Density-functional theory (DFT) method with periodic boundary consition is used to compute the total energy, ferromagnetic moment atomic charge of conducting system. We use localized pseudopotentials to integrate away core energy levels and very flexible basis set ade up of numerical atomic-like wave functions to handle valence electrons. The use of minimal bases allow for fast calculations which already provide a qualitative understanding of the simulated material. Accurate calculations can be performed at a higher numerical cost, using more complete basis set. Assessment of the degree of reliability of a basis set might be essential, since competing would-be ground states may in some instances have small energy differences. We can calculate a system consist of hundreds of atoms accurately by using pseudopotential and atomic-like wave functions.
Focusing on the framework of how to realize the molecular spintronics in a single molecular magnet, we present theoretical studies on the spin-polarized quantum transport behavior through a single $Mn_{12}$ molecular magnet. Out theoretical results were obtained by carrying out DFT calculation with the Keldysh nonequilibrium Green function formalism. The ultimate goal of the molecular spintronics is to develop single molecule transistors which generate spin-polarized currents through the molecular magnet. We obtained the density of states, the transmission coefficients and the characteristic features of the current-voltage (I-V) on the spin-polarized transport properties of $Mn_{12}$ by the theoretical calculation. These results show the possibility for the realization of molecular spintronics using single molecular magnets.
Using a nonequilibrium density functional calculation, we investigated the electronic transport properties and fundamental mechanism of spin polarization as a function of the location of impurities from the center to an edge of a graphene nanoribbon device(GND) with zigzag edges. A center-located impurity enables both edges to be enhanced with respect to their spin transports whereas an edge-located impurity results in only the opposite edge channel being dominant. In the case of a center-located impurity, the ferromagnetic ground state induces new spin states near the Fermi level responsible for the spin-polarized current in the GND. We argue that the spin-polarized current can flow through the edge states induced by a nonmagnetic impurity around the Fermi level, especially on a GND with a center-located impurity.
We have performed the total energies and magnetic moments calculation of bcc- and fcc-iron using DFT calculation, and the origin of the stabilization energy accompanied with ferromagnetic(FM) transition is investigated. Firstly, the relationship between the cohesive energy and the coordination number of iron is investigated. The computational results show that anomalous stability of bcc structure occurs only for FM phase, while nonmagnetic(NM) Fe follows the relation proposed by Methfessel et. al.\cite{Methfessel}. The interatomic Mulliken population analysis show that the bcc structure has bonding not only between nearest neighbor sites, but also between next nearest neighbors site and the interaction becomes stronger as the Fe system becomes FM phase. On the other hand, the fcc Fe has negligible interaction between next nearest neighbor sites and the interaction becomes weaker as the system becomes FM phase. Quantitative analysis for how these electronic restructuring accompanied with FM transition influences on the total energy change reveals that the Fermi energy shift is the crucial factor. The bcc Fe shows Fermi level lowering, while the fcc Fe shows significant elevation of the Fermi level when FM ordering occurs.
We also study fcc $Fe_xMn_{1-x}$ systematically using first principle calculations. We focus on the fcc NM state because the iron-manganese TWIP steels, used in industry and which contain 17-20 percent of manganese, are fully austenitic and nonmagnetic. we generate various atomic configuration consist of more than two hundreds of atoms to simulate Fe-Mn alloy system. Total energy calculations show the random configurations are more stable than regular atomic configurations. We calculate the mixing enthalpy of Fe-Mn alloy system. The value of the mixing enthalpy can be fitted by three parameters representing nearest neighbor bonding strength. It is based on the fact that the fcc iron also have only nearest neighbor bond character and almost no interaction between next nearest neighbor atoms. We perform the structural study of Fe/Mn alloy by investigating impurity effect on the stacking fault energy(SFE) and grain boundary energy(GBE). SFE of Fe-Mn alloy with carbon atoms shows interesting feature. The carbon impurities drop the SFE at high tempertature while it increased the SFE at low temperature. It can be seen that impurities supress magnetic entropy in general, which is related to the anomalous behavior of SFE with impurities. The GBE study shows that boron atoms in grain boundary strengthen the whole steel system. The tensile strength is defined by two quantities - the required force to stretch steel (tensile stress) and the magnitude of deformation before fragile (strain). The boron impurities increase both of two quantities. The structural study also reveals that the boron atoms in grain boundary act as bridge between two iron grain structure.
유사포텐셜(pseudopotential)의 방법을 사용하는 밀도범함수이론(density-functional theory)을 사용하여 150개가 넘는 원자들로 구성된 시스템에서의 전도성 계산을 통하여 $Mn_{12}$ 단분자 자석의 전기 성질을 이론적으로 연구하였으며 반복적인 경계구조를 갖고 반복되는 고체 철강 구조의 전자기 성질을 연구하였다. 우선 산업적으로 이용할 수 있는 단분자 자석의 후보인 $Mn_{12}$ 분자의 자기 모멘트와 에너지 밴드의 상태 밀도(density of states)를 계산하였으며 자기적으로 금전극에 연결된 상태에서의 전도성을 Keldysh formalism을 사용하여 계산했다. 계산 결과 $Mn_{12}$ 분자는 분자의 내부와 외부에 서로 다른 방향의 자기 모멘트가 자발적으로 생성됨을 보였으며 페르미 준위 주변의 상태 밀도가 스핀에 따라 크게 다름을 보았다. $Mn_{12}$ 분자의 이런 성질이 금전극과 연결된 상태에서 상당히 편극화된 스핀 흐름을 만드는 것은 보였으며 $Mn_{12}$는 단분자 자석을 통해 전류가 아니라 전자가 가지는 스핀을 통해서 정보를 전달한다는 스핀트로닉스 기술에 효과적으로 쓰일 수 있음을 확인했다. 또 하나의 중요한 스핀트로닉스 후보재료인 그래핀의 외곽부분에 불순물 원자가 들어간 시스템에 대한 전도성 연구도 진행하였다. 2가지 종류의 불순물(B, N)을 위치를 바꿔 가며 삽입하여 전체 시스템에 생기는 자기 모멘트를 계산한 결과 그래핀 구조의 중간에 들어간 붕소 원자가 페르미 준위 주변에 새로운 준위를 만들어서 편극화된 스핀 흐름을 만드는 것에 중요한 역할을 한다는 것을 보였다. 그래핀 구조의 모서리 부분에 들어간 불순물 원소나 질소 원자를 넣은 경우에는 이러한 자기적인 효과가 많이 감소함을 관찰하여 좁은 그래핀 리본 내에 위치한 불순물의 위치에 따라 스핀 편극화의 정도가 크게 변화됨을 확인하였다.
3d 전이금속에 대한 제일원리 계산도 진행하였으며 특히 철에 대하여 에너지 계산과 자기 모멘트 계산을 하였고 이를 통하여 몇 가지 3d 전이금속에서 특징적으로 나타나는 체심입방(body-centered cubic, bcc)구조의 강자성(ferromagnetic) 상태의 안정성을 이해하였다. 우선 철이 가지는 체심입방 구조의 안정성을 다른 원소와 비교한 결과 많은 전이금속 원소는 이웃한 원자의 수가 많은 면심입방(face-centered cubic, fcc)구조나 육방조밀(hexagonal closed-packed, hcp) 구조가 안정하게 나타나고 강한 스핀모멘트를 가지는 경우에 체심입방 구조가 안정함을 확인하였다. 스핀모멘트와 에너지 안정성의 관계를 파악하기 위하여 이웃한 원자 사이의 전자밀도 겹침의 정도와 철 원자의 스핀과 상태 밀도 함수의 변화의 관계를 조사하였다. 그 결과 철이 스핀모멘트를 가지면서 체심입방 구조의 경우에는 원자간의 결합이 약간 강화되는 반면 면심입방 구조의 경우에는 오히려 약회되어 전자의 포텐셜이 불안정해지는 것을 확인하였다.
철에 대한 전자기적 성질 연구를 산업에서 사용하는 철강의 계산으로 확장하였는데 우선 비슷한 크기를 가진 망간 원소가 포함된 면심입방 구조에 대한 계산을 진행하였다. 철과 망간이 균일하게 섞인 구조를 만들기 위해 수백개의 원자로 이루어진 시스템에 대하여 여러 가지 조성의 배치를 진행한 결과 규칙적인 구조를 갖고 있는 구조보다 불규칙하게 배열된 구조가 보다 안정함을 확인하였으며 이들 원소의 결합 엔탈피는 이웃 원소와의 결합 개수에 크게 의존함을 확인하였다. 이 결과는 철에 대하여 계산했을 때 면심입방구조는 이웃한 원자 외에는 큰 결합성질을 보이지 않았던 것과 일치되는 것이다. 불균일한 원자 배치를 가진 철/망간 합금에 대하여 적층결함 에너지(stacking fault energy, SFE)와 입계 에너지(grain boundary energy, GBE)를 통하여 구조적인 성질도 연구하였다. SFE의 계산 결과 합금 구조에 미량의 탄소가 들어갔을 때 낮은 온도에서는 구조변화에 필요한 에너지 값이 크게 나타나지만 높은 온도에서는 구조 변화에 필요한 에너지값이 상대적으로 작게 나타남을 확인하였고 여기에 자기모멘트에 따른 엔트로피 효과가 작용함을 보았다. GBE의 계산에서는 미량원소가 들어갔을 때의 인장강도 변화를 조사하였다. 이 때 붕소가 약간 들어간 경우에 강도를 강화시키는 것을 확인하였는데 붕소가 들어간 철강 구조는 변형에 필요한 에너지도 커지며 구조가 파괴되기 전까지의 병형률도 높은 수치로 나타났다. 구조를 조사한 결과 붕소가 결정립의 경계에 있는 철과 철 사이의 결합을 이어주는 역할을 함을 확인하였다.
