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Synthesis of nitrogen-containing ordered mesoporous carbons and their supercapacitor behaviors = 질소 함유된 규칙적 메조다공성 탄소의 합성 및 슈퍼캐퍼시터 응용성 연구
서명 / 저자 Synthesis of nitrogen-containing ordered mesoporous carbons and their supercapacitor behaviors = 질소 함유된 규칙적 메조다공성 탄소의 합성 및 슈퍼캐퍼시터 응용성 연구 / Jung-Nam Kim.
발행사항 [대전 : 한국과학기술원, 2007].
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Electric double layer capacitors (EDLCs) have attracted much attention as energy storage devices due to high power density, better rate capability, and longer life cycle compared to modern secondary batteries. The storage of electronic charges is mainly based on the formation of electrical double layer at electrode/electrolyte interface, which accumulate electrical charges on the electrode surface. On the basis of the mechanism, porous electrode materials with high surface area, which makes it possible for high charge accumulation, are demanding for high capacitance. For this reason, activated carbons with high surface area have been widely used as an electrode for EDLCs since 1970s. However, currently, electrical systems which supply high electrical power density such as electrical vehicles with hybrid engine, cellular communication systems and uninterruptible power supplies require high performances of EDLC capacitors. Activated carbons as an EDLC electrode have some limitations to successfully achieve these applications. One of the limitations is mainly due to randomly distributed micropore sizes (<2 nm) which often hinder the transport of electrolytes within carbon structure, resulting in limited charge storage at high current density. Recently, ordered mesoporous carbons using mesoporous silica as a template have been greatly interested for an EDLC electrode due to high surface area, uniform pore sizes, and various pore structures. These carbon materials with mesopores (>2 nm) are highly desirable as an EDLC electrode. In addition to the pore structural properties, it was reported that carbon materials with heteroatoms and other functional groups could also enhance EDLC capacitances. This might be ascribed to the enhanced carbon surface affinity to electrolyte and pseudocapacitance induced by heteroatoms. Hence, development of synthesis route to mesoporous carbons containing heteroatom is expected to be highly demanding for the design of high-performance EDLC electrode materials. In this study, facile synthesis route to synthesize the ordered mesoporous carbons with controllable nitrogen content have been developed for the design of the high-performance EDLC electrode. N-containing ordered mesoporous carbons (denoted as NCMK-3) using SBA-15 mesoporous silica as a template were prepared by carbonizing a mixture of two different carbon sources: furfuryl alcohol as primary carbon precursor, melamine as nitrogen dopant, respectively. The nitrogen contents of NCMK-3 could be easily controlled up to 15 % of N/ (N+C), while the well-defined hexagonal pore structure was retained with narrow pore size distribution (3-4 nm) and high surface area (1000-1200$m^2g^{-1}$) The electrochemical behavior of NCMK-3s with various N-contents was tested by two-electrode measurement systems of galvanostatic charge/discharge in 2 M $H_2SO_4$ aqueous solutions. NCMK-3s exhibited markedly increased capacitance as nitrogen content increases at low current density, compared to mesoporous carbons. However, it is noteworthy that, at high current density, the mesoporous carbons with intermediate nitrogen content showed highest specific capacitance. Thus, the optimal nitrogen content of NCMK-3 allows the high performance electrode for supercapactors having both high power density and high energy density.

슈퍼캐패시터 또는 전기화학적 캐패시터는 고출력, 고밀도의 에너지 저장 장치로서 리튬 2차 전지와 함께 차세대 에너지 저장시스템으로 최근 많은 관심을 받고 있다. 이러한 전기화학적 캐패시터는 전극/전해질 계면의 정전기적 인력에 의해 전기이중층을 형성하여 전하를 저장한다. 따라서, 전극 표면에서의 화학적 반응이 없기 때문에 짧은 시간에 많은 전하를 방출할 수 있으며, 전극의 표면적이 넓을수록 많은 전하를 저장할 수 있게 된다. 이로 인해, 넓은 비표면적을 갖는 활성탄소가 슈퍼캐패시터의 전극 물질로 주로 사용되었다. 하지만, 활성탄소는 대부분이 전해질의 크기와 비슷한 미세기공 (< 2 nm)이 불규칙적으로 배열되어 있어 짧은 시간 내에 고출력을 요구하는 급 방전 조건에서, 전극 내의 전해질의 이동이 제한을 받는 단점이 있다. 최근에 메조다공성 실리카를 주형으로 사용하여 규칙적인 메조기공 (> 2 nm)을 갖는 메조다공성 탄소의 합성법이 개발되어 슈퍼캐패시터의 새로운 전극 물질로 많은 연구가 진행되고 있다. 이러한 메조다공성 탄소는 특히 큰 기공으로 인하여 전해질의 이동이 용이하여 고출력을 발현하는데 있어 굉장히 유리하다. 이번 논문에서는 질소의 양을 쉽게 조절할 수 질소 함유한 메조다공성 탄소의 합성법을 새로 개발하여, 그에 따른 전기화학적 특성을 연구하였다. 질소 함유한 메조다공성 탄소는 퍼퍼릴 알코올을 주된 탄소 전구체로, 멜라민을 질소치환 전구체로 이용하여 합성하였다. 질소의 함량은 퍼퍼릴알코올과 멜라민의 비율을 바꿔가면서 최대 15 %까지 조절할 수 있었다. 이와 같이 합성한 질소 함유된 메조다공성 탄소는 질소함량이 많아짐에 따라 에너지 밀도가 크게 증가되었지만, 전극의 전기 저항도 같이 증가하여 높은 출력을 발현하는데 있어 불리하였다. 따라서, 고출력, 고밀도를 갖는 슈퍼캐패시터의 전극으로는 적절한 질소 함량 (5 %)을 갖는 메조다공성 탄소가 적합하였다.

서지기타정보

서지기타정보
청구기호 {MCH 07003
형태사항 vi, 45 p. : 삽도 ; 26 cm
언어 영어
일반주기 저자명의 한글표기 : 김정남
지도교수의 영문표기 : Ryong Ryoo
지도교수의 한글표기 : 유룡
학위논문 학위논문(석사) - 한국과학기술원 : 화학과,
서지주기 Reference : p. 38-42
주제 mesoporous carbon
supercapacitor
nitrogen-carbon
EDLC
메조다공성탄소
슈퍼캐패시터
질소함유탄소
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