Based on first-principles calculations, we study some attracting physical properties of nanotubes and graphene-related structures: i) Fe encapsulated carbon nanotubes, ii) telescoping carbon nanotubes, iii) carbon nanotubes with various vacancies, and iv) graphene on the $SiO_2$ substrate. First, we investigate electronic and magnetic properties of Fe-filled carbon nanotubes, as a candidate for spintronic devices. For electron transport properties of carbon nanotubes, we discuss conduction mechanism due to interwall coupling in telescoping nanotubes and formation of various vacancy clusters. Finally, interactions between graphene layers and $SiO_2$ substrate and their doping effects are examined.
Within spin-density functional approximation, we study electronic and magnetic properties of Fe nanowires inside single-wall carbon nanotubes. The magnetic properties of Fe-filled carbon nanotubes for the ferromagnetic state are greatly enhanced due to the reduced coordination number of the Fe atoms on the nanowire surface, compared with bulk Fe. The increase of magnetic moments is more effective for thin nanowires, where the Fe atoms interact very weakly with the nanotube and thus their magnetic properties inside the tube are similar to those for the free-standing nanowires. For thick Fe nanowires, undercoordinated Fe atoms interact more strongly with the carbon nanotube, and thereby the magnetic moments are reduced. The analysis of the densities of states near the Fermi level shows that electron conduction mostly occurs along the Fe wires protected from oxidation by carbon coating. Our calculations suggest that for applications to spin transport devices, it is desirable to form thin Fe wires inside single-wall nanotubes with large diameters.
For the electron transport of telescoping carbon nanotubes, where the (5,5) and (10,10) nanotubes are coaxially aligned, we perform a comparative study using first-principles and tight-binding nonequilibrium Green`s function calculations. In both calculations, the intertube conductance initially increases as the hybridized length in the contact region increases, and then decreases, exhibiting a maximum conductance. However, the calculated conductances from first-principles are generally smaller than those from the single $\pi$ -orbital tight-binding model. In the first-principles calculations, we obtain the maximum intertube conductance that does not exceed $G_0 (= 2e^2 /h)$, while the single $\pi$-orbital tight-binding model gives the maximum conductance close to $2G_0$. By examining the interwall interactions in double-wall nanotube, we find that the $\pi^*$ states of the inner and outer tubes are strongly coupled in the tight-binding model, allowing for an extra conducting channel, while the $\pi^*$ channel is closed in the first-principles calculations.
We study effect of various vacancy defects on conductance of carbon nanotubes through first-principles matrix Green`s function calculations. Behavior of conductance and localization properties are investigated when vacancies are clustered and disordered in tube region. We find that multivacancy defects show exponential suppression of conductance due to localization, which are stronger than disordered odd number vacancies, while disordering of even number defects has more significant localization. The large deformation due to vacancy coalescence significantly affects conduction property of nanotubes with local change of electronic structures.
For graphene, we find that the electronic structure of graphene on $SiO_2$ strongly depend on the surface polarity and interface geometry. Surface dangling bonds mediate the coupling to graphene and can induce hole or electron doping via charge transfer even in the absence of extrinsic impurities in substrate. In an interface geometry where graphene is weakly bonded to an O-polar surface, graphene is p doped, whereas n doping takes place on a Si-polar surface with active dangling bonds. We suggest that electron and hole doping domains observed on $SiO_2$ are related to different surface polarities.
제일원리 쑤도 포텐셜 계산을 통해 최근 관심을 끌고 있는 나노튜브와 그래핀 관련 물질의 물리적 특성을 연구하였다. (1)먼저, 스핀트로닉스 소자로서 응용가능한 철 나노선을 포함하고 있는 탄소나노튜브의 자기적 성질을 연구하였다. (2)다음으로 이중벽 탄소나노튜브 사이의 상호작용에 의한 텔레스코핑(telescoping) 탄소 나노튜브의 전기 전도도를 제일원리 방법과 tight-binding 모델과 비교하여 튜브 상호작용에 의한 전도 원리를 규명하였다 (3) 또한, 탄소나노튜브에서 다양한 빈자리(vacancy) 결함이 형성되었을때, 그리고 빈자리 결함들이 튜브 변형을 이루었을 때 전기 전도도에 미치는 영향을 연구하였다. (4)마지막으로, 그래핀(graphene)이 $SiO_2$ 기판(substrate) 위에 있을 때, 기판의 영향에 의한 전자구조의 변화와 도핑 효과를 연구하였다.
제 2장에서는 스핀 밀도 근사를 통해, 철 나노선을 포함하고 있는 나노튜브의 자기적 및 전지적 특성에 대해서 연구하였다. 나노선 표면에서, 배위수(coordination number)가 줄어들어, 철 나노선의 자기적 성질은 크게 증대 되었다. 나노튜브 안에서, 철 나노선이 얇은 경우, 나토튜브와의 상호작용이 매우 작기 때문에 이러한 자기 모멘트 증가는 나노선에서 처럼 잘 나타났다. 하지만, 나노선이 두꺼울 경우, 표면의 철 원자들이 탄소 원자에 크게 영향을 받아, 자기 모멘트 값이 줄어들었다. 상태 함수(densities of states) 분석을 통해, 페르미 준위에서 전자 수송은 주로 철 나노선으로 일어남을 알 수 있었다. 스핀소자로서 이용할 경우, 큰 반경의 나노튜브에 두께가 얇은 나노선을 만드는 것이 유용함을 알 수 있다.
제 3장에서는 텔레스코핑 나노튜브의 전자 수송에 대해서, 비평형 그린 함수 방법으로, 제일원리 계산과 tight-binding 모델을 비교하였다. 두계산 모두, 일반적인 전도도 특성은 비슷하게 나타났다. 하지만, 제일원리 계산의 경우, 최대 전도도 값이 $G_0$ 값을 넘지 못한것에 반해, tight-binding 모델의 경우, $2G_0$ 값에 가깝게 나왔다. 튜브간의 상호작용을 이중벽 튜브에대해서 조사해 본 결과, 제일원리 계산에서는 $\pi^*$ channel의 상호작용이 상당히 작지만, tight-binding 모델의 경우, 안쪽과 바깥쪽 튜브의 $\pi^*$ 상태가 강하게 작용하여 전도도에 영향을 크게 줌을 알 수 있었다.
제 4장에서는 단일벽 탄소 나노튜브에서 다양한 빈자리 결함(vacancy defect)가 있을 때의 전기 전도도 변화와 국소화(localization) 현상을 연구하였다. 여러개의 빈자리 결함의 안정한 구조에 대한 전기 전도도는 전기전도도가 결함 개수가 늘어감에 따라 지수적(exponential)으로 감소하는 국소화 현상을 보였고, 이것을 무질서한 빈자리 결함이 분포된 경우와 비교하였다. 또한, 빈자리 결함들이 뭉쳐져서 튜브가 크게 변형되었을 때, 반도체의 성질을 가지고 있는 투브 변형이 일어나게 되기 때문에 튜브 변형에 따라 전자 수송이 상당히 억제됨을 알 수 있었다.
제 5장에서는 제일원리 계산을 통해, 그래핀의 전자구조가 $SiO_2$ 기판의 표면 구조와 극성에 상당히 영향을 받음을 알 수 있었다. 표면의 성질에 따라 그래핀과의 상호작용이 결정되고, 홀또는 전자의 전하 이동이 가능하게 된다. 약하게 그래핀에 결합된 O 극성의 표면은 그래핀을 p-형으로 도핑을 시키는 반면, 활성화된 Si 표면은 n 형 도핑을 가져온다. 본 연구를 통하여 $SiO_2$ 표면의 그래핀에서 관측되는 전자나 홀 도핑 영역이 표면극성과 관계됨을 제안 할 수 있었다.
