main factors affecting toughness, were evaluated. The transition behavior of the tempered martensitic Ni-Cr-Mo low alloy steel evaluated by the master curve approach was also compared with that of the conventional RPV steel. Based on the results, the effect of phase fraction on the transition behavior with stress distribution near crack tip was assessed by controlling cooling rate from austenitization temperature. The main findings are as follows.
1) The impact transition temperature has been found to be a linear relation with the inverse square root of the effective grain size. A refinement of microstructural units such as the packet by Ni addition caused significant improvement in the impact toughness through an increase of boundaries acting as obstacle to crack propagation. An increase of Cr contents resulted in a decrease in the fraction of carbides larger than the critical size that can act as cleavage initiation site. Analysis of the fracture toughness by applying the Weibull function to the carbide distribution showed a linear relationship between the measured T0 values and the carbide distribution. Considering these results, an increase of Cr contents resulted in the improvement of the fracture toughness by reducing the probability of discovering carbides larger than critical size near the crack tip.
2) The fracture toughness of the tempered martensitic Ni-Cr-Mo low alloy steels is much better than the tempered bainitic Mn-Mo-Ni low alloy steel in the transition temperature region. The temperature dependency of the fracture toughness was steeper than those predicted by the standard master curve, while the bainitic Mn-Mo-Ni low alloy steel fit well with the standard. In order to properly evaluate the fracture toughness, the exponential coefficient of the master curve expression was changed and the adjusted curve was applied to the fracture toughness test results of model alloys that have various chemical compositions. The adjusted curve provided a better description for the overall fracture toughness behavior and adequate T0 determination for the tempered martensitic Ni-Cr-Mo low alloy steels.
3) The transition properties are improved with increasing the tempered martensite fraction from faster cooling rate. The exponential fitting for datasets shows that the temperature dependency of the measured fracture toughness is steeper with the higher fraction of tempered martensite. The T0 values determined from the adjusted curves for the data distribution reflect well the variation of transition property with the phase fraction compared with the T0 values from the standard master curves. In the results of analysis of the stress distribution by assessing the flow properties, the stress concentration near crack tip increase with decreasing temperature and the tendencies of variation in stress concentration with temperature are similar in all tempered martensite fractions. On the other hand, the fracture stress, which is critical stress required for the cleavage fracture, decrease more extensively in the model alloy with higher tempered martensite fraction. These results reflect that the increase of tempered martensite results in the steeper evolution in fracture toughness with temperature due to the steeper variation in the proportion of concentrated stress to fracture stress, which presents the resistance to fracture.
In conclusion, Ni-Cr-Mo low alloy steels composed of the tempered martensitc microstructure shows the outstanding transition properties compared to the conventional RPV steels, Mn-Mo-Ni low alloy steels. The addition of Ni and Cr as well as the introduction of faster cooling rate result in extensive improvement of the transition properties by the refinements of microstructural unit and carbide. However, the higher fraction of tempered martensite has the steeper KJc evolution with temperature so that the tendency could make the estimation of accurate transition behavior by the standard master curve approach be inadequate. The adjusted curve to the distribution of KJc values provided a better description for the overall fracture toughness behavior and adequate T0 determination for the tempered martensitic Ni-Cr-Mo low alloy steels.
원자로압력용기는 핵반응열을 직접 전달하는 고온, 고압의 1차 냉각수를 외부와 격리하는 대형 용기로 원자력발전소의 건전성과 사용수명을 결정짓는 핵심부품이다. 이러한 압력용기용 소재는 내부로부터의 높은 압력을 포함하는 가혹한 가동조건과 장기가동에 따른 취화에 의해 발생할 수 있는 파손을 방지하기에 충분한 강도와 파괴인성이 반드시 요구된다. SA508 Gr.3 Mn-Mo-Ni계 저합금강은 강도, 인성 및 용접성과 같은 기계적 특성이 우수하여 상용 원자로압력용기용 소재로 가장 널리 사용되고 있다. 그러나 현재 개발 중인 신규원전은 가동효율을 보다 높이기 위해 원자로를 대형화하고 장기간 가동하는 방향으로 계획되고 있으며, 이렇게 대형화된 원자로의 압력용기에 기존 소재인 Mn-Mo-Ni계 저합금강을 적용할 경우, 충분한 강도 확보를 위해서 압력용기의 두께가 비례적으로 증가하게 되므로, 그에 따른 제작공정, 용접, 경제성 등의 부분에서 문제가 발생하게 된다. 따라서 이를 해결하기 위해 Mn-Mo-Ni계 저합금강보다 강도와 인성이 우수한 새로운 소재의 필요성이 대두되고 있다. Mn-Mo-Ni계 저합금강에 비해 Ni과 Cr 함량이 높아 경화능이 향상된 SA508 Gr.4N Ni-Cr-Mo계 저합금강은 템퍼드 마르텐사이트/베이나이트의 복합조직으로 구성되어 보다 우수한 강도와 인성을 나타냄으로써 차세대 원자로압력용기용 소재로 주목 받고 있다.
본 연구진은 Ni-Cr-Mo계 저합금강에 대한 다각도의 연구를 통해 압력용기용 소재로의 적용가능성을 타진해 왔다. 최적조성을 확보하기 위해 다양한 합금원소가 강의 미세조직과 상평형에 미치는 영향에 대해 연구하였으며 이를 바탕으로 최적조성후보소재를 제조하여 기계적 특성 전반에 걸쳐 평가를 수행하였다. 용접성과 관련해서는 용접 후 취약한 특성을 나타내는 용접선 부근 용접열영향부의 미세조직과 기계적 특성을 평가하고 이를 개선하기 위한 용접후열처리 조건을 수립하였다. 또한 현재는 원자력발전소의 장기가동에 따라 발생할 수 있는 문제들과 관련해 장기열처리와 시험용 원자로에서의 중성자조사를 통해 조사시편을 확보하여 열적취화 및 중성자조사 저항성을 체계적으로 평가하고 있다. 이러한 일련의 연구를 통해 얻어진 결과를 상용강의 특성과 비교함으로써 Ni-Cr-Mo계 저합금강의 실제 압력용기강으로의 적용을 위해 필요한 종합적인 데이터 패키지 구축을 목표로 하고 있다.
압력용기용 소재와 관련해 원전 가동 중 발생하는 중성자조사에 의한 취화로부터 기인하는 심각한 인성저하는 매우 중요한 문제다. 특히, SA508 Gr.3 및 Gr.4N과 같이 베이나이트 및 템퍼드 마르텐사이트 조직을 갖는 페라이트계 강은 연성-취성 천이온도영역에서 온도저하에 따라 파괴인성이 급격히 감소하며, 동일한 온도에서도 측정된 파괴인성값이 상당히 큰 편차를 보인다. 따라서 원자로의 안전운전여유 확보를 위해서도 이러한 페라이트계 강의 파괴인성을 정확하게 평가할 수 있는 방법이 요구된다. 이와 관련하여 저합금강의 파괴인성분포를 정량적으로 평가할 수 있는 방법으로 통계이론에 기초한 마스터커브(마스터커브)개념이 제안되었으며, 이는 현재 ASTM(American Standard for Testing Materials)에 의해 저합금강 파괴인성평가의 표준시험법으로 규정되었다. 가동중인 원자로의 압력용기강들로부터 얻은 방대한 실험적 데이터를 바탕으로 제안된 이 시험법은 페라이트계 강의 천이특성을 하나의 특성온도(reference temperature, T0)로 나타낼 수 있도록 규정하고 있으며, 이는 모든 페라이트계 강에서 파괴인성의 온도에 따른 변화가 거의 비슷한 경향성을 띄고 이루어진다는 가정으로부터 출발하고 있다. 그러나 최근 몇몇 연구진이 템퍼드 마르텐사이트 조직을 갖는 Eurofer97과 같은 페라이트/마르텐사이트 강의 천이거동이 표준 마스터커브시험법에서 예측하는 경향과 다르다는 의구심을 제기하였다. 이러한 가운데 템퍼드 마르텐사이트와 베이나이트의 복합조직을 갖는 Ni-Cr-Mo계 저합금강을 압력용기용 소재로 적용하기 위해서는 원자로의 안전성과 직접적으로 연관되는 천이특성에 대해 신뢰도 높은 평가를 수행할 필요가 있으며, 이러한 벽개파괴특성과 미세조직적 특성간의 관계를 면밀히 고찰할 필요가 있다.
따라서, 본 연구에서는
1) Ni-Cr-Mo계 저합금강에 대해 원자로압력용기용 소재로의 최적조성을 확보하기 위한 연구의 일환이자 천이특성에 미치는 미세조직적 요인을 파악하기 위한 기초연구로서, 주요합금원소인 Ni 및 Cr 함량이 Ni-Cr-Mo계 저합금강의 천이특성에 미치는 영향을 평가하였다. 이를 위해 다양한 합금원소함량을 갖는 모델합금을 제조하여 충격인성 및 파괴인성시험을 수행하였으며, 미세조직분석을 통해 천이특성과의 관계를 체계적으로 분석하였다.
2) 모델합금 가운데 ASME specification의 SA508 Gr.4N 저합금강의 조성범위의 중간조성을 갖는 기준 모델합금을 선정하여 이를 상용강인 SA508 Gr.3 Mn-Mo-Ni계 저합금강과 천이온도영역에서의 파괴인성측면에서 비교하였다. 템퍼드 마르텐사이트 조직을 갖는 모델합금의 벽개파괴특성에 대한 표준 마스터커브시험법의 적용성을 평가하고, 이로부터 보다 정확하게 천이거동을 반영할 수 있는 방법을 모색하였으며, 이를 다양한 조성의 모델합금에 대한 파괴인성시험결과의 해석에 적용함으로써 타당성을 고찰하였다.
3) 조성이 서로 다른 소재들을 이용하여 천이거동을 비교할 경우, 조성에 따른 경화기구의 차이로인해 기계적특성이 영향을 받음으로써 템퍼드 마르텐사이트 조직이 천이거동에 미치는 영향만을 구분하여 파악하기 어렵다. 따라서, 단일모델합금을 이용하여 오스테나이트화 열처리 이후 냉각속도를 조절함으로써 상분율을 제어한 뒤 파괴인성시험을 수행하였다. 이를 통해 소재 내에서의 템퍼드 마르텐사이트 분율에 따른 천이거동의 변화를 체계적으로 평가하였다. 또한 저온인장시험으로부터 얻어진 인장특성과 기존에 보고된 저합금강의 균열선단에서의 응력분포를 바탕으로 [16], 상분율에 따른 균열선단부에 집중된 응력과 국부파괴응력의 변화를 분석하고 이로부터 상분율에 따른 천이거동 차이에 대해 고찰하였다.
