Conventional terahertz time-domain spectroscopy (THz-TDS), which uses a single mode-locked femto-second (fs) laser and a mechanical delay method, has an inherent tradeoff between frequency resolution and measurement time since the frequency resolution is equal to the reciprocal of the overall time delay. Recently, asynchronous optical sampling (ASOPS) technique, which employs two fs lasers with slightly different repetition frequencies without a mechanical delay line, has been applied to THz-TDS to overcome the shortcomings of the conventional THz-TDS such as the trade-off between measurement time and time delay window, and the residual variation of beam pointing owing to the use of a mechanical delay line. Although the ASOPS technique was invented and used for time-resolved pump-probe spectroscopy in 1987, it was in 2005 that the ASOPS technique was firstly applied for THz-TDS. Therefore, previous researches on THz spectroscopic technique using THz frequency comb are immature that there is room to enhance the spectroscopic techniques such as the measurement speed by avoiding the unnecessary time delay scanning.
In this thesis, we have developed and demonstrated various high-speed, high-resolution, and polariza-tion sensitive THz spectroscopic techniques. First, we have demonstrated and characterized two known high-speed, high-resolution THz spectroscopy: ASOPS THz-TDS and THz frequency comb spectroscopy (TFCS). For this, we have investigated stabilization of the repetition frequencies of the fs lasers and difference fre-quency optimization. As a central part of this thesis, we have demonstrated three new high-speed, high-resolution THz spectroscopic techniques: (1) wavelet power spectrum estimation technique (WPSET), (2) THz frequency-comb multiheterodyne spectroscopy (TFCMS), and (3) electronically controlled optical sampling (ECOPS) THz-TDS. We have successfully applied WPSET, a denoising technique, to this high-resolution THz-TDS. TFCMS has been newly implemented and proved its spectroscopic capability as a high-resolution THz time-domain spectroscopy. Through the characterization of water vapor absorption lines, and ammonia, the high resolution capability of TFCMS has been tested. Also we have devised and implemented ECOPS THz-TDS, where the time delay between the two laser pulses have been rapidly swept by an external offset voltage applied to a locking electronics at a fast scan rate of 1 kHz. Lastly, we have developed a polarization sensitive THz spectroscopic technique. Using this technique, we have investigated the THz birefringence in various condensed matters, such as ZnO, Al2O3 and LiNbO3 , and the results are verified with ab initio calculations.
한 대의 펨토초 펄스 레이저와 선형 모터 스테이지를 사용하여 시간 지연을 주는 기존의 테라헤르츠 시간영역 분광 기술에서 전체 시간 지연 구간이 주파수 분해능과 반비례 관계가 있기 때문에 빠른 측정과 정밀한 주파수 분해능을 함께 구현하는 것이 어려운 과제였다. 최근, 모터로 구동되는 선형 스테이지를 사용하지 않고, 약간 다른 반복 주파수를 갖는 두 대의 펨토초 레이저를 사용하는 비동기성 광 샘플링 방법이 테라헤르츠 시간영역 분광(THz-TDS)에 적용되었다. 이 방법을 이용하면 기존의 테라헤르츠 시간영역 분광에서 높은 주파수 분해능과 짧은 측정 시간을 함께 구현하지 못하는 한계를 극복할 수 있으며, 모터로 구동되는 선형 스테이지를 사용하면서 발생되는 진동과 빔 정렬에 따른 오차를 제거할 수 있다. 비록 비동기성 광 샘플링 기술이 개발되어 초고속 시간 분해 분광에 사용된 것이 1987년이지만 2005년이 되어서야 테라헤르츠 시간영역 분광에 처음으로 적용되었다. 그러므로 이전의 테라헤르츠 분광에 대한 연구는 다양한 발전 가능성을 가지고 있으며 측정 속도 향상과 같은 분광 기술의 개발이 가능하다.
본 논문에서는 고속, 고분해능, 그리고 편광 민감 테라헤르츠 분광 기술을 개발하고 시연하였다. 특히, 편광 민감 테라헤르츠 시간 영역 분광기를 이용하여 ZnO, LiNbO3, 그리고 Al2O3단결정에서의 테라헤르츠 복굴절에 대한 측정을 수행하였으며 이 결과를 이론적인 계산인 ab-initio 계산 결과와 비교하였다. 먼저 고속 고분해능 테라헤르츠 분광으로서 비동기성 광 샘플링 테라헤르츠 시간영역 분광 (asynchronous optical sampling THz-TDS)과 테라헤르츠 주파수 빗 분광 (THz frequency comb spectroscopy)을 구현하였다. 이 때 두 대의 펨토초 레이저의 반복 주파수를 안정화시켰으며, 차주파수를 최적화 시켰다. 다음으로, 새로운 고속 고분해능 테라헤르츠 시간영역 분광 기술인 (1) 웨이블릿 파워 스펙트럼 추정 기술 (wavelet power spectrum estimation technique), (2) 테라헤르츠 주파수 빗 다중헤테로다인 분광(terahertz frequency comb multiheterodyne spectroscopy), 그리고 (3) 전기적으로 제어되는 광 샘플링 방식의 테라헤르츠 시간영역 분광 (electronically controlled optical sampling THz-TDS)을 구연하였다. 웨이블릿 파워 스펙트럼 추정 기술은 노이즈 제거 기술로서 고분해능 테라헤르츠 시간영역 분광에 적용되었다. 또한 고분해능 분광 기술로서 새로운 THz-TDS 기술인 테라헤르츠 다중헤테로다인 분광 기술을 이용하여 수증기와 암모니아 가스의 흡수선을 정확히 측정하였다. 그리고 고속 측정 기술인 전기적으로 제어되는 광 샘플링 방식의 THz-TDS을 시연하였다. 이 방법을 이용하여 측정한 테라헤르츠 펄스가 시간 영역과 주파수 영역에서 왜곡되지 않았다는 것을 비동기성 광 샘플링 방식으로 측정된 결과와 비교하여 확인하였다. 마지막으로, 편광 민감 THz-TDS를 개발하여 이것을 이용하여 ZnO, LiNbO3, 그리고 Al2O3와 같이 테라헤르츠 영역에서 복굴절을 갖는 물질에 대하여 실험적으로 굴절율을 측정하였으며 이 결과를 ab-initio 계산을 이용한 이론적인 계산 결과와 비교하여 테라헤르츠 영역에서의 복굴절 물질 대한 정확한 측정 및 계산을 수행 하였다.
