High harmonic generation (HHG) is a well-known method of producing the coherent short-wavelength radiation in the extreme ultraviolet (EUV) light and soft X-ray range by focusing a femtosecond pulse laser onto a noble gas jet. This nonlinear conversion process requires high pulse intensities over $10^{13} Wcm^{-2}$ to ionize gas atoms by exciting bound electrons with a strong optical field. The output power of a single femtosecond laser oscillator is usually not high enough to induce the ionization of gas atoms. Thus, chirped-pulse amplification (CPA) is added to increase the pulse power by incorporating several regenerative and/or multi-pass amplifier cavities in tandem. Traditional ways of performing CPA are unavoidably accompanied by the reduction of the pulse repetition rate so as not to prevent thermal damages on amplifying gain materials. This restriction on the pulse repetition rate causes the EUV radiation produced by HHG to lose the original frequency comb of the incident femtosecond laser. The use of an intra-cavity to accumulate the output power of a femtosecond oscillator enables power amplification without CPA, but this requires installing extra cavities that are bulky and complicate to control.
In this investigation, we demonstrate a new method of HHG that requires no extra cavities or laser pumping to amplify the pulse power. The method exploits the local field enhancement induced by the resonant plasmons within a metallic nanostructure composed of a two-dimensional array of bow-ties. When the metallic bow-ties are illuminated by a femtosecond laser, the resonant interaction between the surface electrons of each bow-tie and the electromagnetic light wave produces surface plasmons by means of oscillating free electrons. The generated surface plasmons enhance the electric field to be strong enough to trigger HHG. By direct injection of a noble gas onto the nanostructure of bow-tie array, EUV radiation is generated without any reduction of the pulse repetition rate. Furthermore, the high harmonics generated from each bow-tie acts as a point-like source, enabling collimation or focusing of high harmonics easily by means of constructive inference.
A finite difference time domain method was conducted for efficient design of the bow-tie nanostructure, which confirmed an enough intensity enhancement factor over 20 dB. For the experimental, the output beam emitted from a modest femtosecond oscillator was directly focused onto a $10 \mu m × 10 \mu m$ nanostructure arrays with a pulse intensity of $10^{11} Wcm^{-2}$, which was about 100 times less than the threshold values used in traditional approaches of HHG. Experimental results proved that the field intensity enhancement factor exceeded 20 dB, which was sufficient to produce EUV wavelengths from the H7 (114 nm) to H21 (38 nm). In conclusion, the proposed method was capable of generating EUV without CPA and maintaining the original pulse repetition rate, so it could form the basis of laptop-sized EUV light sources for advanced lithography, diffraction imaging applications and precision spectroscopy.
본 연구는 플라즈몬 공명 원리를 적용한 고차조화파를 발생시킴으로써 결맞는 EUV광원을 생성하는 것을 그 목표로 한다. 이는 매우 작고 간단한 시스템만으로도 EUV광원을 생성할 수 있기 때문에 방사광 가속기 또는 기존의 복잡한 레이저 펌핑 시스템을 필요로 하는 고차조화파 발생 기술을 대체할 수 있을 뿐만 아니라, 이를 통해 EUV 및 soft-X선 광원을 기반으로 하는 초정밀 측정, 가공 등의 산업적 응용과 의료, 생명, 화학 등의 다양한 기초 학문 분야에도 폭넓게 활용될 수 있을 것으로 기대한다. 또한 플라즈몬 공명 원리가 적용된 나노 구조는 고차조화파 발생 외에도 다양한 고 레이저 장을 이용하는 분야에도 응용될 수 있다.
최대 $10^{11} ~ 10^{12} W/cm^2$ 수준의 광 강도를 갖는 Ti:Sapphire 펨토초 레이저를 이용하여 $10^{13} W/cm^2$ 이상의 높은 광 강도를 얻기 위해서 금(Au)으로 이루어진 Bow-tie형태의 나노 구조를 이용하였다. Bow-tie형태의 나노 구조에서 효율적인 근접광 증폭이 일어나게 하기 위해서 Maxwell방정식을 FDTD방식을 기반으로 하는 계산 알고리즘을 적용하여 가장 넓은 영역에서 20 dB이상의 증폭비를 가질 수 있는 Bow-tie구조의 각 치수를 구하였다. 이 때 계산된 치수는 길이(h) 175 nm, 간격(d) 20 nm, 두께(t) 50 nm, 각도(θ) 30도 이다.
높은 가공 정밀도를 가지는 Focused Ion Beam을 이용하여 이론적으로 계산된 크기 및 치수를 갖는 Bow-tie 나노 구조를 금(Au)이 코팅된 사파이어(Sapphire)기판에 성공적으로 제작하였다. 또한 펨토초 레이저가 집속된 공간에 최대한 많은 bow-tie가 반응할 수 있도록 어레이(Array)의 형태로 제작하였으며, 제작된 어레이는 $10 \mu m × 10 \mu m$ 영역 내에 약 36 × 15 개의 Bow-tie를 갖는다.
마지막으로 펨토초 레이저가 집속된 Bow-tie 나노 구조물에 아르곤, 제논 가스를 분사시켜 주어 약 38 nm~ 114 nm (7th~ 21th)에 이르는 EUV 대역의 고차조화파를 얻었으며, 이러한 고차조화파는 대략 $10^{-9} ~ 10^{-10}$ 의 에너지 변환 효율을 갖는다.
이상과 같이 플라즈몬 공명 원리를 적용하여, 낮은 수준의 에너지를 갖는 펨토초 레이저로도 고차조화파를 발생시키기에 충분히 높은 레이저 장을 생성시켜 38 nm ~ 114 nm의 결맞는 EUV광원을 성공적으로 개발하였다. 생성된 고차조화파의 효율을 향상 시키기 위한 방법으로 긴 파장의 펨토초 레이저 광원을 사용할 수 있다. 긴 파장의 펨토초 레이저를 사용할 경우 더 넓은 영역에서 20 dB이상의 증폭비를 얻을 수 있을 뿐만 아니라 더 큰 ponderomotive 에너지를 얻을 수 있기 때문에 더 높은 차수의 고차조화파 생성이 가능할 것으로 기대된다. 또한 광 도파로 구조의 플라즈몬 공명 구조를 사용하여 Bow-tie 구조에 비해 광 축 방향으로 긴 거리에서 고차조화파를 생성함으로써 효율을 향상 시킬 수 있을 것으로 본다.
또한 플라즈몬 공명 구조를 사용한 고차조화파 발생 기술은 각각의 bow-tie 나노 구조가 하나의 EUV 점광원으로 작용하므로 bow-tie구조를 적절하게 배열함으로써 다른 광학 장치 없이 고차조화파를 차수 별로 공간상에 분리하거나 집광할 수 있는 장점을 가지고 있다.
플라즈몬 공명 원리가 적용된 고차조화파 발생 기술은 넓은 주파수 대역폭을 가질 수 있는 결맞는 EUV광원을 상대적으로 매우 작은 시스템만으로도, 쉽게 확보할 수 있기 때문에 앞으로 EUV 리소그라피(Lithography)등의 차세대 리소그라피 공정, 고 분해능 현미경 기술, EUV 레이저 프로브 등 다양한 산업적 응용과 분광기술, EUV Optical Clock 등 학술적인 응용 또한 가능할 것으로 기대된다.
