The pump-probe experiment on manganites, which are colossal magnetoresistance materials, $La_{1/4}Pr_{3/8}Ca_{3/8}MnO_3$ and multiferroic materials, $LuMnO_3$ and $YMnO_3$ are carried out.
The hole-doped rare-earth manganite, e.g. $La_{1-x}Ca_xMnO_3$, shows colossal agnetoresistance and different temperature-dependent phases. For $0.20.5$ it shows charge-ordering phase at low temperature. If substituting Pr for La in $La_{5/8}Ca_{3/8}MnO_3$, the ferromagnetic metallic and charge-ordering phases are coexist at low temperature. For this sample, $La_{1/4}Pr_{3/8}Ca_{3/8}MnO_3$, the coherent optical and acoustic phonons are observed using femtosecond pump-probe spectroscopy. emperature dependent measurements of the time-resolved optical reflectance revealed that the energy of the photoexcited electrons dissipated during relaxation to acoustic phonons, in the high-temperature paramagnetic phase, and to optical phonons, in the low-temperature charge-ordering phase. Analysis of the temperature-dependent behavior reveals that the modal amplitudes of the coherent phonons appear strongly correlated with the charge-ordering phase.
Hexagonal multiferroics, $LuMnO_3$ and $YMnO_3$, are different types of rare-earth manganites. These materials have hexagonal structure in $ab$ plane and display phase transitions: a ferroelectric phase transition at high temperature $\sim$900 K, an antiferromagnetic phase transition at 90 K ($LuMnO_3$) or 80 K ($YMnO_3$). These hexagonal rare-earth manganites show multiferroic properties, which coupled electrical(ferroelectricity) and magnetic(antiferromagnetic) properties. In the $LuMnO_3$ the
coherent optical and acoustic phonons are generated above antiferromagnetic phase transition temperature ($T_{\rmN}$), while both couldn`t generated below $T_{\rm N}$. In the $YMnO_3$, the abrupt change of coherent acoustic phonon was measured. These temperature-dependent behaviors reveal that the coherent phonons are coupled with the
antiferromagnetic ordering transition. When magnetic ordering occurs, three $Mn^{3+}$ ions shift toward ($LuMnO_3$ or far away ($YMnO_3$) one of the surrounding oxygen ion, that is Mn “trimers” (i.e. $\sqrt{3} \times\sqrt{3}$). Also, spin fluctuation couples to acoustic phonon.
희토류(La, Pr, Lu) 망간산화물에 대해 펌프-프로브 실험 방법을 이용해 상에 따른 변화를 시간에 대해 측정했다.
먼저 Ca으로 희토류 금속을 일부 치환한 정공 치환된 망간산화물의 경우 거대자기효과를 나타내고 온도에 따라 각각 다른 상을 보인다. 간단한 $La_{1-x}Ca_xMnO_3$의 경우 Ca을 치환한 양이 0.2$\sim$0.5이면 저온에서는 강자성을 나타내고 0.5보다 많으면 저온에서 전하정렬을 보인다. 그런데 강자성을 나타내는 $L_{5/8}Ca_{3/8}MnO_3$의 La를 다른 희토류 금속 물질인 Pr로 치환할 경우 저온에서 강자성을 보일 뿐 아니라 치환 전에 보이지 않던 전하정렬도 보인다. 이 경우 온도를 변화시키면서 펌프-프로브 실험을 하면 결맞은 광학적 포논과 음향적 포논이 발생하는 것을 확인할 수 있다. 광학적으로 여기된 전자들이 높은 온도 영역인 상자성 상에서는 결맞음 음향적 포논으로 사라지고, 전하정렬된 낮은 온도에서는 결맞음 광학적 포논으로 사라지는 것을 알 수 있다. 이를 통해 결맞음 포논의 경우 전하정렬 상과 관련되어 있는 것을 알 수 있다.
다음으로 LCMO와 다른 희토류 망간산화물인 $LuMnO_3$과 $YMnO_3$에 대해서도 같은 실험을 했다. 이는 육방구조를 가진 물질로써 높은 온도에서 상유전체에서 강유전체로 상전이를 하고 각각 90 K, 80 K에서 반강자성 상전이가 일어난다. 이 물질의 경우 전기적 특성과 자기적
특성이 연관되어 있는 다강체 특성을 나타낸다. $LuMnO_3$은 반강자성 상전이 온도 이상에서는 광학적 포논과 음향적 포논이 발생되지만, 전이온도 이하에서는 두 포논이 사라지는 것을 확인했다. 하지만 $YMnO_3$의 경우엔 광학적 포논은 확인하지 못했지만(사용된 레이저가
다르기 때문) 결맞음 음향적 포논이 전이온도에서 크게 달라지는 것을 관측했다. 이는 상전이가 일어나면서 Mn의 스핀이 Mn-O 평면 상에서 반강자성 정렬을 하면서 삼각형 구조를 이루고 있는 Mn ion이 주변의 한 산소 이온 쪽으로 가까워지면서(멀어지면서) Mn “timers”를 이루게 되는데 이로 인해 스핀과 격자 사이의 상호작용이 강해지는 것으로 생각된다. 그리고 반강자성 전이온도 부근에서 스핀 요동이 음향적 포논과 관련되어 있다.
