Phosphorus-doped silicon (Si:P) has attained renewed interest as a material system candidate for a solid-state quantum computer where the P donor nuclear spins with bound electrons in a magnetic field serve as qubits. To understand the mechanism how the information encoded in the qubits is preserved or lost is important to forsee a feasibility of the quantum computer or to operate the quantum computer if once built. It is essentially to understand how the nuclear and electrons spins relax and dephase through various interactions among themselves and with environment. The silicon quantum computer requrires an extreme condition of very low temperature and high magnetic field, typically below 100 mK and above 2 T, for proper initialization and operation. The study of local magnetic properties of both nuclei and electrons at the extreme comdition has thus become of great interest.
The present thesis presents novel features of nuclear spin dynamics in metallic Si:P at very low temperature and high magnetic field observed by $^{31}P$ NMR method and provides some possible interpretation. The experiments have been carried out for two Si:P samples of different concentrations, $n = 1.8 \times 10^{19} cm^{-3}$ and $5.6 \times 10^{19} cm^{-3}$, at temperatures between 45 mK and 5 K in a magnetic field of 7 T.
Longitudinal nuclear magnetization below 1 K when inverted by rf pulses recovers the thermodynamic equilibrium following a double-exponential function rather than a single-exponential one as usual in metals and as observed above 1 K. Two distinctive time-constants for the relaxtion can be defined, the short $T_1$ and long $T_1$. The short $T_1$ with temperature follows the Korringa`s relation for an electron gas down to 0.2 K, below which, however, it gradually deviates from the relation. These unusual relaxation behaviors can be well accounted for by considering a large nuclear Zeeman specific heat at low temperature and high field. The slow stage of the relaxation appears when the conduction electrons are heated up by the nuclear spins of large enough specific heat so that the two systems eventually reach the same temperature. Once the temperatures of the two systems become equal, fast relaxation (short $T_1$) practically stops and the combined system cools down by releasing thermal energy into the helium mixture where the sample is immersed into. The heat exchange at the interface of the sample and the helium mixture determines slow relaxation (long $T_1$). The deviation of short $T_1$ from the Korringa`s relation at the lowest temperatures results from significant heating of conduction electrons as the specific heat of the nuclear spins become even larger than that of the conduction electrons.
Transverse relaxation rate $1/T_2$ increases sharply as temperature decreases below 1.4 K and levels off around 0.6 K. The time-scale of $T_2$ is much smaller than that of $T_1$ by several orders of magnitude at the lowest temperatures, so some kinds of nuclear spin-spin interaction must give rise to a large transverse relaxation that is about an order of magnitude beyond the estimation of nuclear dipolar coupling. The $1/T_2$ at the lowest temperatures agrees with an estimated strength of RKKY interaction between the $^{31}P$ nuclear spins. It is special that an indirect RKKY interaction is stronger than a direct dipolar interaction in materials other than heavy metals where the hyperfine interaction is strong. The observation is made possible since the metallic Si:P has very low density of electrons compared to ordinary metals. The temperature dependent fluctuation of local field at the nuclei due to the RKKY interaction should be responsible for the temperature dependence of $1/T_2$. The correlation time associated to the fluctuation may be related to the electron-electron scattering time.
This thesis uncovers that metallic systems of low density of electrons such as doped semiconductors in general and Si:P in particular show unusual nuclear spin dynamics under extreme conditions of very low temperature and high magnetic field. In the extreme conditions, nuclear spins cannot recover the thermal equilibrium state unless the temperature of conduction electrons increases. Indirect interaction mediated by conduction electrons and through hyperfine interaction provides stronger coupling and decoherence to the nuclear spins than direct magnetic dipolar one does.
인이 첨가된 실리콘(Si:P)은 고체형 양자컴퓨터(quantum computer)의 후보 물질로서 새삼 주목받고 있다. 제안된 실리콘 기반의 양자컴퓨터에서는 딸린 전자와 함께하는 인 주개(donor)의 핵스핀이 자기장 아래에서 큐빗(qubit) 역할을 한다. 양자정보의 기본 단위인 큐빗에 저장된 정보가 어떻게 잘 보존되거나 또는 소실되는가를 이해하는 것이 양자컴퓨터의 구현 가능성을 미리 가늠하거나 실제 구동하는데 중요하다. 실리콘 양자컴퓨터는 구동조건으로 매우 낮은 온도(100 mK 이하)와 높은 자기장(2 T 이상)의 극한 조건을 요구하고 있다. 따라서, 극한조건에서 이 물질의 전자 및 핵스핀 관련 국소 자기적 성질들이 큰 관심의 대상이다.
본 논문에서는 매우 낮은 온도와 높은 자기장 아래에 놓인 금속성 Si:P에 대해 $^{31}P$ 핵자기공명(NMR) 방법으로 관찰한 새로운 핵스핀 동역학(또는 완화과정)을 보고하는 동시에 몇 가지 가능한 해석을 제안한다. 실험은 서로 다른 조성($n = 1.8 \times 10^{19} cm^{-3}$ 와 $5.6 \times 10^{19} cm^{-3}$)의 두 가지 Si:P 시편에 대해 온도영역 45 mK 에서 5 K 까지, 자기장 7 T 에서 수행하였다.
1 K 이하 낮은 온도에서 rf 펄스로 뒤집은 들뜬 상태의 핵자화는 이중지수함수를 따라 열평형 값을 회복한다. 이는 1 K 이상의 온도에서 관찰되듯 금속에서는 일반적으로 자화회복함수가 단일지수함수 꼴을 가지는 것과 배치된다. 또한, 이중지수함수에서 정의되는 두 개의 완화시간 중 짧은 $T_1$은 0.2 K 이상에서는 전자기체를 기술하는 코링가 관계식(Korringa`s relation)을 잘 만족하지만, 그 아래로 온도를 내려감에 따라 관계식으로부터 벗어나기 시작한다. 이런 특이한 완화과정은 낮은 온도 높은 자기장에서 핵스핀의 제만(Zeeman) 비열이 매우 크다는 점을 고려하면 잘 설명할 수 있다. 자화회복함수에서 느린 완화과정(긴 $T_1$)에 해당하는 부분은 핵스핀의 비열이 전도전자의 비열에 대비해 무시할 수 없는 경우 핵스핀 완화과정 동안 전도전자들의 온도가 상승하여 두 시스템의 온도가 같아지게 되면서 등장하기 시작한다. 두 시스템의 온도가 같아지면 빠른 완화과정(짧은 $T_1$)은 사실상 멈추고, 두 시스템은 시편이 담겨있는 헬륨 혼합물로 열을 방출하며 함께 온도를 낮춘다. 이 때 시편과 헬륨 혼합물 경계면에서 이루어지는 열교환이 느린 완화과정으로 드러나게 된다. 가장 낮은 온도영역인 0.2 K 아래에서 짧은 $T_1$이 코링가 관계식에서 벗어나는 것은 핵스핀 비열이 전도전자의 비열보다도 커져서 전도전자들의 온도가 크게 상승하기 때문으로 설명할 수 있다.
가로완화율 $1/T_2$는 1.4 K 아래에서 온도가 내려감에 따라 갑작스레 증가하다가 0.6 K 부근에서 증가를 멈춘다. 가로완화시간 스케일이 세로완화시간 스케일보다 훨씬 작기 때문에, 어떠한 종류든 핵스핀-스핀 상호작용이 일반적인 쌍극자결합으로부터 추정되는 값을 넘어 가로완화율을 증가시키는데 기여하는게 분명한다. 쌍극자결합 외에 가능한 핵스핀간 결합으로는 전도전자를 매개로 한 RKKY 상호작용이 있을 수 있으며, 실제로 핵스핀간 RKKY 상호작용 크기의 추정값이 가장 낮은 온도영역에서 관찰된 $1/T_2$ 값과 비슷하다. 중금속처럼 초미세상호작용이 특별히 강한 물질이 아닌데도 간접적인 RKKY 상호작용이 직접적인 쌍극자 상호작용보다 큰 것은 매우 드문 경우이다. 이것이 가능했던 것은 금속성 Si:P 의 전자 밀도가 보통의 금속에 비해 매우 낮기 때문으로 이해할 수 있다. 중간 온도영역에서 관찰된 $1/T_2$ 의 온도의존성은 RKKY 상호작용이 핵스핀 위치에 만드는 국소 자기장의 요동이 온도에 의존하기 때문이라 추측한다. 요동에 관련한 상관시간으로 전자간 산란시간을 생각할 수 있다.
본 논문을 통해 Si:P 처럼 전자밀도가 매우 낮은 금속은 극한조건 아래에서 보통 금속과는 다른 독특한 핵스핀 동역학을 보인다는 사실을 알 수 있다. 극한조건에서 핵스핀은 전도전자의 온도를 상승시키지 않고서는 제만에너지를 방출하며 평형상태로 돌아갈 수 없다. 또, 초미세상호작용을 이용하고 전도전자를 매개로 한 간접상호작용이 직접적인 쌍극자 상호작용보다 강한 핵스핀간 결합을 제공한다.
