Nonlinear optical processes are of fundamental importance in optics and various applications. Diverse fields from information technology and biological imaging to molecular chemistry and environmental sensing can benefit from efficient optical nonlinearity. However, typical nonlinearity found in naturally occurring optical material is rather weak and, hence, a large interaction volume or high power is required to observe reasonable levels of nonlinear phenomena. If nonlinearity of existing material can be effectively increased, the expected benefits would be manifold. Recent advances in metallic optics are opening ways to achieve such an effective enhancement of nonlinearity. Due to abundant charge carriers in metal, deep-subwavelength scale manipulation of electric field distribution is possible and the metallic structures can be designed to enhance electric fields by several orders of magnitude over a small volume of spatial region. These structures are often called "plasmonic antennas" since photons couple with the oscillation of electrons to form surface plasmon-polaritons. The locally-intensified electric field induces much stronger nonlinear polarization and even very high-order nonlinearity can also be observed. However, most of the metallic structures proposed so far require alignment of the metallic element with the nonlinear medium with subwavelength accuracy, since the size of the region in which electric fields are enhanced is several times smaller than the wavelength. Thus, the fabrication typically requires high-resolution, sequential methods like electron beam or focused ion beam lithography and presents challenges to adopting the systems to practical applications.
Various single-crystal nanowires have been successfully grown thanks to the advancements of in ma-terial synthesis. Nanowires` small transversal dimensions, typically around one hundred nanometers, allow new possibilities those were previously difficult to explore. However, the weak nonlinearity of existing mate-rial is still preventing full utilization of the small form factor`s potentials. Among available nanowires, potas-sium niobate (KNbO3) shows one of the largest nonlinear optical coefficients. Therefore, one can expect that the combination of a KNbO3 nonlinear nanowire and a plasmonic nanocavity will make a good platform for efficient nonlinear optical study.
First, we study the second harmonic generation from a single KNbO3 nanowire without metallic cavi-ty. We confirm the second-order nature of the light emission from a single KNbO3 nanowire by studying input power dependence, spectral characteristics, and we analyze and confirm the input polarization characteristics of second harmonic generation from a single KNbO3 nanowire by quasi-static model.
Finally, We propose and demonstrate a self-aligned metallic nano-cavity to amplify second harmonic generation from an optical nonlinear KNbO3 nanowire. The typical metallic nano-cavity is 150nm wide and 1,000~3,000-nm long, which is defined by the single KNbO3 nanowire. Strong second-harmonic signals are observed in the spectral proximity of the plasmonic resonance of the metallic cavity. When the pump beam is polarized perpendicular to the length of the nano-cavity, the second harmonic signal is found to be >1800 stronger than a typical bare nanowire. By studying spectral- and polarization-characteristics, we confirm that the nonlinear enhancement is attributed to the locally-intensified electric field of the surface plasmon-polariton mode.
비선형 광학 프로세스는 광학이나 다른 여러 응용분야에 매우 중요한 부분을 차지하고 있다. 최근 들어 나노 과학의 발달로 인해 나노 크기의 정보기술이나 화학, 생물학적 센서 등에 이러한 비선형 광학 process가 응용되고 있다. 하지만 비선형 광학 프로세스는 일반적인 물질에서는 매우 작게 일어나고, 특히 나노 크기의 물질에서는 이 현상은 더욱 작게 일어나게 된다. 따라서 이러한 비선형 광학 프로세스를 나노 크기에서 효율적으로 이용하기 위해서는 매우 큰 비선형성을 가지는 물질뿐 아니라 높은 입력 파워도 함께 필요하게 된다. 이에 본 논문에서는 비선형 광학 특성 중에서 제2조화파 특성을 효율적으로 일으키기 위해 2차 비선형 광학 특성이 매우 좋은 포타슘 나오베이트 나노 와이어와 플라즈몬 공진을 이용하여 나노 와이어 내부에 전기장을 크게 하여 비선형 특성을 효율적으로 증가시킬 수 있는 금속 나노 공진기 구조를 제안하였다. 이 구조는 기존에 발표된 다른 구조와 비교했을 때 구조가 간단하고 제작이 쉬운 장점이 있다. 실험에 앞서 먼저 3차원 FDTD 계산을 통해 금속 나노 공진기의 특성을 살펴보았다 그 결과 나노 와이어 길이 방향에 수직한 입사 편광에 대해 특정 입력 파장에서 공진현상이 일어나며 이때 전기장의 세기는 금속 나노 공진기 구조가 없는 것과 비교했을 때 약 10배이상 증가하는 것을 확인할 수 있었으며, 이 현상은 금속과 나노 와이어 경계면 에서의 금속 표면 플라즈몬 공진현상에 의해 발생되는 것을 확인 할 수 있었다. 일반적인 금속 나노 공진기는 폭이 150nm, 길이가 1,000nm에서 3,000nm를 가지는 포타슘 나오베이트 나노 와이어 위에 silver를 1,000nm 두께로 증착하여 제작하였다. 이렇게 제작된 금속 나노 공진기 구조와 파장 가변이 가능한 OPO(Optical parametric oscillator) fs laser를 사용하여 특정 입력 파장에서 제2조화파에 공진현상이 발생되는 것을 확인하였고, 그 때 발생되는 제2조화파의 세기는 금속 공진기 구조가 없는 나노 와이어에서 발생되는 최대 제2조화파의 세기와 비교했을 때는 약 50정도 증가하였으며, 같은 입사 편광에 대해 비교하였을 때는 약 1800배 이상 증가하는 것을 실험적으로 확인하였다. 또한 제2조화파의 입사 편광 의존성을 측정한 결과, 금속 공진기 구조가 있는 경우는 공진 주파수 근처에서는 나노 와이어 길이 방향에 수직한 입사 편광일 때 발생되는 제2조화파이 세기가 가장 크게 측정되었으며, 이 결과는 금속 공진기 구조가 없는 경우와 비교했을 때 제2조화파의 세기가 가장 크게 측정되는 입사 편광이 90도 돌아간 결과를 가진다. 이것으로 금속 공진기 구조와 결합된 나노 와이어의 제2조화파 세기 증가는 금속 플라즈몬 공진현상에 의해 발생된 것으로 이러한 현상을 이용하면 보다 작은 입력 파워를 이용하여 효율적으로 비선형 특성을 증가 시킬 수 있으며, 효율적인 나노 크기의 파장 가변이 가능하고, coherent한 source를 제작할 수 있는 가능성을 제시해주고 있다.
