The characteristics of high harmonic generation from aligned linear molecules have been experimentally and theoretically investigated. To control the orientation of gas-phase linear molecules, a field-free alignment technique was utilized with an intense femtosecond laser pulse. By measuring high harmonic intensity with respect to the time delay between aligning and harmonic generation pulses, the transient alignment revivals in field-free alignment were observed. The dependence of strong field ionization on molecular orientation was found from the comparison of the harmonic intensity and the degree of alignment calculated with a quantum mechanical simulation. Furthermore, the dependence of the high harmonics from $N_2$ molecules on molecular orientation was measured. An unusual behavior found in the harmonic spectra might come from the destructive interference in the recombination process. Also, the polarization characteristics of high harmonics from aligned $N_2$ molecules were measured by observing the visibility of spatial interference fringe between two high harmonics generated separately. In contrast to the high harmonics emitting from an atomic gas, the direction of the transition dipole of aligned $N_2$ molecules can be different from the recombining direction of the electron. The harmonic polarization was rotated with respect to the angle between the laser polarization axis and molecular axis. Our measurement of the visibility variation matched the theoretical prediction based on the calculation of the transition dipole between the recombining electron and the ground-state of an $N_2$ molecule. Controlling the molecular orientation can change the spectrum and polarization of high harmonics. Considering the high harmonics as the source of attosecond pulse, it can give new opportunities for experiments with attosecond pulse shaping or polarization spectroscopy employing attosecond pulses.
분자를 정렬시키는 방법은 그 필요성 때문에 오래 전부터 다양한 방법으로 시도되었다. 어떠한 전기장이나 자기장 없이 3차원 공간 안에서 원하는 방향으로 분자를 정렬시킬 수 있는 방법을 찾는 것이 목표이다. 최근들어 펨초로 레이저를 이용한 분자 정렬 방법을 통해 전기장이 없는 상태에서도 정렬이 일어난다는 것이 알려지면서, 이 현상을 이해하고 발전시키려는 노력이 계속 되고 있다. 이와 함께 분자의 정렬을 이용해서 분자의 구조나 운동을 관찰하는 고차조화파 연구가 활발히 이루어지고 있다.
펨토초 레이저 펄스를 이용한 분자 정렬 특성을 알아보기 위해서 양자역학 계산을 수행하고 수치적인 계산을 통해 분자의 정렬 양상을 조사하였다. 중성 분자에 레이저 펄스를 가하면 유도 쌍극자가 생기고, 유도 쌍극자와 레이저 펄스와의 상호작용으로 분자는 토크를 받아 회전하게 된다. 분자의 회전보다 충분히 긴 시간 동안 레이저 펄스를 받으면 분자들의 회전 상태 함수는 레이저 장에 적응하며 정렬되었다가 레이저 펄스가 사라지고 나면 다시 원래대로 무질서한 상태로 돌아간다. 하지만 짧은 시간 동안에 레이저 펄스를 받으면 순간적으로 충격을 가한 것과 같아서 분자들은 동시에 여러 회전 상태들로 바뀐다. 따라서 레이저가 사라진 후에는 각기 다른 회전 속도를 가지고 분자들이 회전하기 때문에 주기적으로 분자들이 한 방향으로 정렬하게 된다. 이때 반복 주기는 1/(2Bc)였으며 분자의 온도가 낮을 수록 정렬이 잘 일어났다.
분자를 정렬시키는 방법을 이용하여 고차조화파의 특성을 알아보는 실험을 수행하였다. 먼저 분자에서 발생하는 고차조화파의 스펙트럼을 관측했다. 펨토초 레이저 펄스를 분자에 입사시키고 그 분자에서 발생한 고차조화파의 세기를 시간에 따라 측정하였다. 질소, 산소에서 발생한 29차 고차조화파의 세기 변화는 수치적으로 계산한 정렬 양상과 잘 일치하였고, 이산화탄소의 경우는 재결합 효과로 인해 정렬 양상과 반대가 되었다. 고차조화파의 세기 변화를 푸리에 변환하여 얻은 주파수 성분으로부터, 질소, 산소, 이산화탄소의 경우, 고차조화파의 세기가 분자의 정렬 방향에 대해 $cos^2$ 함수 성분을 가지고 있다는 것을 보았다. 그리고 레이저 펄스에 의해 정렬된 분자들의 회전 에너지 분포를 알 수 있었다. 레이저 펄스에 의해 회전 상태가 다른 상태로 전이되더라도 분자들이 초기에 가지고 있던 $\sl{J}$ 값의 홀수, 짝수 비가 유지된다는 것을 확인했다. 그리고 질소에서 발생한 고차조화파 스펙트럼에서 재결합 효과가 관측되었다. 21차부터 39차 고차조화파와 41차부터 45차 고차조화파가 서로 다른 정렬 양상을 가진다. 재결합 과정에서의 상쇄 간섭효과가 39차를 경계로 나타나고 있음을 알 수 있었다.
분자의 정렬 방향에 따른 고차조화파의 편광 특성을 알아보는 실험을 수행하였다. 선형 레이저 펄스를 사용하여 단원자 기체에서 발생되 고차조화파의 편광은 대칭성 때문에 항상 레이저 펄스의 편광을 따른다. 하지만 분자의 경우는 대칭성이 깨지기 때문에 고차조화파의 편광이 레이저 편광과 다를 수 있다. 질소 분자의 전자분포는 분자축 방향으로 긴 형태를 가지기 때문에 분자축 방향으로 전자가 입사할 때와 수직으로 입사할 때 전이 쌍극자의 크기가 다르다. 적당한 각도로 입사하게 되면 분자축 방향으로 생기는 전이 쌍극자의 크기와 수직인 방향으로 생기는 전이 쌍극자의 크기가 서로 다르기 때문에 전자가 입사하는 각도와 다른 방향으로 쌍극자가 생길 수 있다. 이와 같은 현상을 관측하기 위해 공간 간섭계를 이용하여 정렬된 질소 분자에서 발생한 고차조화파의 편광을 측정했다. 먼저 고차조화파의 편광을 측정하는 방법을 찾았다. 기존의 은(Ag) 거울을 사용하는 방법 대신 공간 간섭계를 꾸며 간섭무늬의 가시도를 측정함으로부터 두 고차조화파의 상대적인 편광 변화를 관찰하였다. 21차부터 35차로 구성된 고차조화파의 편광은 분자의 정렬 방향이 0도와 90도에서는 레이저 편광과 같지만 사이 각에서는 레이저 편광과 차이를 보였다. 분자의 정렬각이 커짐에 따라 레이저 펄스의 편광과 차이가 커지다가, 분자 정렬각이 레이저 편광과 60도를 이룰 때 고차조화파의 편광 변화는 최대가 되며 이때 회전각은 15도가 된다. 그리고 분자의 정렬각이 다시 커짐에 따라 편광 변화는 감소하여 원래대로 돌아간다. 이러한 고차조화파의 편광 변화는 재결합 과정을 수치적으로 계산한 결과를 잘 따랐다. 따라서 전자와 분자의 전자분포와의 간섭이 고차조화파의 편광을 변화시킨다는 것을 확인했다.
지금까지 펨토초 레이저 펄스를 이용하여 분자를 정렬시킬 때 여러 조건에 따라 정렬 특성을 설명하고, 분자의 방향에 따라 고차조화파의 스펙트럼과 편광이 어떻게 달라지는지를 측정하고 해석하였다. 이를 통해 분자와 강한 펨토초 레이저 장과의 상호작용을 이해하고 분자의 정렬을 조절함으로써 고차조화파의 광학적인 특성을 제어할 수 있는 가능성을 제시하였다. 앞으로는 다양한 분자들에 대해서 정렬 방향에 따라 고차조화파의 편광 연구가 필요하다. 또한 편광이 서로 다른 고차조화파의 파장들을 선택하여 원하는 편광 형태를 가진 아토초 펄스를 생성하는 연구가 필요하다.
펨토초 레이저 기술의 발달은 레이저 펄스의 스펙트럼, 스펙트럼 위상, 편광을 조절하여 원하는 형태를 가지는 펄스의 생성을 가능하게 했다. 이를 통해 펨토 물리나 화학 분야에서 분자들의 운동이나 반응을 제어하는 데 널리 사용되어 왔다. 따라서 고차조화파를 통해 아토초 펄스의 생성이 가능한 상황에서 아토초 펄스의 형태를 제어하는 것은 아토 물리 분야에 훌륭한 도구가 될 것이다. 그래서 최근들어 고차조화파의 스펙트럼과 스펙트럼 위상을 조절하여 아토초 펄스의 형태를 제어하려는 시도가 더욱 활발해지고 있다. 본 연구 결과는 아토초 펄스의 편광을 제어할 수 있는 방법을 제시함으로써 스펙트럼과 위상뿐만 아니라 편광 제어도 가능하다는 것을 보여주었다.
